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含氧煤层气脱氧催化剂制备及其催化反应性能研究

张英华  
【摘要】:煤层气是一种非常规天然气,大量存在于煤层中,主要成分为甲烷,我国的煤层气资源丰富,仅次于俄罗斯和加拿大,居世界第三位。煤层气应用范围很广,可用于生产、生活诸多领域,其大规模利用经济价值巨大。根据煤层气所含甲烷量的不同,可将其分为高、中、低三种甲烷含量气体。其中高甲烷含量气体利用率已达100%,而中、低甲烷含量气体利用率很低,主要原因是氧气的存在给其利用带来安全和经济效益问题,从而造成这部分资源的极大浪费。因而必须对煤层气进行脱氧处理,目前煤层气脱氧最有好的方法是催化燃烧法,该方法在贫氧富甲烷的条件下通过消耗少部分甲烷与氧气燃烧达到脱除效果。本论文首先采用溶胶凝胶-常压干燥法制备TiO_2气凝胶载体,随后以金属硝酸盐为前驱物,EDTA为助剂,通过正交实验设计,采用浸渍法制备了Ni、Cu、Fe系列非贵金属TiO_2基负载型催化剂,在自建装置上以模拟含氧煤层气进行了脱氧反应活性评价,并用XRD、FT-IR、TPR、SEM和BET等手段对样品的结构、形貌和氧化还原性能进行了表征,结果表明:(1)对单金属氧化物TiO_2基催化剂,以500℃脱氧效率为指标进行正交分析,得到最优制备参数组合:Cu活性成分、pH值7.0、400℃焙烧温度和30%负载量,该催化剂具有良好的脱氧性能,500℃脱氧效率达100%,其具有较小粒径、表面光滑疏松且小孔集中分布。进一步考察制备参数对Cu_xO/TiO_2系列催化剂的影响,得到更优制备参数组合:负载量40%、pH值8.0和焙烧温度400℃,在450℃时脱氧效率达100%,其起始还原温度为188.80℃,耗氢量为54.46mmol/g,在所有单金属氧化物催化剂中氧化还原性能最佳。(2)制备参数的影响规律,活性成分:Cu系催化剂容易得失电子,因而起始还原温度最低,脱氧性能也最佳,Fe系催化剂容易形成Fe_3Ti_3O_(10)固溶体,不利于较低温度还原,导致脱氧性能降低;负载量:高负载量自然制备得到较多的金属氧化物,较多金属氧化物必然会提供较多的活性位,Cu负载量40%催化剂分散良好,且第一还原峰对应的耗氢量很大,而其它催化剂的耗氢量则集中在第二还原峰;焙烧温度:400℃焙烧温度足以形成催化反应所需的晶相且能保持较高的比表面积,因而具有较佳的脱氧性能;pH值:酸性环境通过硝酸盐分解得到金属氧化物,中碱性环境通过氢氧化物脱水得到金属氧化物,后者更有利于脱氧性能的提高。(3)对双金属氧化物TiO_2基催化剂,以400℃脱氧效率为指标进行正交分析,得到最佳制备参数组合:活性成分Cu-Ni、摩尔比0.1:0.3、pH值7.0、焙烧温度400℃,该催化剂在400℃达到100%脱氧效率,其分散度更加均匀,具有较小孔径且孔分布更加集中。含Ni活性成分组合由于与另一金属具有协同效应有助于提高脱氧性能,且Ni为主要活性中心,较低Ni摩尔比容易形成复合金属氧化物固溶体,不利于在较低温度下被还原;较高的耗氢量和较低的起始还原温度与优良的脱氧性能具有内在关联。


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