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《河北工业大学》 2016年
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层状钴氧化物薄膜光诱导横向热电效应研究

闫国英  
【摘要】:光诱导横向热电效应(简称LITT效应)是一种温差和电压方向相互垂直的热电效应,通常只能在c轴倾斜生长的薄膜、单晶及人工构建的多层结构中观测得到。该效应源于材料各向异性的Seebeck系数,实质是一个光-热-电转换过程。自LITT效应发现20多年以来,几乎所有相关报道都集中在样品的几何参数对该效应的影响上,而极少涉及材料电、热输运参量的调控和优化,这也在一定程度上制约了LITT效应的发展。本文采用化学溶液沉积技术在c轴倾斜的La Al O3(001)单晶基片上外延生长了Bi_2Sr_2Co_2O_y热电薄膜,从电、热参量调控机理及温度场理论出发,研究了掺杂、氧空位和光吸收层等对薄膜LITT效应的影响。其目标是通过结构或微结构调控来优化薄膜材料的电、热输运参量及薄膜对光辐射的吸收,提高LITT效应中的光-热和热-电转换效率,为研制新一代基于LITT效应设计的高灵敏宽波段光探测器提供指导。主要实验结论如下:1.研究了基本实验参量如薄膜厚度、倾斜角度、激光入射方向、波长、能量等对Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜LITT效应的影响。实验发现当用不同波长激光对薄膜表面进行加热时均可以观测到横向开路电压信号且信号幅值与以上参量密切相关。进一步用热源(如电烙铁)替代光源,仍可以观测到开路电信号且信号幅值随热源温度升高而增大。分析认为该电压信号源于薄膜各向异性的Seebeck系数,即横向热电效应。2.通过改变样品后退火温度及气体氛围来调控薄膜的微结构和氧含量,研究了薄膜微结构和氧含量对其LITT效应的影响。实验发现退火温度高、氧含量大的样品电阻率减小(薄膜电阻率减小可增大其上下表面温差)而热导率增大且Seebeck系数呈现更强的各向异性,因此LITT效应输出电压具有更大的灵敏度和更快的响应时间。在此基础上,进一步研究了掺杂和双层结构对薄膜LITT效应的影响。实验发现Bi_2Sr_2Co_2O_y掺入Pb和构建Bi_2Sr_2Co_2O_y/Pb_2Sr_2Co_2O_y多层膜均可以可以增大薄膜ab平面和c轴方向Seebeck系数的差值ΔS,导致LITT效应输出电压灵敏度提高。3.以石墨、碳纳米管、纳米银颗粒等材料为光吸收层,研究了光吸收层类型、几何尺寸(面积、厚度)对薄膜LITT效应的影响。结果表明:a)所有光吸收层均可增强LITT过程中的光-热转换效率,使薄膜上下表面温差增大,从而增大LITT效应输出电压的灵敏度。b)当光吸收层面积与入射光斑面积相等,厚度恰好实现完全光吸收时,LITT效应中光-热转换效率最高,获得的输出电压最大。c)三种光吸收材料中,碳纳米管光吸收层的效果最佳。4.研究了Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的变温LITT效应。在30-150K和20-250℃的温度范围内,电压幅值随测试温度的升高而增大。我们认为:低温区(150-30K)电压幅值的减小与Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜ΔS的减小及因电阻率的增大导致的薄膜上下表面温差减小均有关系;但高温区(20-250℃)电压幅值增大的物理机制有待于进一步探究。除LITT效应外,我们还研究了非斜切Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的横向光伏效应及Bi_2Sr_2Co_2O_y/Si异质结的变温整流及光伏特性。上述结果表明Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜不仅在热电器件而且在基于横向热电效应设计的光、热探测器等领域都具有潜在的应用前景。
【关键词】:光诱导横向热电效应 c轴倾斜的Bi_2Sr_2Co_2Oy薄膜 化学溶液沉积 微结构 氧含量 掺杂 光吸收层
【学位授予单位】:河北工业大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O482.6;O484
【目录】:
  • 摘要4-6
  • ABSTRACT6-12
  • 第一章 绪论12-28
  • 1.1 热电理论及热电材料的研究现状12-15
  • 1.1.1 热电效应12-13
  • 1.1.2 热电材料研究现状13-15
  • 1.2 钴基氧化物热电材料15-18
  • 1.3 光诱导横向热电效应18-25
  • 1.3.1 LITT效应简史18-21
  • 1.3.2 研究现状21-23
  • 1.3.3 热传输模型23-25
  • 1.4 本课题研究意义及主要内容25-28
  • 1.4.1 研究意义25-26
  • 1.4.2 研究内容26-28
  • 第二章 Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的制备与表征28-38
  • 2.1 化学溶液沉积法制备Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜28-30
  • 2.1.1 单晶衬底的选择28
  • 2.1.2 Bi_2Sr_2Co_2O_y热电薄膜的制备28-30
  • 2.2 脉冲激光沉积法制备Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜30
  • 2.3 实验样品说明30-31
  • 2.4 样品表征31-34
  • 2.4.1 晶体结构测试 (X射线衍射)31-32
  • 2.4.2 微结构分析 (AFM,TEM)32-33
  • 2.4.3 表面形貌分析 (SEM)33-34
  • 2.5 光吸收谱测试34-35
  • 2.6 光诱导横向热电效应测试方法35-36
  • 2.7 电阻率和Seebeck系数的测试36-37
  • 2.8 本章小结37-38
  • 第三章 Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的光诱导横向热电效应及其调控38-64
  • 3.1 引言38-39
  • 3.2 基本参量对薄膜LITT效应的影响39-48
  • 3.2.1 入射激光波长39-41
  • 3.2.2 薄膜厚度41-44
  • 3.2.3 激光入射方向44-46
  • 3.2.4 薄膜倾斜角度46
  • 3.2.5 激光能量46-48
  • 3.3 微结构对薄膜LITT效应的影响研究48-51
  • 3.3.1 不同微结构样品的制备及表征48-49
  • 3.3.2 微结构对薄膜LITT效应的影响49-51
  • 3.4 氧组分对薄膜LITT效应的影响研究51-55
  • 3.4.1 不同氧组分样品的制备及表征51-52
  • 3.4.2 氧组分对薄膜热电特性的影响52-53
  • 3.4.3 氧组分对薄膜LITT效应的影响53-55
  • 3.5 铅掺杂对薄膜LITT效应影响研究55-59
  • 3.5.1 样品的制备及表征55-56
  • 3.5.2 Bi_(2-x)Pb_xSr_2Co_2O_y薄膜的热电特性56-58
  • 3.5.3 Bi_(2-x)Pb_xSr_2Co_2O_y薄膜的LITT特性58-59
  • 3.6 Bi_2Sr_2Co_2O_y基多层膜的LITT效应研究59-62
  • 3.6.1 多层体材料研究概述59-60
  • 3.6.2 Bi_2Sr_2Co_2O_y/Pb_2Sr_2Co_2O_y多层膜的LITT效应研究60-61
  • 3.6.3 Bi_2Sr_2Co_2O_y/Au多层膜的LITT效应研究61-62
  • 3.7 本章小结62-64
  • 第四章 光吸收层对Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜LITT效应中光-热-电转换特性的影响64-80
  • 4.1 引言64
  • 4.2 石墨光吸收层对薄膜LITT效应的影响研究64-71
  • 4.2.1 石墨光吸收层对薄膜LITT效应的影响64-68
  • 4.2.1.1 实验条件64-65
  • 4.2.1.2 LITT效应测试65-66
  • 4.2.1.3 机理分析66-68
  • 4.2.2 石墨层几何尺寸(面积、厚度)对LITT效应的影响68-71
  • 4.2.2.1 实验条件68
  • 4.2.2.2 测试结果68-69
  • 4.2.2.3 石墨层厚度对系统表层温度的影响69-70
  • 4.2.2.4 系统表层的温度场拟合70-71
  • 4.3 碳纳米管光吸收层对薄膜LITT效应的影响研究71-75
  • 4.3.1 碳纳米管光吸收层的制备71
  • 4.3.2 LITT效应测试71-73
  • 4.3.3 机理分析73-75
  • 4.4 纳米银颗粒光吸收层对薄膜LITT效应的影响研究75-79
  • 4.4.1 纳米银光吸收层的制备75-76
  • 4.4.2 LITT效应测试76-77
  • 4.4.3 纳米银层几何尺寸对薄膜LITT效应的影响规律77-79
  • 4.5 本章小结79-80
  • 第五章 Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的变温LITT效应研究80-88
  • 5.1 Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的高温LITT特性研究80-84
  • 5.1.1 Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的高温热电特性80-81
  • 5.1.2 LITT效应测试条件81
  • 5.1.3 实验结果及讨论81-84
  • 5.2 Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的低温LITT特性研究84-86
  • 5.2.1 低温R-T84
  • 5.2.2 低温LITT效应研究84-86
  • 5.3 本章小结86-88
  • 第六章 Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的其它特性研究88-100
  • 6.1 Bi_2Sr_2Co_2O_y薄膜的横向光伏效应88-94
  • 6.1.1 横向光伏效应简介88
  • 6.1.2 样品的制备与表征88-90
  • 6.1.3 532nm激光器照射下的横向光伏效应90-92
  • 6.1.4 405nm和 980nm激光器照射下的横向光伏效应92
  • 6.1.5 机理分析92-93
  • 6.1.6 石墨光吸收层对横向光伏效应的影响93-94
  • 6.2 Bi_2Sr_2Co_2O_y/Si异质结的变温整流及光伏特性94-98
  • 6.2.1 样品的制备与表征94-95
  • 6.2.2 变温I-V特性95-97
  • 6.2.3 变温光伏特性97-98
  • 6.3 本章小结98-100
  • 第七章 总结与展望100-104
  • 7.1 本文总结100-101
  • 7.2 本文创新点101-102
  • 7.3 进一步工作展望102-104
  • 参考文献104-113
  • 致谢113-114
  • 攻读学位期间发表的论文情况114-115

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