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《太原理工大学》 2017年
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二次生长制备SAPO-34沸石膜及其CH_4/CO_2分离性能的研究

李永生  
【摘要】:天然气中含有6%-12%的二氧化碳,二氧化碳不仅影响天然气的热值,同时也会对天然气的运输管道与存储设备造成腐蚀,天然气的主要成分是甲烷,所以CH_4/CO_2的分离是天然气运输之前必不可少的操作单元。目前CH_4/CO_2的分离方法主要有吸收法,变压吸附法,生冷分离法,膜分离法等,膜分离法其他分离工艺相比,具有操作简单,能耗低,效率高,容易工业放大等优势。沸石膜凭借着良好的机械稳定性、耐腐蚀性和较高的热稳定性,在气体分离方面受到很大的关注。SAPO-34(0.38 nm)是微孔分子筛的代表之一,其孔径与CH4(0.38nm)分子动力学直径相近,而又大于CO2(0.33nm)分子动力学直径,同时,CO2在SAPO-34表面及孔道的吸附能力大于CH4,所以在分子筛分和竞争吸附的协同作用下,SAPO-34分子筛膜对CH_4/CO_2的分离具有很大的研究价值与应用前景。本论文以α-A12O3为载体,采用二次生长法制备了连续致密的SAPO-34分子筛膜。通过XRD,SEM,N2的单组份渗透等手段对晶种,晶种层,SAPO-34沸石膜进行表征分析,并对SAPO-34沸石膜进行了CH_4/CO_2混合体系分离性能的研究,具体研究内容如下:1、与载体孔径相匹配的SAPO-34分子筛晶种的制备。采用原位水热合成法,通过改变晶化温度与晶化时间来调变SAPO-34分子筛晶种的粒径。当合成液摩尔比为:1.0 Al_2O_3:2.0 P2O5:0.6 SiO2:4.0 TEAOH:150 H2O,陈化时间为24h,晶化温度为200?C,晶化时间为8h或15h时,可以制得粒径均一,粒径大小为600-700nm的SAPO-34分子筛晶种。2、考察了陈化时间,晶化时间等二次合成条件对沸石膜结构与性能的影响。研究结果表明:二次合成液摩尔比为1.0 Al_2O_3:1.0 P2O5:0.6 SiO2:1.0TEAOH:1.6DPA:150 H2O,陈化时间为3天,晶化时间为15h,晶化温度220?C,可以制备出连续致密的SAPO-34分子筛膜。3、晶种层的质量对沸石膜结构与性能的影响。考察了载体表面性质,涂晶方式,晶种液浓度对SAPO-34分子筛膜结构与性能的影响。研究结果表明:载体经阳离子聚合物(PDDA)处理,晶种分散介质为去离子水,晶种液浓度为1%,通过浸渍旋涂法可以制备出高质量的晶种层,进而可以制备出更加连续致密平整的SAPO-34分子筛膜。在温度为22?C,膜两侧压差为0.2MPa下,CO_2/CH_4的分离选择性可以达到12.76,CO2的渗透速4.64×10-7mol/(m2·s·Pa)。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ051.893;TE868

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