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《太原理工大学》 2010年
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焦炉煤气钌甲烷化催化剂的制备及研究

王莉萍  
【摘要】: 近年来,环保要求日趋严格,节能减排步伐逐渐加快,同时,天然气资源短缺,焦炉煤气制天然气引起了人们的密切关注,此项工作也正在成为焦炉煤气利用的一项重要技术途径。且利用我国丰富的剩余焦炉煤气制天然气对解决天然气短缺,在能源安全、节能减排方面具有重要意义。许多文献已报道了少量CO和CO2甲烷化的钌系或镍系催化剂研究,但是,对焦炉煤气制天然气过程的钌基催化剂开发研究报道甚少。因此,本文选择负载型Ru催化剂为研究对象,系统考察了活性氧化铝载Ru催化剂的甲烷化性能。 1、研究了不同载体对负载型钌催化剂的影响。结果表明,不同载体负载钌催化剂的活性顺序为:Ru/Al2O3Ru/MgORu/SiO2。 2、研究了不同活性组分以γ-Al2O3为载体的催化剂性能,结果表明催化剂活性顺序为:Ru/Al2O3Co/Al2O3Ni/Al2O3,负载型钌催化剂不仅具有最低的活化能,而且具有较高的活性。 3、研究了制备方法(等体积浸渍法和超声波浸渍法)、超声波浸渍时间、超声波频率、Ru负载量对催化剂活性的影响。结果表明,Ru负载量为0.5wt%,超声波浸渍不仅可以提高催化剂活性而且可以缩短浸渍时间,超声波浸渍法制备催化剂合适的超声浸渍时间为20min,超声波频率为40kHz。不同钌含量的Ru/Al2O3催化剂活性随着Ru负载量增加CO转化率和甲烷选择性先增加后逐渐降低,但副产物CO2的选择性也逐渐增加。Ru负载量为2wt%,CO转化率达98.33%,甲烷化选择性达83.29%,催化剂性达到最佳。 4、研究了制备条件(焙烧温度和还原温度)、助剂等对催化剂活性的影响。结果表明,催化剂最佳制备的焙烧温度为500℃,还原温度为400℃。催化剂不论是添加Ni,Co等Ⅷ族金属还是添加Ce,La和K等非Ⅷ族助剂,催化剂活性改善不明显,甚至有不同程度地降低。另外,氯离子的去除对催化剂活性也有影响,催化剂浸渍后用去离子水结合氨水洗涤,可有效去除氯离子,提高催化剂活性。 5、研究了空速、原料气配比和反应温度对Ru/Al2O3催化剂上CO甲烷化反应的影响,并对催化剂的热稳定性和耐毒性进行了初步的考察。结果表明,空速等于3000h-1时,CO转化率和CH4选择性达到最大;催化剂活性随着H2和CO比值的增加而急剧升高;CO的转化率和甲烷选择性随反应温度的升高先增加后略微下降,研究表明300-400℃为较适宜的反应温度;催化剂在测试时间26h内活性稳定高效,催化剂耐毒性测试其极限耐毒量为1.72μL.g-1。
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:TQ544

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【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 李凤梅;Ni-Ce/SiO_2催化剂的制备、表征及其CO甲烷化性能[D];山西大学;2012年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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2 李丽波,徐国林;二氧化碳甲烷化催化剂制备方法的研究[J];哈尔滨师范大学自然科学学报;2003年03期
3 吴浩,潘智勇,宗保宁,沈师孔;非晶态Ni合金催化剂用于低温甲烷化反应的研究[J];化工进展;2005年03期
4 张成;;CO与CO_2甲烷化反应研究进展[J];化工进展;2007年09期
5 郭建光;李忠;奚红霞;夏启斌;;超声浸渍法对CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化燃烧挥发性有机化合物性能的影响[J];化工学报;2006年04期
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10 陈绍谦;一氧化碳甲烷化反应研究[J];化学研究与应用;1998年02期
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 李瑛;以氧化物为载体的钌基氨合成催化剂研究[D];浙江工业大学;2001年
2 易丽丽;负载钌催化剂的二氧化碳加氢性能研究[D];浙江工业大学;2004年
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李明;尚会建;胡国胜;郑学明;;国内乙炔气相法制备醋酸乙烯催化剂的研究进展[J];河北工业科技;2009年05期
2 仲华,徐国林,魏树权,商永臣,史克英;二氧化碳甲烷化催化剂的研究 Ⅰ.活性组分及担载量的选择[J];哈尔滨师范大学自然科学学报;2001年06期
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8 张明;;煤制天然气项目甲烷化废热锅炉系统的技术探讨[J];化工机械;2012年02期
9 张成;;CO与CO_2甲烷化反应研究进展[J];化工进展;2007年09期
10 许文娟;马丽萍;黄彬;黄小凤;邓春玲;;CO_2催化加氢研究进展[J];化工进展;2009年S1期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 刘滔;顾恺成;李进科;王兴军;于广锁;王辅臣;;沉淀法制备Cu-Co基甲烷化催化剂的实验研究[A];上海市化学化工学会2011年度学术年会论文集[C];2011年
2 何忠;崔晓曦;范辉;常瑜;李忠;;煤制天然气工艺技术和催化剂的研究进展[A];中国化工学会2011年年会暨第四届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛论文集[C];2011年
3 徐长青;朱大建;李光兴;;Ni-B非晶态催化材料研究进展[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅲ[C];2004年
4 莫尊理;王坤杰;陈红;张冬云;孙银霞;;RE_2NiO_4纳米晶的制备、最佳条件的选择及表征[A];甘肃省化学会成立六十周年学术报告会暨二十三届年会论文集[C];2003年
5 王志;李速延;;CO_2催化合成研究新进展[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
6 杜霞茹;李楠;刘振峰;刘金刚;李秀贞;付桂芝;吴迪镛;娄肖杰;;两种甲烷化催化剂用于微量CO_2深度甲烷化的性能比较[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
7 詹雪新;陈倩倩;朱学栋;;合成气甲烷化反应模拟[A];上海市化学化工学会2010年度学术年会论文集[C];2010年
8 杨占林;彭绍忠;姜虹;刘雪玲;;浸渍顺序对Mo-Ni/γ-Al_2O_3加氢催化剂表面结构的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
9 曹光伟;任靖;王安杰;胡永康;;HY的引入对Ni(Co)Mo(W)/MCM-41催化剂还原性能和加氢脱硫性能的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
10 许文娟;马丽萍;黄彬;黄小凤;邓春玲;;CO_2催化加氢研究进展[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集(上)[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 任瑞鹏;乙烯和氯乙烯在金属类催化剂表面氧化反应的密度泛函理论研究[D];太原理工大学;2011年
2 顾春雷;大孔催化剂的制备及其对氢气中CO优先氧化性能的研究[D];天津大学;2010年
3 孔凡海;铁基纳米吸附剂烟气脱汞实验及机理研究[D];华中科技大学;2010年
4 秦明磊;氢等离子体法制备金属磷化物及其加氢脱硫催化性能研究[D];大连理工大学;2011年
5 白富栋;骨架钌催化剂母合金的制备及添加载体的研究[D];大连理工大学;2011年
6 赵安民;合成气甲烷化镍基催化剂的研究[D];华东理工大学;2012年
7 代斌;等离子体催化二氧化碳经甲烷化制C_2烃反应的研究[D];大连理工大学;2002年
8 尹红梅;铑基催化剂上CO加氢制备C_2含氧化合物的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
9 杜艳;纳米镍粉的制备及在对氨基苯酚合成中的应用[D];南京工业大学;2005年
10 刘大鹏;硫存在下负载钯催化剂上的芳烃加氢研究[D];天津大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 刘文燕;煤气甲烷化催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
2 胡贤辉;合成气制天然气镍基催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
3 詹雪新;合成气甲烷化反应器及其回路的模拟[D];华东理工大学;2011年
4 徐超;基于J-103H催化剂的合成气甲烷化研究[D];华东理工大学;2011年
5 张健;变压吸附法分离合成气中CO的吸附剂制备及性能研究[D];昆明理工大学;2010年
6 李扬杰;造纸黑液制备重金属吸附剂的研究[D];中南林业科技大学;2008年
7 王红岩;中低温煤焦油加氢催化剂及工艺研究[D];中国地质大学(北京);2011年
8 孔祥鹏;苯催化加氢制备环已烷工艺及催化剂改性研究[D];太原理工大学;2011年
9 段瑞哲;羰基金属对正辛硫醇的脱除研究[D];兰州大学;2011年
10 刘祖超;化学镀法制备贵金属整体催化剂及其催化净化甲苯的研究[D];广东工业大学;2011年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李丽波,徐国林;二氧化碳甲烷化催化剂制备方法的研究[J];哈尔滨师范大学自然科学学报;2003年03期
2 朱警,戴伟,穆玮,宋硕,郭彦来,彭晖;选择加氢催化剂载体氧化铝的改性及其工业应用(Ⅰ)[J];化工进展;2004年02期
3 穆玮,朱警,戴伟,宋硕,郭彦来,彭晖;选择加氢催化剂载体氧化铝的改性及其工业应用(Ⅱ)[J];化工进展;2004年03期
4 吴浩,潘智勇,宗保宁,沈师孔;非晶态Ni合金催化剂用于低温甲烷化反应的研究[J];化工进展;2005年03期
5 蔺华林;李克健;赵利军;;煤制天然气高温甲烷化催化剂研究进展[J];化工进展;2011年08期
6 胡大成;高加俭;贾春苗;平原;贾丽华;王莹利;许光文;古芳娜;苏发兵;;甲烷化催化剂及反应机理的研究进展[J];过程工程学报;2011年05期
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8 吴国友;程璇;余煜玺;张颖;;常压干燥制备二氧化硅气凝胶[J];化学进展;2010年10期
9 陈绍谦;一氧化碳甲烷化反应研究[J];化学研究与应用;1998年02期
10 周世忠,林守如,方一明,李素贤,俞提升;在Ni-MgO-La_2O_3-Al_2O_3催化剂上CO_2、CO加氢甲烷化反应动力学研究[J];化学工程;1991年02期
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 徐超;基于J-103H催化剂的合成气甲烷化研究[D];华东理工大学;2011年
2 郑荣兵;合成气甲烷化催化剂的制备及催化性能研究[D];新疆大学;2011年
3 黄欢;Ni(Co)/SiO_2复合气凝胶催化剂的制备及性能研究[D];中南大学;2011年
4 毛树禄;助剂和制备方法对钌基氨合成催化剂活性与甲烷化的影响[D];福州大学;2004年
5 李健;富氢中一氧化碳选择氧化的铈基气凝胶催化剂的研究[D];内蒙古工业大学;2007年
6 张少星;Ni/CeO_2逆水煤气变换反应催化剂的合成与表征[D];内蒙古工业大学;2007年
7 魏文龙;负载型纳米CeO_2复合载体的制备及其性能的研究[D];南昌大学;2007年
8 武瑞芳;ZrO_2助剂对Ni/SiO_2催化剂CO甲烷化催化活性的影响[D];山西大学;2009年
9 曹鹏;Fe/CeO_2催化剂的制备及其水煤气变换反应性能研究[D];天津大学;2009年
10 王宁;Ni-Fe/γ-Al_2O_3双金属催化剂的制备、表征及其CO甲烷化研究[D];山西大学;2010年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李丽波,徐国林;二氧化碳甲烷化催化剂制备方法的研究[J];哈尔滨师范大学自然科学学报;2003年03期
2 于广锁,于建国,潘惠琴,于遵宏;城市煤气甲烷化研究综述[J];化肥设计;1997年03期
3 吴浩,潘智勇,宗保宁,沈师孔;非晶态Ni合金催化剂用于低温甲烷化反应的研究[J];化工进展;2005年03期
4 李启源,宋彩琴;镍催化剂的TPR研究[J];化工学报;1985年01期
5 刘迎新,陈吉祥,张继炎;Ni/SiO_2催化剂的制备条件对催化间二硝基苯加氢反应性能的影响[J];化工学报;2004年01期
6 黄可龙,李进飞,刘素琴;超声场强化中药有效成分提取动力学模型[J];化工学报;2004年04期
7 卢振举,林培滋,罗烘原,梁东白,林励吾;催化加氢转化CO_2的研究[J];环境科学;1994年02期
8 郭建光,李忠,奚红霞,何余生,王伯光;催化燃烧VOCs的三种过渡金属催化剂的活性比较[J];华南理工大学学报(自然科学版);2004年05期
9 王华明;卢全杰;周雪凯;;脉冲色谱法测定载镍催化剂上活性镍的表面积[J];化学通报;1987年01期
10 胡常伟,彭新民,王文灼,陈豫,田安民;低镍催化剂上CO和CO_2加氢反应的对比研究[J];化学研究与应用;1994年03期
【相似文献】
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3 高崇;罗忠禹;王树清;魏奇业;;提高国产中变催化剂内表面利用率的途径[J];吉林化工学院学报;1991年02期
4 龙晓达;催化剂的异地预硫化处理[J];石油与天然气化工;1992年03期
5 徐浩东;宁平;王学谦;;催化氧化净化黄磷尾气中PH_3[J];云南化工;2007年01期
6 赵永才;郑重;;VOCs催化燃烧技术及其应用[J];现代涂料与涂装;2007年11期
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10 黄赛棠;X光电子能谱(XPS)的某些应用[J];化学世界;1982年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
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2 盖帅;徐永强;刘晨光;;硅胶键合有机磺酸催化剂的制备与表征[A];中国石油学会第六届石油炼制学术年会论文集[C];2010年
3 蒋树斌;;污染物治理技术进展[A];中国工程物理研究院科技年报(2010年版)[C];2011年
4 庞新梅;钱锦华;高雄厚;;渣油催化裂化催化剂技术最新进展[A];甘肃省化学会成立六十周年学术报告会暨二十三届年会论文集[C];2003年
5 李林;王晓东;王爱琴;张万生;张涛;;Mo_2C催化剂的吸附量热研究[A];中国化学会第十三届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要集[C];2006年
6 靳凤英;王祥生;袁景利;龙化云;杨晓宇;陈立东;郭新闻;;有机酸改性的CoMo/HZSM-5催化剂的加氢脱硫活性[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
7 安立敦;;负载型纳米金催化剂投入工业生产[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
8 周晓奇;;加氢脱硫催化剂及其新进展[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
9 杨勇;杜阳;王和义;;无机载体疏水催化剂研制[A];中国工程物理研究院科技年报(2008年版)[C];2009年
10 欧阳平;姚金华;陈国需;李华峰;;摩擦催化反应中机械摩擦作用对催化剂的影响[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
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1 张良 王红薇;中原石化成功应用低温甲烷化催化剂[N];中国石化报;2010年
2 张良 王红薇;中原石化成功应用低温甲烷化催化剂[N];中国石化报;2010年
3 赵亚辉;李灿:“催化”人生[N];人民日报;2004年
4 记者应庆;李灿院士获今年何梁何利进步奖[N];中国医药报;2005年
5 苛卫;二氧化碳变塑料[N];中国石油报;2003年
6 本报记者 张佳星;表面化学:我们身边的科学[N];科技日报;2007年
7 记者 吴苡婷;书写“水变氢”的传奇[N];上海科技报;2011年
8 潘治;他的研究“深入浅出”,至少能帮人理解“铁为什么会生锈”[N];新华每日电讯;2007年
9 ;科学家变废为宝二氧化碳制成塑料[N];中国高新技术产业导报;2001年
10 刘文;勇攀科学高峰的人[N];中国矿业报;2005年
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1 卢文新;纳米碳纤维生长速率及形态调控[D];华东理工大学;2010年
2 褚睿智;微波辐射下耐硫型Pd催化剂的可控制备及在一步法合成二甲醚中的应用[D];中国矿业大学;2010年
3 黄辉;脂肪酸甲酯加氢制脂肪醇Cu/Zn催化剂的失活机理研究[D];华东理工大学;2011年
4 王文举;Ni催化剂催化乙醇重整制氢的研究[D];天津大学;2009年
5 陈鸿庆;乙醇重整制氢Ir-La催化剂设计及微反性能优化[D];华南理工大学;2010年
6 姜烨;钛基SCR催化剂及其钾、铅中毒机理研究[D];浙江大学;2010年
7 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
8 丁保宏;新型载体SiO_2-TiO_2-ZrO_2载负MoP催化剂的制备、表征及加氢精制性能[D];华东师范大学;2011年
9 滕阳;硫化后还原法制备磷化物催化剂及其加氢脱硫反应性能[D];大连理工大学;2010年
10 邹志强;钴基低温氧化催化剂和钾基稀燃NOx储存还原催化剂研究[D];天津大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王莉萍;焦炉煤气钌甲烷化催化剂的制备及研究[D];太原理工大学;2010年
2 刘文燕;煤气甲烷化催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
3 李正启;橡胶防老剂4020合成工艺的研究[D];华东理工大学;2012年
4 杨燕萍;Ni/TiO_2-SiO_2催化剂的制备、表征及顺酐加氢性能研究[D];山西大学;2011年
5 彭神风;烟气脱硝SCR催化剂的性能研究[D];华东理工大学;2012年
6 刘树森;甲醇液相氧化羰基化Cu-Si-Ti基催化剂的研究[D];太原理工大学;2010年
7 庄永涛;柴油车尾气净化蜂窝状Fe-Mo/ZSM-5催化剂的试验研究[D];太原理工大学;2010年
8 刘艳霞;纳米金催化剂室温氧化CO及其再生研究[D];大连理工大学;2011年
9 王光伟;改性蒙脱土负载Co催化剂的费—托合成反应行为[D];陕西师范大学;2011年
10 张晓伟;化学镀制备Co基催化剂及其催化硼氢化钠水解制氢的研究[D];南开大学;2010年
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