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《河北科技大学》 2019年
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类石墨相氮化碳的改性、修饰及其光催化性能研究

田晓  
【摘要】:在能源危机和环境问题的双重压力下,氢能由于其无污染、热值高而成为最有希望替代化石能源的清洁能源。光催化分解水制氢技术可利用丰富的太阳能和水制取氢气,有效的避免了传统技术所带来的能耗高、污染大等缺点,因此被认为是最为理想的氢能开发途径。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种具有可见光催化活性的聚合半导体材料,由于其良好的稳定性,低成本和适合光催化析氢的能带结构而引起了人们的广泛关注。本论文立足g-C_3N_4光催化剂,围绕g-C_3N_4材料光生载流子分离效率低和表面产氢反应活化能大等问题进行了研究,取得了以下主要结果:1)为了提高g-C_3N_4材料光吸收性能和光生载流子的分离效率,首先制备了一系列P元素掺杂的g-C_3N_4材料。本部分工作采用尿素为原料,不同类型的磷酸盐为掺杂剂,通过一步煅烧法制备出P掺杂g-C_3N_4材料。结果表明,P元素均匀掺杂到了g-C_3N_4的结构中,其存在形式主要为高价态的P元素,其掺杂导致了g-C_3N_4的层间距略微增大。光催化分解水产氢实验结果表明,适量的P掺杂可以有效地提高g-C_3N_4光催化活性。电化学和稳态荧光测试显示,P掺杂有效地提高了g-C_3N_4光生载流子的分离效率。2)表面化学键修饰可以有效改变光催化材料的电子结构,因此,我们设计了一种可以对g-C_3N_4进行表面化学键修饰的煅烧方法,并成功制备了表面富含P-N键的g-C_3N_4。与原始g-C_3N_4相比,它在可见光照射下的光催化产氢活性提高了4倍。通过测试表征与量子化学计算的方法确定了表面化学键存在方式和其对光生载流子分离效率的影响机制。3)针对g-C_3N_4材料表面产氢反应活化能大的问题,基于CoP特殊的类金属性质,构建了CoP修饰的g-C_3N_4光催化剂,形成了莫特-肖特基结;并通过原位法制备了二维/二维(2D/2D)组装的CoP/g-C_3N_4复合光催化剂扩展肖特基界面,从而扩大这种肖特基效应。与纳米粒子修饰的材料相比,2D/2D组装不仅可以扩大肖特基结,还可以提供更多的活性位点和更短的电子/载流子传输距离。此外,2D/2D界面的原位控制生长将形成更均匀的混合物,两个组分之间具有更强的相互作用和紧密的界面,并减少自聚集,这更有利于界面电荷转移。结果表明,二维复合材料具有更高的光催化活性,其产氢速率明显高于g-C_3N_4。
【学位授予单位】:河北科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O643.36;O644.1;TQ116.2

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