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《内蒙古大学》 2019年
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Bi_2WO_6基催化剂制备及用于光催化部分氧化甲醇制甲酸甲酯性能研究

黄木兰  
【摘要】:甲酸甲酯(H(CO)OCH_3,MF)是重要的化学中间体,以甲醇为原料通过光催化法合成甲酸甲酯,是一条绿色合成新工艺。Bi_2WO_6是新型光催化材料,将其用于光催化甲醇转甲酸甲酯具有创新性和重要的理论意义以及潜在的实际应用价值。本研究以水热-溶剂热法制备Bi_2WO_6催化剂,考察了制备条件对催化剂结构和性能的影响;采用光沉积法制备不同金属负载量的Au/Bi_2WO_6和Ag/Bi_2WO_6催化剂;对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电镜(SEM)以及比表面积和孔径分布(BET)等的表征测试;以紫外光为光源在25-45℃温度范围内,考察了催化剂光催化部分氧化甲醇制备甲酸甲酯的催化性能,结合表征分析及活性测试数据对反应机理做了初步的探索。研究结果如下:1、溶剂种类、溶液中H~+离子浓度、水热反应温度、水热反应时间对Bi_2WO_6的形貌、微观结构、比表面积以及光催化部分氧化甲醇制备甲酸甲酯的催化性能有显著影响,Bi_2WO_6催化剂的最佳制备条件为:1.8M HNO_3为溶剂,160℃下水热反应18小时。2、考察了金属负载量对光催化性能的影响,发现Ag含量为5%的Ag/Bi_2WO_6催化剂在光催化氧化甲醇反应中催化性能最好,甲醇转化率约65%,甲酸甲酯选择性最高可达90%;Au含量3%的Au/Bi_2WO_6催化剂在光催化氧化甲醇反应中催化性能最好,甲醇转化率约55%,甲酸甲酯选择性最高可达88%;相同条件下Ag/Bi_2WO_6催化剂催化性能优于Au/Bi_2WO_6催化剂。3、当原料气甲醇与氧气为理论比2:1时,甲酸甲酯选择性达到最高,甲醇转化率和甲酸甲酯选择性随紫外光光照强度提高而有不同程度的提高。4、对于Ag/Bi_2WO_6和Au/Bi_2WO_6催化剂,在紫外光照下,Bi_2WO_6受光激发产生e_(cb)~-和h~+_(Vb),由于金属与Bi_2WO_6费米能级的不同,光生电子通过金属与半导体的接触界面转移至金属,使金属的还原性增强,有利于氧气的化学吸附和解离。吸附在催化剂表面的甲醇分子脱氢变为甲氧基,甲氧基被氧化性强的空穴氧化为甲醛,甲醛与相邻的甲氧基耦合生成甲酸甲酯。催化剂表面的氧气分子被带负电荷的金属解离溢出,填补催化剂表面因羟基缺失产生的氧空位,促进光催化氧化甲醇反应的连续进行。
【学位授予单位】:内蒙古大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O623.624.1;O643.36;O644.1

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