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《内蒙古大学》 2019年
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铂基纳米催化材料的可控合成及电催化性能研究

郭念坤  
【摘要】:由于严重的能源危机以及化石燃料过度消耗所引起的环境污染,寻求绿色清洁的新能源,以及开发高效环保的能源转换系统成为了社会可持续发展必须解决的重要课题。金属-空气电池和燃料电池是解决当前能源紧缺和环境污染问题的有效手段,其发展的关键在于开发高效的电极催化材料。目前在燃料电池实际应用中,Pt基催化材料依然是使用最为广泛的催化剂。然而,储量少、高成本、低活性及较差的稳定性等因素极大的限制了其大规模商业应用。因此,开发低成本、高活性和高稳定性的新型催化剂材料具有重要的现实意义。针对上述Pt基催化剂存在的问题,本论文选取价格相对低廉的过渡金属元素,通过优化反应条件,可控构筑合成了系列Pt基合金纳米催化材料,并以氧还原反应(ORR)及甲醇电氧化反应(MOR)为模型反应,系统地研究了所得Pt基纳米材料的电催化性能。本论文研究内容主要包括以下三个部分:(1)碳载零维PtCu纳米晶的可控构筑。碳载零维Pt纳米颗粒是目前商业化应用的主流催化剂,为提高其催化活性,本论文采用溶剂热法,在未使用封端剂的前提下,在碳载体上原位合成了PtCu纳米晶,并用于阴极氧还原和阳极甲醇电氧化反应。由于PtCu纳米晶的合金协同催化效应,使其性能优于传统碳载Pt催化剂。研究结果表明,碳载零维PtCu纳米晶具有优异的电催化性能,其氧还原反应的质量活性是商业Pt/C的11.5倍;其甲醇电氧化反应的质量活性是商业Pt/C的15.3倍。(2)一维PtNi纳米线设计合成。利用溶剂热法,可控合成了超细(~2 nm)一维PtNi纳米线,其具有高导电性、热稳定性以及结构柔韧性等特点。研究结果表明,该一维PtNi纳米线对于氧还原反应具有优异的催化活性和稳定性,其质量活性是商业Pt/C的7.2倍,在10K次电位循环后,质量活性未降低。(3)自支撑三维PtCu纳米线网络催化材料的可控制备。采用溶剂热法,可控合成了具有富Cu表面的自支撑三维PtCu纳米线网络,然后通过化学刻蚀以及电化学刻蚀将富Cu表面转化为具有大量Cu空位的富Pt表面。相较于一维纳米线,三维纳米线网络具有非常突出的互联结构,组成单体的小尺寸赋予了其高活性面积和催化活性,整体的大尺寸则极大弱化了奥斯特瓦尔德熟化效应。研究结果表明,具有大量Cu空位的自支撑三维PtCu纳米网络结构具有非常优异的催化活性及稳定性,其氧还原反应的质量活性是商业Pt/C的13.9倍,在100K次电位循环后,质量活性依然保持58%;此外,其甲醇电氧化反应的质量活性是商业Pt/C的17.8倍。
【学位授予单位】:内蒙古大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O643.36;TM911.4

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