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《太原理工大学》 2016年
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Pd/Fe和Pd-Ce/Fe磁性材料脱除模拟煤气中单质汞的研究

李青连  
【摘要】:煤气化是高效的洁净煤技术之一,在煤气化过程中会有大量的汞以气态单质汞的形式释放出来,该过程由于是还原性气氛单质汞的浓度要高于煤燃烧过程,而汞具有剧毒性,挥发性,生物蓄积性,会对人体健康和生态环境造成很大的危害,因此对煤气化过程中重金属污染物汞的高效、经济脱除具有重要的理论和现实意义。目前的脱汞吸附剂活性炭、贵金属和金属氧化物吸附剂中,活性炭脱汞率较低,再生能力弱,金属氧化物(FeOx、MnOx、CuOx、ZnOx和CeOx)吸附剂在高温下脱汞效率较低,贵金属钯(Pd)在中温时有较好的脱汞效果,但是由于其价格昂贵,一般作为负载型吸附剂。本课题组前期考察了以γ-Al2O3和活性炭为载体,贵金属Pd为活性组分的一系列双金属吸附剂的中温脱汞活性,具有较高的脱汞效率,但用过的吸附剂不能很好地分离回收再利用,因此本文选用强磁性的Fe3O4纳米颗粒作为载体,贵金属Pd作为活性组分,由于Fe3O4自身易团聚,因此采用氨基对其进行功能化,制备了Fe3O4-NH2和Fe3O4-NH2-Pd吸附剂,在固定床反应器上分别进行了脱汞活性评价,考察了反应温度、H2S气氛对脱汞的影响,利用XRD、FTIR、TEM、XPS等表征手段探讨了吸附剂的脱汞机理,结果得出在Fe3O4上负载贵金属Pd可以提高吸附剂的脱汞温度,但由于Pd易被H2S毒化,因此吸附剂的再生性能不是很好,有待进一步改进。接着利用氧化铈在高温下能与h_2s快速反应的特点,在pd/fe_3o_4吸附剂中引入了氧化铈,制备了具有更强脱汞能力的pd-ceo2/fe_3o_4吸附剂。由于h_2s能被pd-ceo2/fe_3o_4吸附剂上的ceo2组分吸附,因此ceo2的引入可以极大地缓解h_2s对pd的中毒作用,增强了吸附剂的抗硫能力。因此本文得出的主要结论如下:(1)吸附剂fe_3o_4–nh2的最佳脱汞温度为100°c,吸附剂fe_3o_4–nh2–pd的最佳脱汞温度为200°c,随着温度的升高,两种吸附剂的脱汞活性都逐渐降低。(2)h_2s对吸附剂fe_3o_4–nh2脱汞具有促进作用,而对吸附剂fe_3o_4–nh2–pd脱汞具有抑制作用,温度越高抑制作用越显著。(3)吸附剂fe_3o_4–nh2–pd的最佳脱附温度为300°c,吸附剂再生两次后仍有很好的磁性,可通过外接磁力有效分离。(4)两种吸附剂的脱汞机理不同:吸附剂fe_3o_4–nh2将h_2s氧化为单质硫,硫和汞反应生成硫化汞从而达到了脱汞的效果,但硫在高温下不稳定,使得高温下脱汞活性降低,吸附剂fe_3o_4–nh2–pd中pd是主要的脱汞活性组分,pd和hg形成pd-hg合金,但高温下pd易和h_2s反应,生成稳定且难分解的pds,因此随着温度升高,脱汞活性降低,这也是吸附剂再生活性下降的主要原因。(5)引入ceo_2可以明显提高pd/fe_3o_4吸附剂的脱汞活性,当质量比ceo2/fe_3o_4=0.2时,pd-ceo2/fe_3o_4吸附剂的脱汞率最好,可以达到85%以上。此吸附剂的再生脱汞性能已得到明显的提升。还原性气氛h2和co气体对吸附剂脱汞具有促进作用。(6)Pd-CeO_2/Fe_3O_4吸附剂的主要脱汞活性组分仍为Pd,CeO2对脱汞具有促进作用,原因是一部分CeO2可以被还原性气体(H2、CO)还原,还原形式的CeOn(n2)可以和H2S反应,从而缓解H2S与Pd的相互作用,这也是吸附剂有良好再生性能的原因。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TQ424;TQ546.5

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