收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

氢化物双原子分子的光谱计算与其在激光冷却中的应用

李亚超  
【摘要】:氢元素是人类最早发现和接触的元素之一,在宇宙和自然界中分布广泛。氢化物分子包含许多重要的有机和无机分子(如H_2O、CH_4、C_2H_5OH等),与我们的生活息息相关。而氢化物双原子分子作为最简单的氢化物分子,更是受到研究人员的广泛关注。光谱被誉为物质的“指纹”,是对原子分子内部结构及特性的最直接反映。无论是通过光谱实验测量还是光谱理论计算研究原子分子的能级分布及光谱特性一直都是科学界的热门话题。此外,氢化物双原子分子在研究激光冷却上有着得天独厚的优势:高对角化分布的Franck-Condon(F-C)因子;较短的自发辐射寿命。在本文中,基于相关一致基组aug-cc-pV5Z,采用高精度的内收缩多参考组态相互作用方法(MRCI),计算了BX~+(X=H,D,T)离子两个最低解离极限B~+(~1S_g)+H(~2S_g)和B~+(~3P_u)+H(~2S_g)对应的5个?-S态(X~2Σ~+、A~2Π、B~2Σ~+、a~4Π和b~4Σ~+)的势能曲线(PECs)和跃迁偶极矩(TDM)。计算中考虑了核-价相关和标量相对论修正使得计算更为可靠。此外还考虑了A~2Π态的自旋-轨道耦合效应,并计算出了耦合常数Ω=12.99 cm~(-1)。根据计算结果,求解一维核运动的径向薛定谔方程得到相应电子态的振-转光谱常数、F-C因子和振动能级辐射寿命。其中A~2(47)-X~2(50)~+的F-C因子(BH~+:f_(00)=0.945,BD~+:f_(00)=0.925,BT~+:f_(00)=0.913)、辐射寿命(BH~+:τ=239 ns,BD~+:τ=236 ns,BT~+:τ=235 ns)。此外,在MRCI理论水平上,对Ag原子采用赝势基组ecp28mdf,对~(1,2)H原子采用aug-cc-pVTZ基组计算了Ag~(1,2)H分子(X~1(50)~+,A~1(50)~+,C~1Π,a~3Π,a'~3(50)~+和b'~3(50)~+)6个态的PEC和X~1(50)~+-A~1(50)~+的TDM。此次的计算基于Douglas-Kroll相对论,并考虑了内层关联电子的影响。随后,利用LEVEL8.0程序计算得到了A~1(47)-X~1(50)~+的F-C因子和辐射寿命τ。其结果为:AgH(f_(00)=0.994,τ=22.3 ns);AgD(f_(00)=0.995,τ=22.2 ns)。结果表明:AgH和AgD分子都具有高对角化分布的F-C因子,并且τ非常短。基于以上的计算,我们对BH~+系列分子提出了一个可实现Doppler激光冷却的光循环方案:A~2(47)_(1/2)(υ′=0)-X~2(50)~+(υ″=0,1),其中υ′=0中包含2个转动能级,υ″=0和υ″=1中分别包含6个和4个转动能级。根据方案,模拟了激光冷却过程中的BX~+(X=H,D,T)分子布居数动力学变化过程。而对于AgH分子,可以使用激光波长为λ=338.4 nm的主光束和再抽运激光λ'=357.9 nm来驱动|X~1(50)~+,υ″=0 1-|A~1(50)~+,υ'=0的跃迁实现冷却;AgD分子冷却激光的波长分别为λ=338.6 nm和λ'=352.4 nm。结果表明:BH~+系列分子从300 K冷却到5 mK温度需要散射8450个光子,历时41 ms,冷却效率为92%;而AgH和AgD分别减速为78和67 cm的距离时可由25 mK冷却至2 mK,冷却时间分别为14.7和13.1 ms。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前19条
1 韩小翠;程若磊;;用巨正则分布导出异核双原子分子理想气体的热力学量[J];物理通报;2017年07期
2 傅院霞;葛立新;汤庆国;王竹平;崔执凤;;群论与同核双原子分子的电子光谱项[J];宿州学院学报;2008年06期
3 杜宽仪;;双原子分子电—振光谱数据计算方法的改进[J];西北师范大学学报(自然科学版);1987年04期
4 胡俊林;;对双原子分子振动能阶的一种近似计算[J];黑龙江商学院学报(自然科学版);1987年09期
5 宋庚鑫;激光引起的无热激活分解反应中只有一个单键的双原子分子排斥态对称性的研究[J];原子与分子物理学报;1989年04期
6 云中客;;在高压下双原子分子的行为[J];物理;2006年06期
7 陈刚,楼智美;四参数双原子分子势阱中相对论粒子的束缚态[J];物理学报;2003年05期
8 王克强;双原子分子的键长与原子结构之间定量关系的研究[J];黄淮学刊(自然科学版);1998年S1期
9 段玉华;王其武;黄明宝;刘凡镇;;某些双原子分子在金属镍及其合金(111)表面解离吸附研究[J];Chinese Journal of Chemical Physics;1990年02期
10 邵云;;异核双原子分子转动配分函数在高温极限下积分式的证明及一种谬误分析[J];淮北师范大学学报(自然科学版);2016年04期
11 余楚;;玻色-爱因斯坦凝聚态的双原子分子[J];科学;2000年04期
12 罗仁道 ,陶润康;双原子分子的振动与转动之间耦合的解除条件[J];湖州师专学报;1985年S1期
13 刘美驹,冯英;MO法确定双原子分子的极性[J];内江师范学院学报;1990年04期
14 马登科;;双原子分子中电子状态的描述[J];青海师专学报;1991年04期
15 周同生;异核双原子分子的转动比热[J];安庆师范学院学报(自然科学版);1993年01期
16 刘雯静;朱林繁;葛敏;徐克尊;;双原子分子电子能量损失谱的解谱方法[J];计算物理;2009年02期
17 李永庆,孙萌涛,马凤才;Π态双原子分子Λ分裂引起的量子干涉[J];化学物理学报;2004年04期
18 张彩云;;碱金属双原子分子的键电子与键能的关系[J];大学化学;1996年01期
19 吕志伟,王骐,马祖光;钠双原子分子三重电子态的布局方法[J];光电子·激光;1993年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 付佳;孙卫国;樊群超;李会东;张燚;冯灏;;精确预言双原子分子Q线系高振转激发态的跃迁谱线[A];第十六届全国原子与分子物理学术会议论文摘要集[C];2011年
2 张燚;孙卫国;樊群超;冯灏;付佳;李会东;;分子振转能谱中隐藏的物理意义[A];第五届全国计算原子与分子物理学术会议摘要及墙贴[C];2014年
3 康会鹏;王阳;林志阳;全威;刘红平;柳晓军;王兵兵;刘红杰;谷渝秋;贾欣燕;刘杰;陈京;;强激光场中双原子分子的角分辨高阶阈上电离谱:分子结构效应[A];第十五届全国原子与分子物理学术会议论文摘要集[C];2009年
4 孙卫国;张燚;樊群超;冯灏;付佳;李会东;;探索隐藏在分子振转能谱中的未知物理[A];第五届全国计算原子与分子物理学术会议摘要及墙贴[C];2014年
5 刘清宇;何圣贵;;TaC~-双原子阴离子的低温光电子速度成像研究[A];第十五届全国化学动力学会议论文集[C];2017年
6 苗刚;马凤才;;原子-双原子分子体系碰撞诱导中的量子干涉效应[A];第十五届全国原子与分子物理学术会议论文摘要集[C];2009年
7 尉春花;邵喜;孙春艳;黄武英;凤尔银;;磁场中He原子和PH(~3∑~-)分子的冷碰撞动力学研究[A];第十六届全国原子与分子物理学术会议论文摘要集[C];2011年
8 付佳;樊群超;孙卫国;;离解能不确定度对计算双原子分子振动能谱的影响[A];2017年第九届全国青年计算物理学术会议论文集[C];2017年
9 毕渭滨;徐西玲;朱起鹤;;HI-H_2O团簇体系的光解[A];第九届全国化学动力学会议论文摘要集[C];2005年
10 孟庆田;刘春华;张庆刚;韩克利;;双原子分子多光子电离强场效应的含时波包动力学研究[A];第十三届全国原子与分子物理学术会议论文集[C];2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘国跃;双原子分子和双原子分子离子XY~+精确势能的理论研究[D];四川大学;2004年
2 任维义;双原子分子振动能谱和离解能的精确研究[D];四川大学;2004年
3 田红梅;双原子分子激发态碰撞能量转移的理论研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
4 王森铭;飞秒强激光场中双原子分子电离与解离动力学研究[D];大连理工大学;2006年
5 冯灏;双原子分子势能函数和振动激发散射的理论研究[D];四川大学;2001年
6 孙桂华;原子与双原子分子碰撞过程的量子力学研究[D];四川大学;2002年
7 魏长立;氧族双原子分子电子结构和光谱的理论研究[D];吉林大学;2016年
8 陈彦军;强激光场中双原子分子的高次谐波产生[D];中国工程物理研究院;2008年
9 王杰敏;若干双原子分子的光谱常数与分子常数研究[D];河南师范大学;2011年
10 李瑞;含碳和锗的双原子分子及其离子的电子结构和光谱性质的理论计算研究[D];吉林大学;2014年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 李亚超;氢化物双原子分子的光谱计算与其在激光冷却中的应用[D];太原科技大学;2018年
2 胡士德;双原子分子振动能谱和离解能的理论研究[D];四川大学;2006年
3 王鑫鑫;双原子分子低电子态光谱特性研究[D];河南师范大学;2016年
4 舒纯军;异核双原子分子完全振动能谱和离解能的理论研究[D];四川大学;2005年
5 张鑫;双原子分子的振动子模型[D];辽宁师范大学;2003年
6 方银飞;适合激光冷却的双原子分子振转光谱的理论研究[D];华东师范大学;2015年
7 贾毅;三个双原子分子体系的势能函数和光谱性质的研究[D];河南师范大学;2011年
8 赵晶;双原子分子高次谐波谱的研究[D];国防科学技术大学;2008年
9 鲁光辉;氢化物双原子分子势能曲线的理论研究[D];四川大学;2004年
10 李新喜;异核双原子分子势能函数的变分研究[D];四川大学;2003年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978