收藏本站
《太原理工大学》 2014年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

Ce改性对原位合成Cu-SSZ-13脱除柴油车尾气NO_x的影响

乔辉  
【摘要】:随着全球气候变化、人类生存环境及人类身体健康越来越被关注,人们对于向大气中排放污染物,特别是机动车尾气,的控制要求越来越严格。由于柴油发动机的高效性和持久性,在道路交通运输工具中得到了越来越多的应用。与汽油机相比,尽管柴油机更加高效,但是它依然会产生大气污染物,NOx是其中最主要的有害气体之一。欧盟国家已经确认,大气中NOx的排放约40%来自道路交通工具,而其中75%则是来自于柴油机的使用。为了满足日趋严格的排放标准,研究者在汽车尾气催化净化方面做出了不懈努力。对NOx净化技术而言,氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是一种高效有发展前景的净化技术。而用于SCR反应的催化剂,需要具备催化活性高、活性温度窗口宽、热稳定性好等特点才能达到使用要求。因此,本课题以铜氨络合物为模版剂,利用原位水热合成法制备SCR反应的Cu-SSZ-13催化剂,优化催化剂的制备时间,考察水热老化对催化剂活性、N2选择性及其物性结构的影响,并且对合成的Cu-SSZ-13催化剂用Ce进行改性处理,以提高催化剂的催化活性、水热稳定性,同时也对Ce改性的机理进行初步探讨。研究工作的主要结论如下:(1)利用原位水热合成法制备了不同晶化时间的Cu-SZZ-13样品,晶化72 h样品表现出最佳的脱硝活性和水热稳定性,在空速高达640,000 h-1时,新鲜样品NOx转化率在320-570℃范围内仍可达80%以上。深度老化后(800℃老化20 h)样品的NOx转化率在300~460℃范围内可达90%以上。(2)深度老化处理使得催化剂中的Cu物种发生了改变,骨架出现脱铝现象,并且对晶体的形貌特征也造成破坏,最终导致了其催化活性的降低。(3)经Ce改性后,样品的催化活性在低温和高温条件下均有一定(最大20%)程度的提高,离子交换2h样品具有最高的催化活性和抗老化性能,且经离子交换后样品并没有产生更多的N20。(4)Ce的引入(约1%)既改变了样品中活性中心Cu在水热老化过程中迁移或转化的路径及程度,也对分子筛骨架起到了稳固作用,使得样品在水热老化过程中骨架受破坏程度得到明显改善。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:O643.36;X734.2

手机知网App
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 赵震;张桂臻;刘坚;梁鹏;许洁;段爱军;姜桂元;徐春明;;柴油机尾气净化催化剂的最新研究进展[J];催化学报;2008年03期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 韦岳长;刘坚;赵震;姜桂元;段爱军;何洪;王新平;;Co_(0.2)/Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂的制备、表征及其催化碳烟燃烧反应性能[J];催化学报;2010年03期
2 翟步英;刘奇;潘雄;;柴油车尾气净化催化剂发展趋势[J];材料导报;2011年S2期
3 王仲鹏;张昭良;;碳烟颗粒在NOx储存催化剂上的燃烧研究进展[J];工业催化;2009年04期
4 刘奇;陈德茂;刘庆宾;钱鹏;翟步英;阳浩;薄新维;张登友;;稀土复合催化剂对柴油车尾气净化效果的影响研究[J];功能材料;2012年S2期
5 赵向云;汪加林;肖剑鸣;范群;杨晓波;;柴油机尾气选择性催化还原脱硝用蜂窝型催化剂的制备及其发动机台架测试性能[J];复旦学报(自然科学版);2012年05期
6 盛叶琴;周瑛;卢晗锋;张泽凯;陈银飞;;铈基复合氧化物催化碳烟燃烧的性能及其H_2-TPR研究[J];催化学报;2013年03期
7 赵娇娇;余运波;韩雪;贺泓;;Ni基催化剂催化燃油重整耦合选择性催化还原NO_x反应[J];催化学报;2013年07期
8 张鹏;王鹏;;V_m/MO_x催化剂对柴油碳烟催化燃烧抗硫中毒性能的比较[J];工业催化;2011年10期
9 翟步英;潘雄;刘奇;阳浩;杨晓亮;罗凤岚;;钙钛矿型催化净化剂及净化装置的研究[J];贵金属;2013年S1期
10 庞磊;范驰;邵丽娜;易俊霞;蔡星;王健;康明;李涛;;制备方法对V_2O_5/WO_3-TiO_2催化剂脱除柴油车尾气中NO_x的影响[J];催化学报;2014年12期
中国重要会议论文全文数据库 前6条
1 翟步英;刘奇;潘雄;;柴油车尾气净化催化剂的研究[A];2011中国功能材料科技与产业高层论坛论文集(第二卷)[C];2011年
2 张昭良;韩栋;辛颖;王仲鹏;;铈铁复合氧化物四效催化剂在碳烟燃烧中的协同效应[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
3 刘坚;赵震;徐春明;段爱军;姜桂元;;担载钒氧化物催化剂对柴油碳烟催化燃烧抗硫中毒性能的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
4 于学华;赵震;韦岳长;刘坚;段爱军;姜桂元;;三维有序大孔Mn_xCe_(1-x)O_δ氧化物的制备及催化炭烟燃烧性能研究[A];第十四届全国青年催化学术会议会议论文集[C];2013年
5 马腾;;关于成立沈阳市农用机动车尾气净化研究实验室以及开展相关研究的建议[A];第十一届沈阳科学学术年会暨中国汽车产业集聚区发展与合作论坛论文集(农业环境与生物医药分册)[C];2014年
6 潘科峰;厉英;刘磊;;钙钛矿型复合氧化物在汽车尾气处理中的应用研究进展[A];2014年全国冶金物理化学学术会议论文集[C];2014年
中国博士学位论文全文数据库 前4条
1 贤晖;贵金属掺杂的La_(0.7)Sr_(0.3)CoO_3钙钛矿型NSR催化剂结构和性能研究[D];天津大学;2011年
2 王攀;NPAC技术降低柴油机NO_x和PM排放的机理分析及试验研究[D];江苏大学;2009年
3 牛晓巍;柴油车尾气四效催化剂的制备与表征[D];吉林大学;2010年
4 李倩;Co、Mn水滑石基复合氧化物催化剂上碳烟和NOx的催化消除[D];天津大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 魏少杰;稀土氧化物碳烟燃烧催化剂活性氧的研究[D];济南大学;2011年
2 何晓霞;钙钛矿全取代贵金属Pt的负载型NSR催化剂研究[D];天津大学;2010年
3 吴虎;柴油机改性分子筛SCR催化剂的理化及催化特性的研究[D];天津大学;2012年
4 吴迪;柴油车尾气碳烟颗粒的催化燃烧[D];华东理工大学;2012年
5 梁婕;LnO_2-ZrO_2(Ln=Ce,Tb,Pr)储氧材料性能的研究[D];内蒙古科技大学;2008年
6 李倩;黄融盐复合物催化剂在消除柴油机碳烟过程中的应用[D];浙江师范大学;2009年
7 周超强;负载型铜锰二元氧化物催化剂选择性催化还原NO_X性能研究[D];哈尔滨工程大学;2009年
8 张清茂;环境友好型柴油机NH_3-SCR催化剂特性及其反应动力学的研究[D];天津大学;2009年
9 洪燕霞;在消除PM和NO_x反应中活性氧的作用机制研究[D];广州大学;2012年
10 韩玉惜;轻型柴油车尾气氧化催化剂中铈锆复合氧化物/氧化铝/分子筛材料催化性能的研究[D];浙江大学;2012年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前5条
1 贺泓;翁端;资新运;;柴油车尾气排放污染控制技术综述[J];环境科学;2007年06期
2 刘光辉,黄震,上官文峰,阎存仙;利用微粒过滤器同时催化去除柴油机微粒和NO_x[J];科学通报;2002年21期
3 刘坚,赵震,徐春明,王虹,段爱军;Mn_(1-x)(Li,Ti)_xCo_2O_4尖晶石型复合氧化物的制备、表征与催化性能[J];无机化学学报;2005年09期
4 裴梅香,林赫,上官文峰,黄震;等离子体在同时去除NO_x和碳烟催化反应中的作用[J];物理化学学报;2005年03期
5 朱玲,王学中,於俊杰,郝郑平;K-Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化碳颗粒物燃烧性能[J];物理化学学报;2005年08期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 刘奇;陈德茂;刘庆宾;钱鹏;翟步英;阳浩;薄新维;张登友;;稀土复合催化剂对柴油车尾气净化效果的影响研究[J];功能材料;2012年S2期
2 孟方;柴油车尾气排放超标的治理[J];城市公共交通;2001年06期
3 沙钝,王爱民;柴油车尾气微粒的燃烧性能[J];上海环境科学;2003年07期
4 程哲生;减少柴油车尾气污染[J];当代石油石化;2001年04期
5 程哲生;国外减少柴油车尾气污染技术的新进展[J];当代石油石化;1998年06期
6 ;我国为柴油车尾气达标确定“时间表”[J];汽车工艺与材料;2003年05期
7 文;柴油车尾气达标“时间表”确定[J];山东内燃机;2003年02期
8 黄育森;浅析柴油车尾气烟度过高原因及预防[J];城市公共交通;1999年02期
9 秦杰 ,邹声文;我国柴油车尾气达标分三步走[J];能源工程;2003年02期
10 杨冬霞,曹秋娥,赵云昆,计永波;柴油车尾气净化铂催化剂的试验研究[J];稀有金属;2005年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 赵震;刘坚;徐春明;段爱军;姜桂元;;柴油车尾气催化技术的最新研究进展[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
2 杨铮铮;张海龙;曹毅;吴干学;徐海迪;孙萌萌;杨怡;张艳华;徐宝强;龚茂初;陈耀强;;催化净化柴油车尾气污染物[A];2014中国环境科学学会学术年会(第六章)[C];2014年
3 翟步英;刘奇;潘雄;;柴油车尾气净化催化剂的研究[A];2011中国功能材料科技与产业高层论坛论文集(第二卷)[C];2011年
4 刘坚;赵震;徐春明;韦岳长;段爱军;姜桂元;;柴油车尾气排放颗粒物催化净化技术的研究[A];第十四届全国青年催化学术会议会议论文集[C];2013年
5 赵震;张桂臻;刘坚;段爱军;姜桂元;;柴油车尾气净化催化剂的设计与催化作用[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
6 乔映宾;冯明星;朱宗敏;张新昌;赵扬;;柴油车尾气处理技术及车用尿素溶液[A];中国汽车工程学会汽车燃料与润滑油分会第15届年会论文集[C];2012年
7 赵震;纪玉国;刘坚;徐春明;段爱军;;复合氧化物催化剂在柴油车尾气处理中的应用[A];第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2005年
8 刘阳阳;尉继英;江锋;刘树模;徐刚;孙爱灵;;柴油车炭烟催化氧化反应动力学因素分析[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
9 李树华;梁红;林维明;叶代启;;Cu-K-V系列催化剂去除柴油车尾气中颗粒物的性能研究[A];第四届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2005年
10 郭明新;朱荣淑;欧阳峰;;碳颗粒存在时Ir催化去除柴油车尾气中NOx的研究[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
中国重要报纸全文数据库 前8条
1 本报记者 赵三明;华勤爱科柴油车尾气过滤器可燃烧掉90%颗粒物[N];中国工业报;2011年
2 牟致勇 滑维;推进柴油车尾气处理液生产和应用[N];中国石化报;2011年
3 本报记者 李晓岩;柴油车尾气处理液剑指雾霾[N];中国化工报;2013年
4 李跃辉;专利产品点燃柴油车尾气治理希望[N];中国知识产权报;2008年
5 记者 陈婉婉;全国首个柴油车尾气治理装置问世[N];安徽日报;2013年
6 本报记者 李唐;“减排”尾气 菲尔特祭出“杀手锏”[N];云南经济日报;2008年
7 记者 李宏乾;柴油车尾气净化取得新进展[N];中国化工报;2010年
8 本报记者 谷晓哲;SCR给柴油车尾气“消毒”[N];河北日报;2014年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 乔辉;Ce改性对原位合成Cu-SSZ-13脱除柴油车尾气NO_x的影响[D];太原理工大学;2014年
2 黄黎明;Cu-Mn改性分子筛催化剂制备及柴油车尾气SCR脱硝基础研究[D];浙江工商大学;2015年
3 李旭冰;柴油车尾气收集物对小鼠胚胎发育影响的初步研究[D];福建医科大学;2010年
4 李勇;钙钛矿结构催化剂在柴油车尾气净化中的应用[D];吉林大学;2011年
5 白冰;柴油车炭化微米木纤维过滤芯排气捕集机理与实验研究[D];东北林业大学;2011年
6 魏光曦;Pd/CeO_2催化剂在柴油车尾气氧化催化后处理中的应用研究[D];天津大学;2012年
7 宋熠金;基于光散射法柴油车尾气颗粒物质量浓度传感器的研制[D];中国计量学院;2014年
8 马晓东;柴油车尾气氮氧化物与颗粒物同时除去铈系催化剂研究[D];哈尔滨工业大学;2008年
9 左永权;制备方法对CuSAPO-34脱除柴油车尾气中NO_x的影响[D];太原理工大学;2013年
10 寇耀飞;基于ARM的微粒捕集器车载再生监控系统的研制[D];杭州电子科技大学;2013年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026