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《河北师范大学》 2004年
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纳米固体超强酸SO_4~(2-)/TiO_2和SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2的制备、表征及其催化性能研究

杨富兴  
【摘要】:伴随绿色化学的倡导,“绿色催化”这一全新的概念摆在了我们面前。固体超强酸具有高活性和高选择性、低腐蚀、低污染以及容易与反应物分离,可重复利用,热稳定性好等特点,符合绿色催化的要求,因而对固体超强酸的研究成为当前的热点之一。 本文的出发点是集中纳米材料和固体超强酸的优点,将二者进行有机的结合,使纳米材料应用于固体酸的制备,并对其进行了系统的研究。 下面就论文主要工作简述如下: (1) 本论文作者制备了SO_4~(2-)/TiO_2和负载型SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2两个系列纳米级固体酸催化剂。SO_4~(2-)/TiO_2是由沸腾回流强迫水解法制备的锐钛型TiO_2经H_2SO_4修饰而合成;SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2是用溶胶-凝胶法将TiO_2组装在SiO_2小球上,再经H_2SO_4修饰制备而成。 (2) 我们利用IR,XRD,TEM,SEM,BET,EDS,TG-DTA,Hammet指示剂法等表征手段对催化剂的酸性,比表面,粒度形貌,酸中心结构,硫钛含量等进行了考察。研究了不同的H_2SO_4浓度,H_2SO_4浸泡时间,焙烧温度,焙烧时间,包覆次数制备的催化剂催化酯化反应及正戊烷异构化反应的活性,并将其结果和表征结果进行了关联。对优选出的催化剂进行了失活及再生研究。 (3) 研究结果表明: a 我们制备的两个系列催化剂均是超强酸(H_0<-12.14),SO_4~(2-)/TiO_2-SiO_2表面TiO_2和SO_4~(2-)/TiO_2微粒大小在纳米范围内; b 两个系列催化剂对酯化及低温正戊烷异构化的催化活性高,选择性良好;但是,酯化反应和正戊烷异构化反应对催化剂的酸性要求不一样,酯化反应需要中等酸强度的催化剂,低温正戊烷异构化反应需要酸强度较高的催化剂。 c SO_4~(2-)/TiO_2在酯化反应中最佳制备条件为H_2SO_4浓度1.0mol/L,H_2SO_4浸泡时间0.5h,焙烧温度400℃,焙烧时间1h,最高酯化率99.22%。而对于正戊烷异构化反应,焙烧温度在500℃时制备的催化活性最高,反应温度50℃时最高转化 率85.68%,35oC时最高转化率24.47%。 dso扩一/Ti 02一510:在酷化反应中的最佳制备条件依次为:HZso;浓度2.0 mol/L, 焙烧温度300℃,焙烧时间lh,包覆次数3次,最高醋化率99.90%。在异构化反 应中,焙烧温度在500℃时制备的催化活性最高,当反应温度50℃最高转化率 24.070/0,35℃时最高转化率7.23%。 e通过两个系列的催化剂的对比可以看出,负载型s饥2一/Ti02一5102催化活性优 良,含钦量低(包覆1一5次时6.2%一34.8%),颗粒大易于分离、回收、再利用, 在酷化反应中应用前景广阔;纳米粉末催化剂在酷化反应中催化活性也很高,但 在回收过程中不如负载型型催化剂过滤分离容易,然而,sO4z-/Tio:酸强度高,在 气相的正戊烷异构化反应中实用性更强。 f对催化剂的失活和再生研究表明,纳米级催化剂重复使用效果良好,但仍需 要进一步对催化剂进行改进。
【学位授予单位】:河北师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:O643.3

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