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《太原理工大学》 2009年
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煤高温快速液化的本质与一种两段液化的研究

李刚  
【摘要】: 本文从煤的普通直接液化入手,首先从理论上较系统地分析了所有可能对煤高温快速液化(QCLHT)造成影响的内部与外部因素,然后以这些因素作为研究对象通过实验探索了煤高温快速液化的反应机理,得出其本质是一种最接近“理想液化”的煤液化方法,最后研究了一种以高温快速液化作为第一段、普通催化液化作为第二段的两段液化方案。该方案符合煤结构中同时存在桥键和芳键两种键能差异很大的键型特点,通过两段反应过程先后对这两种键型分别以最恰当的方式进行裂化加氢,结合了热液化与催化液化两者的优点,因而实现了同时获得最高转化率和最优产物分布的理想结果。 用17ml微型盐浴共振搅拌反应釜研究了煤高温快速液化。在此条件下,煤阶低且含矿物质少的烟煤液化性能较好;转化率主要受溶剂供氢性能影响;氢气所做贡献很小,与氮气气氛下的转化率基本一样;催化剂作用不明显;煤的粒度对转化率影响不大,反应器振动影响较大。综合上述结论分析其机理是:在煤的一次热分解温度范围的高温段,一般为500℃左右,低变质程度烟煤结构中的桥键可充分断裂,形成大量自由基碎片,用足量优秀供氢溶剂作氢源,可有效稳定这些自由基碎片,形成液体产物,在几十秒钟到几分钟的短时间内就可达到很高的转化率。 提出“理想液化”的概念,并通过较高温度和足量供氢溶剂条件下的煤直接液化研究发现兖州煤实际液化时间仅1分钟时总化率就已接近80%,证实煤高温快速液化是一种最接近理想液化的煤液化方法。在接近理想液化条件下的进一步研究表明,氢气压力对于煤液化的贡献除了供氢以外它的压力本身很重要,即使是使用氮气气氛增大系统压力煤液化转化率仍然明显增加,增大供氢溶剂的用量并不能完全弥补降低系统压力对煤液化转化率所造成的损失。 根据煤的化学结构是由桥键和芳香键两种键能差异很大的键型所构成这一特点,设计了一种热液化与催化液先后组合的两段煤直接液化方案。兖州煤(含丝质组11.8%)总转化率达到90.9%,产物分布为:气8.9%,油53.2%,沥青烯24.5%,前沥青烯4.3%,残渣9.1%。热液化条件为3分钟490℃,催化液化120分钟400℃。保持实验连续进行,490℃至400℃的降温过渡需要4分钟。在第一段最终的总转化率就已基本确定;第二段主要是使产物分布得到明显改善。第一段的反应时间只需要几十秒钟到若干分钟,其活性氢主要由供氢溶剂提供;在第二段氢气明显参与了反应。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TQ529

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【引证文献】
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