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《太原理工大学》 2019年
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介孔氧化硅基新型双位点离子凝胶的制备及其协同CO_2捕获性能

冯琳  
【摘要】:随着人们环保意识的不断增强,国家对工业烟道气中CO_2等污染物的排放标准也趋于严格。因此开发一种高效的烟道气中CO_2的捕集与分离技术是当前主要研究热点之一。作为一种绿色溶剂,离子液体(ILs)因其独特的性质,被认为是一种具有竞争潜力的新型CO_2吸附剂。针对离子液体粘度大、成本高等问题,越来越多的固载型离子液体(离子凝胶(ionogel))被开发出来,而载体的孔隙结构是影响离子凝胶吸附性能的重要因素之一。本文基于离子液体中阴阳离子的可调控性以及不同载体的结构特征,设计并合成具有双活性位点的离子液体[P_(4444)][2-Op]与拥有不同孔隙结构的介孔氧化硅载体材料(MSV50、MSV75、MSV100、SBA-15和HSBA-15),有效结合二者优势,得到拥有不同孔隙结构的双位点离子凝胶,探究不同载体的孔隙结构对离子液体的固载以及CO_2吸附性能的影响机制。本文主要的研究内容及结论如下:首先,采用具有双活性位点的2-羟基吡啶(2-Hp)为阴离子,以四丁基磷([P_(4444)]~+)为阳离子,合成双活性位点的功能化离子液体[P_(4444)][2-Op]。物理性质表征结果显示,离子液体的粘度为202 mPa·s,含水量为0.6%,其热稳定性保持在230°C。由于“N”、“O”活性位的协同作用,在50°C下吸附量达到0.56 mol CO_2/mol IL,且吸附时间大约90 min。其次,本文分别制备不同孔隙结构的介孔氧化硅囊泡载体MSVw(MSV50、MSV75、MSV100)和介孔氧化硅柱形孔结构载体SBA-15、HSBA-15。将合成的双位点离子液体通过浸渍-蒸发法固载于载体中,得到不同孔隙结构的离子凝胶MSVw-s、SBA-15-s和HSBA-15-s(s为离子液体固载量的质量百分数),考察其结构特征以及CO_2吸附性能。结果显示,离子凝胶MSVw-s与HSBA-15-s均保留载体的孔道结构,且在低固载量情况下(2%),样品中的离子液体具有较好的热稳定性,高达420°C。离子液体在孔道中的分散状态随固载量的不同而变化,并表现出不同的热稳定性。除了离子液体的固载量以外,它在孔道中的分散状态还取决于载体的孔隙特征(比表面积、孔径与孔体积)。在小孔隙的载体中(MSV50),低固载量的离子液体由于其较强的纳米限域效应有利于形成单分子层分布,提高CO_2吸附速率,而较大孔隙的孔道中(MSV100)可固载更多高度分散的离子液体,同时还保留了一定的CO_2气体分子扩散通道,这有利于进一步提高CO_2的吸附性能。具有大孔隙结构的离子凝胶MSV100-10在50°C,CO_2分压为0.15的情况下,CO_2吸附容量达到1.49 mmol/(g-ionogel),并在10次吸附循环后,吸附量保持最初的95%。而与囊泡孔结构的吸附性能不同,柱形孔结构的离子凝胶HSBA-15-5在模拟烟道气条件下,CO_2吸附容量为0.69 mmol/(g-ionogel)。结果表明,由于载体的孔道结构不同,导致离子液体在相同浸渍量情况下,柱形孔道中的固载量较低,且由于较弱的纳米限域效应,离子液体在孔道中团聚现象严重,从而影响CO_2的吸附性能。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TQ427.26;X701

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