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碳量子点的结构对荧光发射行为的影响

郭艳  
【摘要】:碳量子点是尺寸小于10 nm分散的类球形荧光碳纳米颗粒。不仅具有传统半导体量子点类似的荧光发射行为并可实现上转换荧光发射,而且具有制备工艺简单、成本低等优点,可在生物检测、传感、非线性光学、光电转换以及光催化等领域应用。虽然目前存在各种各样的制备方法,但是碳量子点的发光机理尚不明确,严重阻碍了高效可调荧光发射碳量子点制备工艺的开发。基于此本文结合实验结果和理论计算研究了结构对碳量子点荧光发射行为的影响。 通过控制激光参数,利用激光辐照石墨和炭黑的乙醇悬浮液制备出了sp~2/sp~3混合结构的碳量子点。在相同的尺寸分布下,不同sp~2杂化比例的碳量子点表现出了不同的荧光发射行为。光谱测试结果表明随着sp~2杂化比例的增加,碳量子点中的发光中心随之增加。分别采用回流酸煮木炭灰,乙二胺四乙二酸溶液电化学刻蚀石墨制备了不同氧含量的碳量子点,分析了不同氧含量对碳量子点荧光发射行为的影响。结果表明随氧含量的增加,碳量子点荧光发射的最强峰发生了红移。此外,在不同的电解质溶液中刻蚀石墨获得的碳量子点的氧含量也不同,从而影响了碳量子点的荧光发射行为。 根据实验结果,把结合能理论引入到第一性原理方法中构建了碳量子点结构带隙理论模型。利用构建的模型计算了不同sp轨道杂化对碳量子点带隙的影响。结果表明碳量子点中sp~2杂化引起的缺陷创造了发光中心,在sp~2/sp~3混合结构中sp~2含量的变化可有效调控碳量子点带隙的大小。该理论结果与我们实验中的结果是相一致的。


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