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大气中碳化物气体分子高灵敏度光谱研究

吴应发  
【摘要】:随着世界工业化的进展,温室气体排放逐年增加,造成温室效应,影响着全球气候的变化。温室气体的主要组成成分有臭氧、氧化亚氮以及碳化物气体中CO_2和CH_4,因此对CO_2气体分子进行测量是环境监测的一个重要衡量指标。此外,CO和CO_2还是碳氢化合物燃烧产物,测量大气中CO、CO_2等碳化物气体的浓度在燃烧过程诊断和工业过程控制等领域中具有重要的研究意义。本论文采用TDLAS光谱技术测量CO和CO_2的吸收光谱。为了提高检测灵敏度,使用了Herriott型多光程吸收池,在基长0.95的有限空间中反射58次,有效光程达到了55.1m。此外,为了进一步抑制噪声,采用波长调制和Boxcar averaging技术测量了在CO气体1.578μm处(3,0)带P(4)谱线,其信噪比与直接吸收相比提高了38倍,该系统的检测限(1σ)为4.32ppm。在不同压强与不同浓度条件下,波长调制二次谐波信号与浓度呈非线性关系,这种非线性关系在实际测量中会带来误差,为此本论文基于Lambert-Beer的一阶泰勒展开二次谐波提出了谐波信号的压力免校准理论,处理后的信号的二次谐波信号与浓度呈线性关系(压强小于80Torr)。本论文实现了1.578μm处CO和CO_2多组分气体同时测量,得到CO的3ν带P(3)谱线处探测极限浓度值为(1σ)为47ppm和CO_2的3ν1带P(12e)谱线处探测极限浓度值为(1σ)为29ppm。实验中用2.0%CO/N_2和2.0%CO_2//N_2配成的标准气体,在不同压强条件下,二次谐波信号与吸收池压强呈非线性关系,实验结果与激光透过率的一阶泰勒展开式所得的二次谐波近似解存在误差。为此本论文推导激光透过率的二阶泰勒展开式所得的二次谐波,发现实验结果与理论推导符合较好。最后通过Allan方差分析,CO最佳探测时间为60s,探测极限浓度为13.98ppm;得到CO_2测量系统最佳探测时间为55s,探测极限浓度为7.53ppm。


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