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MeAlPO_4-5分子筛的合成及其催化环己酮氨氧化反应的研究

胡洁  
【摘要】: 己内酰胺是一种重要的有机化工原料,环己酮氨氧化一步合成己内酰胺是重要的新型绿色化学反应。杂原子取代的磷酸铝分子筛(MeAlPO_(4-)5)由于具有独特的孔道结构和功能各异的骨架位杂原子,同时具有酸性中心和氧化还原活性中心,而成为最有前景的多功能催化剂。因此,本文采用水热晶化法合成了多种MeAlPO_(4-)5分子筛,并对其物化性质进行了表征;将合成的MeAlPO_(4-)5分子筛应用于催化环己酮氨氧化反应。 水热法合成了杂原子取代的磷铝分子筛MeAlPO_(4-)5,Me=Co、Mn、Fe、Mg、Zn、Cu、V、Cr。系统地考察了铝源,模板剂用量,金属含量,晶化温度和晶化时间对MeAlPO_(4-)5分子筛性状的影响。结果表明,拟薄水铝石的水溶性较好;模板剂用量对产物纯度有较大影响,2-(二乙氨基)乙醇/Al比为0.89;三乙胺/Al比为0.80时,可合成出MeAlPO_(4-)5纯相;在200℃下晶化48 h,分子筛晶型较好;在550℃下焙烧10 h能较好地除去模板剂和结合水并实现Me~(2+)的转化。 通过XRD、骨架振动FT-IR、氮气吸附-脱附、NH_(3-)TPD、吸附吡啶FT-IR以及UV-Vis等技术对分子筛的结构、酸性质以及Co、Mn原子在分子筛骨架中的存在状态进行了表征。结果表明,所合成的MeAlPO_(4-)5具有典型的AlPO_(4-)5分子筛结构。过渡金属原子进入分子筛骨架提高了其酸量和酸强度;在CoAlPO_(4-)5和MnAlPO_(4-)5分子筛的骨架结构中,存在四配位的Co(Ⅱ)和Mn(Ⅱ),经过焙烧可以部分氧化为Co(Ⅲ)和Mn(Ⅲ)。 杂原子分子筛用于环己酮氨氧化的反应结果表明,在相同的反应条件下,CoAlPO_(4-)5分子筛有一定的催化效果。以拟薄水铝石为铝源,2-(二乙氨基)乙醇为模板剂,在管式炉中氧气气氛下550℃焙烧10 h所得的催化剂用于环己酮氨氧化反应,在80℃,空气压力3.5 MPa,0.5 g催化剂,反应4 h,2.2 g NH_3时环己酮肟的收率和选择性为1.00%和1.57%。


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