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基于柔性超级电容储能材料的理论研究

宋利黎  
【摘要】:柔性超级电容器作为一种可穿戴储能电子设备而广受关注。电极是超级电容器的重要组成部分,电极材料的性能直接影响超级电容器的储能本领。近年来,超级电容器电极材料的研究主要集中在电极材料的纳米化和复合化,其中以掺杂改性电极材料的研究为多。柔性超级电容器除需具备高功率密度、超长寿命、快充放电等超级电容器的储能特性外,还要兼顾可穿戴、小型化、柔性、便携、安全等特点,所以柔性超级电容器电极材料的选择更具挑战。本文以锰掺杂镍基杂化柔性电极为研究对象,采用密度泛函理论计算与电化学实验验证相结合的方法,研究了柔性超级电容电极材料的储能性能及其物理微观机理,旨在为柔性超级电容器的研究及实用化提供更多的物理依据和理论参考。首先,初步建立了MnO和NiOOH的晶体模型,对其进行结构优化,并将其与文献报道的晶格常数进行了对比,以验证其可靠性。其次,基于优化后的MnO和NiOOH单晶结构模型,建立了Mn-NiOOH@Ni和Mn-NiOOH@C模型,用以分别模拟镍和碳布为基底的电极材料。采用第一性原理分别计算了二者的能带结构和电子态密度,进而揭示了锰掺杂改性对于提高电极材料储能性能的物理机制。为了校验上述理论模型的准确性,本文还通过水热法制备了锰掺杂的镍基材料,利用涂覆法制成了Mn-NiOOHNi电极。对电极材料进行了XRD、SEM和EDS等结构表征,结果与理论模型预测的结构一致。接着,利用曲面积分法考察了不同掺杂对Mn-NiOOHNi电极储能性能的影响,从而确定了锰掺杂的镍基材料的最佳制备条件。最后,制备了基于碳布的柔性电极,并将其组装成柔性超级电容器,通过对其测试结果和计算结果的对比,成功验证计算结果的可靠性和准确性,为柔性超级电容储能材料的理论研究提供了支持。


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