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《河北大学》 2001年
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超常价态过渡金属二羟基二过碘酸合镍(IV)氧化还原引发自由基聚合反应的研究

李卫平  
【摘要】: 本文的研究工作主要分为两个部分。 第一部分主要对超常价态过渡金属二羟基二过碘酸合镍(Ⅳ)(简称DPN)用 于自由基聚合新型引发体系及其应用方面进行了研究。 在自由基聚合反应研究当中,开发新型高效的引发体系一直是该方向的研究 热点问题。国内外一般文献认为Ni(Ⅳ)被还原成Ni(Ⅱ)的过程是一步双电子转移 过程,无中间产物自由基存在,不能引发丙烯腈等烯类单体聚合。但在我们的研 究工作中发现,Ni(Ⅳ)为氧化剂,与不同结构的小分子组成氧化还原引发体系, 可以引发丙烯腈等烯类单体均聚合,测得了各种因素对聚合速率及聚合物分子量 的影响。与一般氧化还原引发自由基聚合反应规律相符,从而提出了在氧化还原 过程中存在两步单电子转移反应,有中间产物自由基产生,可引发烯类单体聚合 的新机理。而对于大分子上还原能力较弱的特征基团,很难找到氧化能力合适的 氧化剂,组成氧化还原引发体系,进行接枝共聚。经过我们研究发现,以Ni(Ⅳ) 为氧化剂,以大分子(nylon)上的弱还原能力的特征基团为还原剂,组成氧化还 原引发体系,直接在大分子上产生接枝点,可以高接枝效率引发自由基接枝共聚 合。测得了各种因素对接枝参数的影响,对接枝共聚物进行了表征。在应用方面, 对尼龙进行接枝改性,将接枝共聚物用于尼龙与有机玻璃的增容共混,研究结果 证明了其有效性。 另外,对其它超常价态过渡金属用于天然高分子的接枝共聚进行了研究。 第二部分对铁(Ⅱ)/邻二氮菲用于苯乙烯的原子转移自由基聚合进行了研 究。 原子转移自由基聚合(简称ATRP),是近几年发展起来的一种新型的聚合方 法。开发新型高效的催化引发体系是其研究内容之一。我们研究发现,铁(Ⅱ)/邻 二氮菲为催化体系,苄氯引发苯乙烯的原子转移自由基聚合,符合活性聚合的规 律,具有活性可控聚合的特征。
【学位授予单位】:河北大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2001
【分类号】:TQ316.322

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