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基于可见光催化TiO_2/ACF同时脱硫脱硝的实验研究

韩静  
【摘要】: 本文以活性炭纤维为载体制备了负载型纳米TiO2光催化剂,利用自制的光催化反应器,进行了烟气同时脱硫脱硝的实验研究。系统的考察了各种因素对光催化氧化烟气同时脱硫脱硝的影响,提出了基于可见光催化氧化烟气同时脱硫脱硝的方法。通过烟气脱硫脱硝产物形态和微区形貌分析,探讨了TiO2光催化烟气同时脱硫脱硝的机理。同时,利用光催化反应条件,建立了脱硫脱硝效率的预测模型。 利用分步水解法制备了混晶型纳米TiO2催化剂,溶胶凝胶法制备了锐钛矿型纳米TiO2催化剂,同时采用浸渍法制备了负载型TiO2/ACF光催化剂。扫描电镜(SEM )、透射电镜(TEM )和X射线衍射(XRD )表征结果显示,混晶型和锐钛矿型纳米TiO2催化剂的平均粒径分别为10nm和22.8nm。以甲基橙为目标降解物,考察了混晶型纳米TiO2催化剂的光催化活性,为烟气同时脱硫脱硝的实验研究提供了基础。 无光照条件下,纳米TiO2光催化剂对SO2和NOx有吸附作用,但无光催化氧化反应发生,光照是SO2和NOx发生光催化反应的必要条件。烟气含氧量、烟气湿度、反应温度、SO2和NOx初始浓度等因素对SO2和NOx光催化反应有显著影响。光催化反应过程中SO2和NOx的脱除以催化氧化过程占主导地位。可见光照射,最佳实验条件下,锐钛矿型纳米TiO2催化剂对SO2脱除效率可达88.4%,NOX最高脱除效率达到40%,混晶型纳米TiO2催化剂的脱硫脱硝效率可分别进一步提高到97%和51.2%,表明混晶型纳米TiO2催化剂的催化活性高于锐钛矿型TiO2催化剂的催化活性。 一定浓度范围内,SO2和NOx的光催化脱除存在相互促进作用。SO2浓度在800~2000 mg/m3的范围内,随着SO2浓度的增加,对脱硝有促进作用,在SO2为2000 mg/m3时,对脱硝促进最显著。NOx浓度在600~1000 mg/m3的范围内,也可提高SO2的脱除效率。 X射线能谱(EDS )、产物的化学分析、离子色谱(IC )及X射线衍射(XRD)分析结果表明,光催化脱硫脱硝产物为硫酸盐和硝酸盐,SO2和NOx光催化反应脱除的机理主要为光催化氧化反应。 基于SPSS多元线性回归和人工神经网络,建立了光催化脱硫脱硝效率预测模型,预测的光催化脱硫脱硝效率与实测光催化脱硫脱硝效率相吻合,表明模型预测精度较高。


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