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纳米TiO_2/蒙脱土光催化剂的制备及其催化降解偶氮化合物性能研究

李翠珠  
【摘要】: 纳米TiO_2是一种宽禁带n型半导体,在紫外光照射下,具有良好的光催化降解有机化合物的性能,但由于其在溶液中易团聚导致活性降低,难分离、不易回收重复利用等缺点,在实际应用中受到限制。本论文采用国产天然蒙脱土(MTT)为载体,利用其具有的层状结构和离子交换功能,将TiO_2前驱物插入蒙脱土层间,一定条件下原位转化为TiO_2,制备了蒙脱土为载体的纳米TiO_2柱支撑蒙脱土(Ti-MTT)光催化剂,解决了纳米TiO_2存在的难分离和易团聚的问题。 分别以钠基和钙基蒙脱土为载体,以TiCl4和Ti(OC_4H_9)_4为钛源制备了Ti-MTT光催化剂系列样品。采用XRD、TGA、BET、SEM和EDS等手段对样品进行了表征,以具有偶氮结构的甲基橙溶液为模拟染料污水,以样品对甲基橙的光催化降解率为指标,考察了制备条件和催化条件对样品的晶型和晶化程度、孔容和比表面积、含量和粒径、热稳定性以及光催化活性的影响,筛选出了具有较高光催化活性和热稳定性的Ti-MTT光催化剂样品,在紫外光照射下,对甲基橙的光催化降解率最高可达95.7%,与TiO_2相比提高了3倍,很好地解决了TiO_2因在溶液中团聚导致的光催化活性下降的问题。样品重复使用6次后,对甲基橙的降解率仍可达80%,表现出较好的重复使用性。 样品对碱性绿、直接耐酸大红4BS、碱性嫩黄O等三种不同结构的染料均有较好的光催化降解作用。其中对直接耐酸大红4BS和碱性绿的降解率最高约达90%,表明样品对染料的光催化降解作用具有一定的有广谱性。 研究中发现,影响催化剂活性的原因,除了应具有较大的孔容和比表面积及较高的TiO_2含量以外,最重要的是样品中锐钛型TiO_2的晶化程度,其晶化程度越高,催化活性越好。 值得注意的是,样品在黄色和蓝色两种可见光的照射下,对甲基橙降解率最高可达50%以上,而且波长较长的黄色光照射时的催化效果好于波长较短的蓝色光,其原因有待于进一步的研究。 研究中还发现,室温下,用紫外光直接照射盛于敞口烧杯中的甲基橙溶液6h,甲基橙的紫外-可见特征吸收峰基本消失,未发现在200nm~700nm范围内出现新的吸收峰。相同条件下,盛于密闭玻璃容器中甲基橙溶液的紫外-可见特征吸收峰强度却基本不变。用紫外光直接照射三种染料溶液,降解效果为碱性绿碱性嫩黄O直接耐酸大红4BS,尤其是对碱性绿的降解效果与甲基橙相近,而对直接耐酸大红4BS基本没有降解作用。验证实验发现,相同条件下,向甲基橙和三种染料溶液中通入臭氧,20min后,各染料的降解已基本完全。但是275nm处的吸收峰强度却明显加强,而且在230nm左右有新的吸收峰产生,可能是臭氧只氧化了甲基橙分子中的-N=N-键,而不能进一步对碎片中的芳香环进行深度降解。而紫外光对甲基橙的降解产生的碎片在200nm~700nm范围内没有吸收,说明不仅仅是臭氧作用的结果,同时还有紫外光的协同作用,有待于进一步研究。


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