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《河北工业大学》 2004年
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纳米La_(1-x)Sr_xMnO_3材料制备和性能研究

李昌隆  
【摘要】: 氧还原催化剂是金属空气电池和电化学制氧空气电极的核心材料。本文用溶胶凝胶法制备了高性能纳米La_(1-x)Sr_xMnO_3钙钛矿型氧化物催化剂,对材料制备技术及应用性能进行了研究。 研究了溶胶凝胶制备工艺中pH值、水浴温度、凝胶干燥方法和烧结方式对纳米La_(1-x)Sr_xMnO_3晶体结构影响,确定催化剂最佳制备工艺为:金属离子与柠檬酸的摩尔比为1:2,溶于150ml蒸馏水中,初始溶液pH值为0.5,制备成溶胶,在80℃恒温水浴中蒸发5.5h得到湿凝胶,真空100℃下干燥10h得到干凝胶,最后在700℃烧结3h,得到催化剂样品。经透射电镜观察,催化剂样品平均粒径为20~50nm。 通过超声波分散法使软团聚状态的纳米La_(1-x)Sr_xMnO_3分散,并均匀负载在活性炭载体上,提高材料的利用率。并通过电极热处理工艺,明显提高电极孔隙率、改善三相界面,提高了催化性能。 采用稳态极化曲线测试方法研究Sr的掺杂对La_(1-x)Sr_xMnO_3催化性能的影响。发现Sr的掺杂可使LaMnO_3结构发生畸变,其晶体中氧空位(V_0)浓度、Mn~(4+)/Mn~(3+)比例和La_(1-x)Sr_xMnO_3顺磁性的变化是影响La_(1-x)Sr_xMnO_3催化性能的主要因素。研究结果表明:La_(1-x)Sr_xMnO_3催化性能随Sr掺杂量的增加先增大后减小,当x=0.4时催化性能最强,在常温碱性电解液中,-200mV极化电压下,电流密度达到324mA/cm~2。 研究认为在电极中有两个反应过程:一是,La_(1-x)Sr_xMnO_3中的氧空位将氧气还原为过氧氢根离子,Mn~(4+)/Mn~(3+)还原过氧氢根离子为氢氧根离子;二是,高比表面积的活性炭还原氧气为过氧氢根离子,然后过氧氢根离子被La_(1-x)Sr_xMnO_3还原为氢氧根离子。通过活性炭和La_(1-x)Sr_xMnO_3联合催化,完成氧气还原的二电子反应历程,实现了氧气的四电子转移;高性能的催化,使电极具有氧还原的类四电子反应历程。 催化剂应用于电化学制氧机取得了良好效果。
【学位授予单位】:河北工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TB383

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【引证文献】
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【参考文献】
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【同被引文献】
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