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碳/硫/磷化钼电催化剂的可控制备、结构调控与电化学析氢性能研究

智国磊  
【摘要】:随着煤、石油和天然气等化石燃料消耗的日益增长,可替代化石能源的清洁能源越来越引起了人们的关注。氢气因其具有能量密度高和环境友好等特点引起了极大的研究兴趣,已成为未来新能源的强有力候选。目前,人们希望通过太阳能、风能和潮汐能等间歇性能源生产出的多余电力用于电解水制氢,因此选择高效电催化剂提高电解水产氢性能是目前电解水制氢面临的一大挑战。贵金属铂是目前常用的商业化电催化剂,但由于铂价值昂贵,限制了其商业化应用领域。过渡金属钼储量丰富、价格低廉、化学稳定性好,因而受到人们广泛关注,钼系化合物已成为目前电化学产氢催化剂领域的研究热点。研究者尝试通过构筑具有特定结构和多功能的钼系电催化剂来提高其电化学产氢性能,也尝试通过进行复合、杂化和掺杂等手段调控其导电性和电化学性能,然而目前具有可控结构、特定组成和形貌、多孔分级构型的钼系化合物电催化剂的可控合成和结构调控仍然面临许多问题。基于上述研究背景,本文开发特定的化学构筑策略,可控合成了三维多孔磷化钼/氮掺杂碳(MoP/C-N)、碳化钼/氮掺杂碳(Mo_xC/C-N)和钒掺杂硫化钼(V-MoS_2)杂化或掺杂型纳米电催化剂,对其组成、结构、尺寸和形貌、比表面积和孔结构、表面元素组成及价态等物理化学特性进行了系统研究,并评价了其电化学析氢性能,研究了其组成-结构-性能关系。通过可控制备和结构调控实现了这些钼系化合物杂化或掺杂电催化剂的电化学析氢性能的优化,获得了具有一定应用潜力的电催化产氢催化剂。本文具体研究内容如下:1.以SiO_2微球为模板,将其分散于溶剂中,加入二氰二胺、钼酸铵和磷酸氢二铵前驱体,搅拌使SiO_2微球模板均匀分散前驱体溶液中,搅拌蒸干溶剂得到钼前驱体凝胶,将钼前驱体凝胶在还原气氛下高温进行磷化煅烧处理,经氢氟酸处理除去SiO_2模板,制得三维多孔磷化钼/氮掺杂碳(MoP/C-N)杂化纳米电催化剂,通过多种表征方法对其组成、结构、尺寸和形貌、比表面积和孔结构、表面元素组成及价态等物理化学特性进行了系统研究,并评价了其电化学析氢性能。2.以钼酸铵为钼源、氯化铵为离子热源、二氰二胺为碳源和氮源,采用离子热法可控合成了三维多孔碳化钼/氮掺杂碳(Mo_xC/C-N)杂化纳米电催化剂,通过调节合成过程中钼、碳源和氮源等的用量和反应条件实现了对Mo_xC结构、尺寸和形貌与电化学性能的调控。当二氰二胺与钼酸铵质量比为1:2时,所制备的Mo_2C/C-N杂化纳米电催化剂具有最优异的电化学析氢性能,其起始过电位为6 mV,且在电流密度为10 mA·cm~(-2)时过电位仅为98 mV,较多数文献报道的Mo_2C电催化剂性能更优。3.以钼酸钠为钼源、钒酸钠为钒源、硫脲为硫源,采用溶剂热方法可控合成了三维多孔钒掺杂硫化钼(V-MoS_2)掺杂型纳米电催化剂。通过调节合成过程中钼与钒的比例可以实现对Mo_xC结构、尺寸和形貌与电化学性能的调控,当钼与钒摩尔比为1:1时,所制备的V-MoS_2掺杂型纳米电催化剂的电化学析氢性能得到极大的提升。


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