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《河北师范大学》 2010年
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离子替代对双层钙钛矿锰氧化物的结构及电磁特性的影响

赵旭  
【摘要】: 本论文系统研究了双层钙钛矿结构锰氧化物La_(1.4)Sr_(1.6)Mn_2O_7中Sr位Ca~(2+)、Mg~(2+)和K+离子的替代效应,研究了不同半径离子的替代对材料的结构、磁、磁熵变以及磁电阻的影响。主要工作可以概括为: 1.研究了名义组分La_(1.4)Sr_(1.6-x)Ca_xMn_2O_7(x=0.0- 1.6)系列样品的结构、磁和磁热效应。0≤x≤0.8的样品均为Sr3Ti2O7型四方晶系的钙钛矿结构,空间群为I4/mmm,而1.0≤x≤1.6样品为Pbnm空间群正交的ABO3型钙钛矿锰氧化物与少量CaO的混合物,晶体结构相变发生在0.8≤x≤1.0的掺杂范围。对于x=0.2- 0.8的样品,随着Ca~(2+)离子含量的增加,三维铁磁有序转变温度逐渐降低直至消失,而二维铁磁短程有序仍然存在,在x=0.4样品中甚至增大。表明Ca~(2+)的替代抑制了三维的交换相互作用,而eg电子轨道的变化造成了MnO6八面体的Jahn–Teller扭曲,是x = 0.4样品中二维铁磁短程有序增强的主要驱动力。在1T外加磁场下,名义组分La1.4Sr1.6-xCaxMn2O(7x= 1.6)样品在居里温度215K附近得到了2.28J kg-1K-1的磁熵变,由此可知该材料可以作为亚室温磁制冷材料的候选者。 2.研究了离子半径比Ca~(2+)更小的Mg~(2+)离子对钙钛矿结构锰氧化物La_(1.4)Sr_(1.6)Mn_2O_7中Sr位的替代效应,发现Mg~(2+)离子实际进入了钙钛矿结构的Mn位,形成了La1.4Sr1.6Mn2-2yMg2yO7/La0.67Sr0.33Mn1-yMgyO3(327/113)复合材料。并且随着Mg~(2+)离子含量的增加,327相的百分含量逐渐降低,113相的百分含量逐渐增加,x=0.4样品精修后得到其实际分子式为La0.6Sr0.4Mn0.83Mg0.17O3。说明在离子替代过程中,离子半径起到了至关重要的作用(Mn离子半径与Mg更接近)。Mn位Mg~(2+)离子的替代抑制了复合材料中两相的铁磁性和导电性,对于轻掺杂样品,材料在低温处的奈尔温度和高温处的居里温度均随Mg~(2+)含量的增加而降低;而对于重掺杂的样品,其磁化强度曲线表现出了自旋玻璃的行为,导致样品中的电阻率比轻掺杂样品增长了近4个数量级,电阻率表现为绝缘性。同时发现在低温和高温两个温区,Mg~(2+)的掺杂均使复合材料低场磁电阻有很大的增加,5K时x=0.1,0.2样品1T下的磁电阻分别为40%和39%,200K时分别为8%和11%,从而扩大了材料低场磁电阻的使用温区,有利于其应用。 3.系统研究了La_(1.4)Sr_(1.6)Mn_2O_7/La0.67Sr0.33MnO3复合材料的制备方法,分别合成了两相与三相的系列复合材料(1-x)La_(1.4)Sr_(1.6)Mn_2O_7/xLa0.67Sr0.33MnO3与(1-x′-y)La_(1.4)Sr_(1.6)Mn_2O_7/x′La0.67Sr0.33MnO3/yLa2O3。在对复合材料(1-x)La_(1.4)Sr_(1.6)Mn_2O_7/xLa0.67Sr0.33MnO3的磁性研究中发现,由于两相含量的变化和两相之间的反铁磁耦合,在高温和低温处出现了两个磁相变温度(TC1和TC2),并且在TC1与TC2之间,磁化强度形成了一个平台。随着掺杂量x的增加,平台处的磁化强度逐渐增大。随x逐渐增加,x≤0.67样品的电阻率逐渐变低,金属-绝缘转变温度虽然存在,但开始变得更加的平缓和宽化。当x增加到x=0.93和1.0,材料中电阻率进一步降低,在整个测量的温区内表现为金属性。而三相系列样品中La2O3的掺入,对113相的居里温度(360K)之上的顺磁态的磁化强度和电阻率影响最小,对327相的居里温度(90K)之下的铁磁-反铁磁共存态的磁化强度与电阻率影响最大,分别达到8%和30%。同时在x′=0.465样品中发现了有利于应用的宽温区、低场磁熵变,其在90K温度附近,1、2以及7T下的最大磁熵变分别达到0.45,0.9和1.55J kg-1K-1。
【学位授予单位】:河北师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:O482.5

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【参考文献】
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