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含锡固溶体催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能研究

张晓菲  
【摘要】: 以葡萄糖为络合剂,用溶胶-凝胶法制备了Sn-Ce-O,Sn-Zr-O,Sn-Sb-O和Sn-In-O四个系列的固溶体催化剂,其中Sn-Ce-O系列分别利用柠檬酸和葡萄糖作为络合剂,研究络合剂对催化剂物理化学性质及甲烷催化燃烧性能的影响。用X-射线衍射(XRD)方法分析了催化剂的晶体结构及粒径;傅立叶红外光谱(FT-IR)方法考察了催化剂的红外吸收特性;程序升温还原(H_2-TPR)考察了催化剂的还原性能,;比表面法(BET)测定了催化剂的比表面积,;透射电镜(TEM)观察样品的粒径和形貌;电导方法表征了催化剂的电学性质;X光电子能谱(XPS)分析了催化剂的表面性能;以甲烷催化燃烧反应为探针反应测试了催化剂的甲烷催化燃烧活性。结果表明,用葡萄糖作络合剂的Sn-Ce-O系列具有较低的甲烷完全转化温度,比表面积较大,TEM观察其平均粒径在14nm左右,而柠檬酸作络合剂的样品发生严重的烧结。Sn-Zr-O,Sn-Sb-O,Sn-In-O,Sn-Ce-O系列的甲烷催化燃烧活性均比未掺杂锡前有所提高,活性提高的顺序为:Sn-Ce-O系列>Sn-In-O系列>Sn-Sb-O系列>Sn-Zr-O系列。最后,我们选取了活性较好的催化剂Sn_(0.2)Ce_(0.8)O_2、Sn_(0.8)Zr_(0.2)O_2、Sn_(0.8)Sb_(0.2)O_(1.9)和Sn_(0.6)In_(0.4)O_(1.8),对溶胶-凝胶法进行小的改进,即加入回流的步骤后重新制备以上四种催化剂。结果发现:Sn_(0.2)Ce_(0.8)O_2和Sn_(0.8)Zr_(0.2)O_2的催化活性有所提高,而Sn_(0.8)Sb_(0.2)O_(1.9)和Sn_(0.6)In_(0.4)O_(1.8)催化活性降低。可见,相同的制备方法,对于掺杂的不同物质产生的效果也不相同。


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