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《太原理工大学》 2017年
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环境空气中典型异构烷烩类组成及其来源研究

闫雨龙  
【摘要】:环境空气中的有机物污染物对人体健康和生态环境均有较大危害。作为有机物中的主要组成,烷烃由于其健康效应和源指示意义得到广泛关注。环境空气中颗粒物上典型异构烷烃(藿烷和甾烷)可以提供污染源方面极其关键的信息,对于指示大气颗粒物的来源具有重要作用。藿烷类化合物是由好氧细菌经过复杂的地球化学过程生成,是分布最广泛的一类复杂的生物标志物。甾烷类化合物是真核生物经过地球化学变化形成的,是原油中最为常见和重要的一类生物标志化合物。环境空气中的藿烷和甾烷类化合物一般都来自于化石燃料及其制品的使用过程,因此其在环境学上对颗粒物的源指示有重要的意义。挥发性有机化合物(Volatile Organic Compound,VOCs)具有在环境空气中具有分布广、浓度低和危害大等特点,对暴露人群的健康和空气质量都会产生危害,尤其是会引起光化学烟雾的二次污染现象。本文以太原市为例,采集了采暖季和非采暖季环境空气中PM10样品和挥发性有机物样品、典型排放源颗粒物样品(汽油车尾气尘、柴油车尾气尘和煤烟尘)和典型排放源挥发性有机物样品(煤层自燃烟气和热电厂烟气),利用气相色谱-同位素比值质谱仪技术测定了颗粒物态典型异构烷烃化合物(藿烷和甾烷)的碳同位素(δ~(13)C)组成,利用预浓缩-气相色谱-质谱联用仪测定了气态典型异构烷烃类化合物(VOCs)的组成,研究了环境空气和排放源颗粒物中藿烷、甾烷的碳同位素组成和挥发性有机物的组成特征,分析了环境空气中的典型异构烷烃的来源,主要结论如下:1.汽油车尾气尘和柴油车尾气尘中检测出的典型异构烷烃(藿烷和甾烷)的碳同位素δ~(13)C平均值分别为-28.6‰和-28.3‰,其中藿烷类化合物分别为-27.4~-29.4‰和-27.1~-29.2‰;煤烟尘中颗粒物检测到的异构烷烃的δ~(13)C平均值为-26.5‰;结果显示不同化合物之间的同位素差异适合通过同位素方法研究不同来源的藿烷和甾烷排放情况。2.太原市采暖季和非采暖季环境空气中PM10上δ~(13)C平均值分别为-28.0‰和-28.3‰,采暖季比非采暖季略富13C。使用同位素质量平衡方程计算不同排放源对环境空气中异构烷烃的贡献可知,在采暖季机动车排放的异构烷烃贡献值高75.92%,其中汽油车和柴油车排放贡献为47.21%和28.71%,燃煤贡献平均值为24.08%;在非采暖季,机动车排放的异构烷烃贡献平均值为89.60%,其中汽油车和柴油车排放贡献为67.50%和22.10%,燃煤贡献平均值为10.40%。3.地表煤层自燃排放的VOCs中主要的化合物是1-丁烯、苯乙烯、顺-2-丁烯,地下煤层自燃排放的VOCs主要是乙烷;结果显示地表煤层自燃燃烧完全程度低于地下煤层自燃。燃煤电厂排放的VOCs中最主要的组分是1-丁烯和乙烯等;煤矸石电厂为1-丁烯、苯乙烯、正己烷等;生物质发电厂为丙烯、1-丁烯、乙炔等。燃煤电厂、煤矸石电厂和生物质电厂三种热力发电厂的VOCs排放因子分别为0.023 g/kg、0.005 g/kg和0.057 g/kg,低于之前的研究结果;分析显示目前的统计数据可能高估我国热电厂的VOCs排放。4.太原市采暖季环境空气中的VOCs浓度(125.07μg/m~3)高于非采暖季(51.21μg/m~3),烷烃和芳香烃是主要的VOCs种类。VOCs的日变化趋势显示太原市环境空气中VOCs的浓度主要受污染源排放和光化学反应控制,光化学反应对非采暖季环境空气中VOCs的影响超过采暖季。对太原市非采暖季环境空气中VOCs源解析显示各排放源的贡献为机动车排放24.89%、煤燃烧排放23.24%、液化石油气/天然气泄露22.60%、挥发源17.23%、植物排放12.04%;采暖季为煤燃烧排放38.43%、机动车排放29.17%、挥发源15.69%、液化石油气/天然气泄露15.12%、植物排放1.60%。分析显示,排放源产生的季节性变化是导致环境空气中VOCs变化的主要原因。在控制煤燃烧排放的基础上,控制机动车排放应该是减少空气污染、持续改善环境空气质量的重点。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X513

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