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《太原理工大学》 2005年
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铁酸锌高温煤气脱硫行为及气氛效应研究

梁美生  
【摘要】:新兴崛起的煤气整体化联合循环发电(IGCC)技术是二十一世纪最具前景的一项洁净煤利用技术,它预计能在2010年将整个发电系统的热效率提高到52%左右,并且环境友好。其中高温煤气热脱硫是IGCC的关键技术之一。 在过去的几年中,高温煤气脱硫剂的研制与开发已从单金属氧化物逐渐转移到复合金属氧化物上,其中铁酸锌脱硫剂由于同时兼备了氧化锌和氧化铁二者的优势,具有高脱硫精度、高硫容和高反应活性,因而成为最具代表性的复合金属氧化物脱硫剂。 本论文采用共沉淀法制备了铁酸锌活性组分,其制备得到的铁酸锌基本形成了尖晶石结构。煅烧温度、煅烧时间对铁酸锌晶粒的大小、比表面积、孔容、孔径分布都有很大的影响。进而以铁酸锌为主要原料,利用不同的粘土作为结构助剂制备了一系列高温煤气铁酸锌脱硫剂。在固定床反应器中于模拟Texaco煤气气氛下进行了脱硫剂的脱硫及再生过程研究,发现温度对高温煤气脱硫的影响效果显著,温度越高,硫化效果越好。铁酸锌脱硫剂在脱硫过程中伴随着COS的生成,且COS的生成量随温度的升高而减少。从再生过程来看,脱硫剂的再生反应为先快后缓,氧化反应速度与脱硫剂中残留的硫浓度有关,同时也受硫组分在脱硫剂颗粒内部的径向分布即内扩散的影响。 对脱硫剂在硫化再生循环过程中的比表面积和孔容、孔径分布的变化进行分析发现,经过三次硫化-再生循环后的ZFD7脱硫剂与新鲜样相比,比表面积只减小了1%,孔容减小了28.8%,平均孔径也增大了,而每次硫化后样品的大孔、中孔和微孔的孔径均大于新鲜样品,再生后孔径减小,孔径分布又趋于新鲜样品的分布。 对添加不同助剂的新鲜及一次硫化后的脱硫剂进行XRD表征发现,新鲜脱硫剂是由大量的尖晶石结构的铁酸锌和少量的三氧化二铁组成,硫化产物主要以FeS、ZnS及FeSx为主,硫化反应进行得完全与否与粘结剂的类型没有直接的关系。而再生后的产物有ZnFe_2O_4、Fe_2O_3,在再生不彻底的情况下,有可能存在少量的硫酸盐。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TQ546.5

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【引证文献】
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【二级引证文献】
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4 张莹;超声辅助浸渍法制备 γ-Al_2O_3负载铜锰基吸附剂及其脱硫性能的研究[D];太原理工大学;2011年
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1 陈东阁;铁酸锌镍的磁性能及介电弛豫研究[D];广东工业大学;2011年
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3 夏志华;广西大厂锢锌精矿无铁渣提取锢锌工艺和理论研究[D];中南大学;2004年
4 刘鹤;铁酸锌纳米复合结构的制备及其光催化特性研究[D];长春理工大学;2013年
5 刘红艳;生物分级结构磁电氧化物的制备及性能研究[D];上海交通大学;2013年
6 谢燕青;超声波辅助共沉淀法制备高温煤气脱硫剂铁酸锌[D];太原理工大学;2008年
7 辉永庆;TiO_2及其复合光催化剂的制备以及对SO_2、NO的催化降解研究[D];四川大学;2004年
8 问国强;辐照下铁酸锌高温煤气脱硫剂的制备[D];太原理工大学;2007年
9 万瑞琴;铁酸锌、铁酸钙及其复合体系的表面光电压性能研究[D];河南大学;2012年
10 解立群;铁酸锌的分解及铁资源的综合利用工艺研究[D];昆明理工大学;2011年
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