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《太原理工大学》 2002年
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对称与不对称金属酞菁络合物在分子筛中的合成及性能研究

宋芬  
【摘要】: 本论文主要考察了用苯酐—尿素路线将MPc固定于Y型沸石分子筛中的可行性和不对称取代的金属酞菁络合物的合成及其封装到分子筛而制得的复合材料对环己烷的催化氧化性能。 1、本文首次采用苯酐—尿素路线,经由原位合成法将金属酞菁络合物MPc固定于Y型沸石中,并用XRD、FTIR、DRS、TG-DTA等手段对其进行了表征。结果表明MPc已被成功地固定于Y型沸石中及此制备路线的可行性。此外,对采用此制备路线制备MPc/Y时的各种影响因素进行了较为详细的探讨。结果表明:(1) 中心金属离子以Mn~(2+)最佳,Co~(2+)次之、Fe~(2+)较差;随着中心金属离子含量的增加,样品对环己烷的转化率增大,但转化数下降。(2)采用本路线制备CoPcY的最佳条件为:a、采用氯化钴作为待交换的金属盐;b、络合温度以180℃为宜;c、起始反应物为苯酐、尿素、氯化铵、氯化铝、CoY时,制备出的CoPcY的催化性能最好; 2、首次采用苯酐和四溴苯酐均相浓缩统计合成法制得了不对称取代的金属钴酞菁络合物(CoPcBr_x),并采用~1HNMR、FTIR、DRS等对其进行了结构表征;此外,采用沸石合成法将其固定于MCM-41中孔分子筛,并对其催化性能进行了考察。结果表明:封装到MCM-41内的不对称溴取代的钴酞菁络合物CoPcBr_x对环己烷的氧化活性远高于封装到MCM-41内的对称溴取代的钴酞菁络合物CoPcBr_(16)和未被取代的钴酞菁络合物CoPc。 3、此外,本文还采用沸石合成法将不对称取代的钴酞菁络合物(CoPcBr_x)固定于Y型沸石而制得了CoPcBr_x/Y,考察了各种反应 条件(反应温度、反应时间、反应介质、环己烷与过氧化氢的体积 比及催化剂用量)对其氧化环己烷过程的影响。结果表明:(a)反 应温度的影响:随着反应温度的提高,环己烷的转化率增大;(b) 催化剂浓度的影响:环己烷的转化率随催化剂浓度的加大而增大; (c)反应体系的溶剂以乙酸最佳,乙睛最差;(d)环己烷/HZO:比 的影响:随着HZOZ用量的增加,环己烷转化率和反应产物中环己酮 和环己醇比逐渐增大;(e)催化剂寿命的考察:通过三次循环测试 表明经过三次循环反应,催化剂的整体活性没有显著地降低。(f) 反应时间的影响:无论室温氧化还是60℃下氧化环己烷,随着反应 时间的延长,环己酮在产物中的比例呈增加趋势。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:O643.3

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【参考文献】
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1 郭忠平,吴明光,詹梦熊;酞菁锶及其磺化衍生物的合成与性质研究[J];高等学校化学学报;1999年03期
2 司玉贵,龚跃法,张正波;多氟烷氧基取代金属酞菁配合物的简便合成及其光谱特征[J];高等学校化学学报;1999年03期
3 邱文丰,刘云圻,朱道本;不对称酞菁化合物的合成及研究进展[J];功能材料;2000年S1期
【共引文献】
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1 原金海;谭世语;周志明;;水热法由富锰渣制备4A分子筛工艺初探[J];安徽化工;2008年03期
2 陈景茂;吴晋沪;王裕鑫;;利用稻壳灰水热合成A型沸石的工艺研究[J];安徽农业科学;2011年23期
3 卓志美;赵志勇;;磺化酞菁钴光催化降解甲基橙染料的试验研究[J];环境科学与管理;2011年03期
4 刘俏;孙世群;;A型沸石对含磷废水深度处理的研究[J];环境科学与管理;2011年11期
5 李学峰,张衍祺,傅吉全;中孔分子筛MCM-41的合成[J];北京服装学院学报;2003年02期
6 杜春华;叶亚平;王明文;钱维兰;赵小红;李科;;导向剂室温老化合成低硅X型沸石[J];北京科技大学学报;2008年04期
7 孙霞;许瑞波;王明艳;;合成条件对4A沸石分子筛晶化的影响[J];山东陶瓷;2008年05期
8 李智,李诚;高效吸附粉再生变压器油的试验探讨[J];变压器;1997年11期
9 马士虎,余栋高;无热再生高压空气干燥过滤装置研究[J];船舶工程;2000年03期
10 金为群,权新军,蒋引珊,张军;利用浮石合成13X型分子筛最佳工艺条件的研究[J];长春地质学院学报;1997年02期
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1 徐慎颖;潘湛昌;肖楚民;魏志钢;胡光辉;;锯切花岗岩粉制备13X沸石分子筛[A];低碳技术与材料产业发展研讨会论文集[C];2010年
2 邓科;陈杰;林云;林展如;;二茂铁-酞菁型高分子吸波材料的电磁性能研究[A];2006年全国功能材料学术年会专辑(Ⅲ)[C];2006年
3 朱俊哲;沈志虹;鞠雅娜;张海燕;;高岭土的碱溶活化及合成高结晶度Y分子筛[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
4 邢淑建;臧甲忠;刘冠锋;于海斌;;LSX分子筛的合成及其空分吸附性能[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
5 王晓燕;赵强;薛建伟;李晋平;;A型和X型分子筛储氢性能研究[A];第七届全国氢能学术会议专辑[C];2006年
6 张飞;姜健准;张明森;杨元一;;ZSM-5分子筛的合成及影响因素探讨[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
7 付文文;任传利;孙继红;;线团形NaY分子筛的合成及表征[A];第14次全国分子筛学术年会论文集——微孔介孔材料科学及在新能源与节能、减排中的应用[C];2008年
8 马志云;李小虎;王艳平;邵瑞利;张荣兰;赵建社;;不对称类酞菁对锂/亚硫酰氯电池的催化活性影响[A];中国化学会第27届学术年会第08分会场摘要集[C];2010年
9 高翔;鲁安怀;郑辙;贾欣欣;;湖南湘潭锰矿锰钾矿—天然氧化物八面体分子筛(OMS-2)在HRTEM下的微结构特征研究[A];2005年全国矿物科学与工程学术会议论文集[C];2005年
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1 邱滔;全氟烷基金属酞菁衍生物的合成及应用[D];华东理工大学;2011年
2 夏春辉;纳米TiO_2与新型两亲性酞菁锌光动力抑制肝癌细胞的机制研究[D];吉林大学;2011年
3 刘一婷;基于酞菁铜的太阳能电池的研究[D];大连理工大学;2011年
4 肖伟;Silicalite-1沸石及炭复合膜的制备与应用研究[D];大连理工大学;2011年
5 陈靖京;卟啉类光敏抗肿瘤化合物评价[D];北京协和医学院;2011年
6 孙成高;介孔材料的定向设计合成及其催化应用[D];湖南大学;2009年
7 马磊;酞菁化合物的合成及其非线性光学性质研究[D];哈尔滨工业大学;2011年
8 高俊珊;新型酞菁分子、自组装纳米结构合成及应用研究[D];南京航空航天大学;2010年
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1 郭桥生;活性碳纤维负载铁酞菁的制备及催化降解酚类化合物性能[D];浙江理工大学;2010年
2 李海洋;双氧水、活性炭、沸石不同组合对污水深度处理的试验研究[D];辽宁工程技术大学;2009年
3 张曼玉;激发态质子转移型新化合物的合成与性质研究[D];天津理工大学;2010年
4 蒋明;改性活性炭吸附净化低浓度HCN废气的研究[D];昆明理工大学;2009年
5 柏杨巍;低温微氧条件下AsH_3气体吸附净化研究[D];昆明理工大学;2010年
6 师雁;低温微氧条件下PH_3和H_2S的净化处理研究[D];昆明理工大学;2009年
7 李改莉;环多胺型仿酶催化剂的制备及其催化双氧水漂白棉织物的性能研究[D];东华大学;2011年
8 任参;金属酞菁配合物的合成及其在纺织品漂白中的应用[D];东华大学;2011年
9 司呈明;沸石X(LSX)活性炭复合材料的制备及其气体吸附性能研究[D];太原理工大学;2011年
10 马佩兰;新型含氮共轭杂环类润滑剂极压抗磨剂的设计、合成及测试研究[D];西北大学;2011年
【二级参考文献】
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1 林永生,庄焱,吴振奕,程大典,陈再鸿,詹梦熊,郑兰荪;(η~2-C_(70))Pd(PPh_3)_2配合物的合成和光电性能研究[J];高等学校化学学报;1997年04期
2 穆劲,夏强,华玉晶,周伟东,肖童;非对称八烷氧基取代酞菁聚硅氧烷的合成及其单分子膜[J];高等学校化学学报;1995年11期
3 黄德音,晏意隆;酞菁类化合物在光导材料方面的应用[J];感光材料;1997年01期
4 周淑琴,刘云圻,朱道本;分子整流器[J];化学通报;1998年10期
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1 王仲南,祝建中,奚长生;含CeO_2助催化剂的锰酞菁分子筛的微波合成及催化性能的研究[J];韶关学院学报;2004年06期
2 王仲南;含CeO_2助催化剂的酞菁锰-分子筛催化苯乙烯环氧化的研究[J];贵州教育学院学报;2004年04期
3 王仲南,祝建中;苯乙烯在以CeO_2为助催化剂的酞菁钴-分子筛催化下环氧化的研究[J];韶关学院学报;2005年09期
4 张伟德,叶兴凯,吴越;固载化金属酞菁(MPc)催化性能的研究——Ⅰ.在NaY上直接合成MPc[J];分子催化;1991年02期
5 王荣民,冯辉霞,何玉凤,王云普,索继栓,夏春谷;分子筛基类卟啉金属络合物模拟生物氧化催化作用[J];精细石油化工;2000年02期
6 陈再鸿,李娟,谢永明;金属酞菁与球烯电荷迁移络合物的组成和平衡常数的研究[J];厦门大学学报(自然科学版);1997年05期
7 陈建明,张建成,沈悦,刘秀红,杨林宏;四羧基酞菁锌的合成及其荧光猝灭[J];上海大学学报(自然科学版);2001年01期
8 王仲南,祝建中,钟宏;含CeO_2助催化剂的钴酞菁分子筛的微波合成及催化H_2O_2分解的研究[J];稀有金属与硬质合金;2004年03期
9 齐兴义,王国甲,张伟德,叶兴凯,吴越;铁、钴、铜酞菁/Y型分子筛的制备、表征及催化苯酚羟化的研究[J];高等学校化学学报;1995年05期
10 张长安;金属酞菁作为苯及其衍生物羟化反应的催化剂——第五配位体作用的探讨[J];应用化学;1986年01期
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1 徐建中;王春征;;环磷腈络合物的制备及其在阻燃中的应用[A];2006全国阻燃学术年会论文集[C];2006年
2 程祖良;萧季驹;M J Stokes;;■土金属及过渡金属—2—(4—磺基苯偶氮)变色酸络合物(Me—SPADNS)的SERS研究及其痕量分析中的应用(Ⅱ)[A];中国物理学会光散射专业委员会成立十周年暨第六届学术会议论文集(下册)[C];1991年
3 肖努;孙杰;陈家碧;;新型二氮烯配位的双铁桥卡宾络合物及相关络合物的合成,结构及其反应性研究[A];中国化学会第十三届金属有机化学学术讨论会论文摘要集[C];2004年
4 岳世泰;毛友钢;裘祖文;;两种钴(Co~(2+))卟啉氧加合物的ESR谱[A];第五届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1988年
5 赵永年;孙家镔;梁映秋;;稀土噻吩甲酰三氟丙酮络合物的喇曼光谱[A];第一届全国光散射会议会议指南[C];1981年
6 詹瑞云;吴越;张伟德;;金属酞菁络合物和氧作用的ESR研究[A];第七届全国波谱学学术会议论文摘要集[C];1992年
7 王卓渊;王立格;;2-羟基-1,2,3-三(2-苯并咪唑基)丙烷及其Ni(Ⅱ)络合物的合成与研究[A];中国化学会第八届多元络合物会议论文[C];2002年
8 周成合;方波;李潭清;;2,4-二氯苄基双硝基咪唑铜络合物研究[A];全国第十四届大环化学暨第六届超分子化学学术讨论会论文专辑[C];2008年
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1 记者 周礽贝 许琦敏;“分子筛”让蛋白分子走对路[N];文汇报;2009年
2 王景春 水文忠;碘硅矾络合物农药首获欧美发明专利[N];中国化工报;2007年
3 水文忠;碘硅矾络合物农药技术获欧美发明专利[N];农资导报;2007年
4 邢师;科学家研制出新型分子筛[N];中国有色金属报;2002年
5 任志正;我结晶氧化铝分子筛研究受关注[N];中国化工报;2007年
6 孙自豪 李迎博;分子筛产业将成为我市新的经济增长点[N];洛阳日报;2009年
7 王文;中外合作推进分子筛醇水分离膜产业化[N];中国化工报;2007年
8 记者 王海洋;分子筛制氧设备审批将收紧[N];医药经济报;2010年
9 国讯;医疗机构在用分子筛制氧设备专项督查将启动[N];中国医药报;2010年
10 实习生 刘霞;人类可以从植物病毒研究中获取灵感[N];科技日报;2007年
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1 龚昱;过渡金属氧化物和氧气络合物的低温基质隔离红外光谱和理论计算研究[D];复旦大学;2010年
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7 晋春;分子筛中对称与不对称金属配合物的结构与催化性能研究[D];太原理工大学;2006年
8 马锋;全氟金属酞菁的合成与性能研究[D];天津大学;2012年
9 潘勇;新型金属酞菁及其温敏聚合物的合成和仿酶催化性能[D];浙江大学;2005年
10 方华;耗氧型光纤DCP传感器敏感材料的制备与性能研究[D];武汉理工大学;2009年
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3 刘香明;二元复合催化剂的制备及性质研究[D];齐齐哈尔大学;2012年
4 梁建英;金属酞菁温敏聚合物的制备及在绿色催化方面的应用[D];长春理工大学;2011年
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9 牛效迪;金属酞菁轴向配合物的合成及性质的研究[D];东北师范大学;2005年
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