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浆态床甲醇脱水制二甲醚研究

王瑞  
【摘要】: 基于我国资源环境与人口增长、经济发展之间矛盾日益加剧的现状和我国富煤、贫油、少气的国情,如何合理利用我国的能源资源,尤其是从煤炭资源中发展新型清洁能源载体就显得比较重要。煤基含氧燃料——二甲醚,被誉为“21世纪的清洁能源”,由于它具有与柴油相近的十六烷值,燃烧过程可实现低NOx和无硫排放,可作为柴油的理想替代燃料,引起了人们广泛的关注。本课题组采用自主研发的完全液相法制备催化剂,用于浆态床合成气一步法合成二甲醚中,发现其脱水组分为勃姆石,截止目前,以勃姆石为甲醇脱水催化剂的研究尚未见报道。 本文用完全液相法制备了浆状甲醇脱水催化剂,考察了该浆状催化剂在甲醇脱水合成二甲醚反应中的催化性能,利用XRD、N_2吸附、NH_3-TPD、XPS等测试手段对反应催化剂进行了表征,得到以下几点结论: (1)用完全液相法制备的甲醇脱水催化剂其相结构为勃姆石,经活性评价表明该催化剂具有较好的催化甲醇脱水活性,活性与γ-Al_2O_3相当,DME选择性优于γ-Al_2O_3。 (2)催化剂需要经过一段时间的诱导活性才能达到最高,随着反应时间的延长,催化剂的活性提高。 (3)催化剂反应后有γ-Al_2O_3物相生成,反应时间越长,γ-Al_2O_3的量越多,研究表明,γ-Al_2O_3的生成与活性提高相关。 (4)催化剂的物相在向γ-Al_2O_3转化中,其勃姆石的层状结构未发生变化。 (5)催化剂制备过程中,溶胶成胶比较好的催化剂催化性能最好,显然湿凝胶的性能影响催化剂的活性。


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