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新型三维碳基材料的构建及其对痕量有机污染物分离富集的应用研究

汪阳  
【摘要】:如今,在社会的高速发展下,食品与环境的安全问题日渐显著。食品与环境中痕量有机物的分析检测成为了当前的研究热点。因而,发展高效率,易操作,绿色友好的样品前处理技术具有重要意义。在本文中,围绕新型碳基固相萃取剂的构建,从形貌调控和组分掺杂的前提出发,利用简单的室温搅拌/溶剂热法和原位碳化的方式设计并成功制备了四种新型三维多孔碳基吸附材料,包括八面体碳笼,中空树莓状磁性碳材料,磁性层级碳骨架复合材料,多功能中空花状磁性碳材料。巧妙的设计吸附材料的形貌不仅可以增加材料的比表面积,暴露更多的吸附位点,从而提高材料对目标物的吸附容量,而且可以提供便利的传质路径,增加材料的有效接触面积,并使目标物快速的与吸附位点接触,从而提高材料的吸附能力,以实现对痕量级目标物高效的预富集。此外,合理的掺杂组分可赋予材料磁性性质,有利于简化操作过程。将所构建的四种碳基材料应用于样品前处理技术中,并对多种真实样品中的痕量级喹诺酮类消炎药、拟除虫菊酯类杀虫剂,邻苯二甲酸酯类增塑剂和磺胺类抗菌药进行高效的分离和预富集,并结合高效液相色谱对其进行高灵敏的检测:1.通过在室温下快速合成铜基金属有机骨架(MOF)并在N_2中进一步热解,构建了三维多孔八面体碳笼(Cu@GCC)固相萃取材料。Cu@GCC对四种喹诺酮类药物(FQs:洛美沙星,恩诺沙星,诺氟沙星,环丙沙星)的分离富集能力被考察。对多种影响萃取效率的因素进行了详细的研究,如吸附剂用量、吸附时间、溶液的pH值与离子强度、洗脱剂种类、洗脱剂体积、洗脱时间和溶液体积的影响,从而确定最佳萃取条件。此外,对Cu@GCC与FQs之间的吸附机理进行了探究,主要为π-π相互作用和H键相互作用。采用分散固相萃取(d-SPE)与高效液相色谱(HPLC-UV)相结合的方式,建立了对食品和环境样品中四种FQs的检测方法。并将此方法应用于鸡肉,鱼肉,海水和河水样品中四种FQs的测定,加标回收率在82.6-104.3%之间,RSDs(n=5)5.2%。所建立的方法被成功应用于真实样品中FQs的测定,结果令人满意。2.以双金属有机骨架(Co/Ni-MOF)为前驱体,通过N_2氛围下煅烧,合成了三维中空多孔树莓状磁性碳球(3D Co/Ni@C)。3D Co/Ni@C对两种拟除虫菊酯类杀虫剂(联苯菊酯,醚菊酯)的分离富集能力被考察。对多种影响萃取效率的因素进行了详细的研究,如吸附剂用量、吸附时间、溶液的pH值与离子强度、洗脱剂种类、洗脱剂体积和洗脱时间,溶液体积的影响和溶液中甲醇占比的影响,从而确定最佳萃取条件。3D Co/Ni@C对目标分析物展现出了出色的萃取能力和分离效率,这归因于其独特的结构所带来的便利的传质路径(源于自由孔的存在)和大量的吸附位点(保证了高效的萃取)。此外,该材料良好的结构稳定性和令人满意的磁性性质使其具有优异的循环使用能力。对3D Co/Ni@C与拟除虫菊酯之间的吸附机理进行了探究,主要为π-π相互作用和疏水相互作用。采用分散磁固相萃取(d-MSPE)与HPLC-UV结合的方式对两种拟除虫菊酯进行定量分析。所建立的对食品和环境样品中的两种拟除虫菊酯类杀虫剂的检测方法具有较高的富集因子(937-1012),实际样品的加标回收率为85.6-106.9%,RSDs(n=5)5.9%,结果令人满意。3.通过将ZIF-67负载到层级碳骨架中,然后在惰性气体(N_2)下煅烧,成功的合成了三维多孔层级磁性碳骨架(3D N-Co@C/HCF)。3D N-Co@C/HCF对五种邻苯二甲酸酯类增塑剂(PAEs:邻苯二甲酸二环己酯,邻苯二甲酸二丁酯,邻苯二甲酸丁苄酯,邻苯二甲酸二甲酯,邻苯二甲酸二乙酯)的分离富集能力被考察。对多种影响萃取效率的因素进行了详细的研究,如吸附剂用量、吸附时间、溶液的pH值、洗脱剂种类、洗脱剂体积、洗脱时间和溶液体积的影响,从而确定最佳萃取条件。此外,对3D N-Co@C/HCF与PAEs之间的吸附机理进行了探究,主要为π-π相互作用和疏水相互作用。3D N-Co@C/HCF对PAEs表现出良好的萃取能力不仅归因于丰富的吸附位点(源自大的比表面积)和3D N-Co@C/HCF的超强π共轭体系,还归因于目标分析物和吸附材料之间的足够的接触空间和便捷的传质通道(源自互连层级的3D多孔结构)。并且,3D N-Co@C/HCF优异的磁性与结构稳定性也使其展现了良好的可重用性。以d-MSPE与HPLC-UV相结合的方式建立了对饮品及环境样品中5种PAEs的检测方法,并获得了较高的富集倍数(230-281),实际样品的加标回收率为87.1-107.2%(RSDs5.7%),结果令人满意。4.磺胺类药物的过量积累使得开发新型材料以促进多种磺胺类药物(SAs)的同时高效去除和精准监测成为当务之急。在此,通过一种简便的一锅水热法随后进行热解处理的方法,制备了三维中空花状的Ni、N掺杂的石墨碳材料(3DHFNi@NGC)。3DHFNi@NGC展示了独特的3D中空层级结构,该结构由褶皱的纳米片单元的逐层交错组装而成,赋予了许多相互连接的通道以及可接触的内/外表面,从而提供便利的传质路径以及暴露大量的吸附位点。考察其对五种磺胺类抗菌药(SAs:磺胺嘧啶,磺胺甲基嘧啶,磺胺二甲基嘧啶,磺胺甲氧基哒嗪和磺胺甲恶唑)的去除能力和痕量级别的分离富集能力。通过吸附动力学和热力学研究,3DHFNi@NGC展现了对SAs较高的总饱和吸附容量,快速吸附速率。使用加标的河水和市政污水对其去除能力进行评定,该材料展现了很强的抗干扰能力与实际应用可行性。探究了3DHFNi@NGC与SAs之间的吸附机理,主要为π-π相互作用、H键相互作用和疏水相互作用。此外,多种影响萃取效率的因素被进行了系统的研究,如吸附剂用量、吸附时间、离子强度、洗脱剂种类、洗脱剂体积、洗脱时间和溶液体积的影响,从而确定最佳萃取条件。以d-MSPE与HPLC-UV相结合建立了对环境样品中的5种SAs的检测方法。该方法显示高富集因子(252EFs291),宽线性范围(0.2-100 ng mL~(-1))和低检出限(0.035-0.071 ng mL~(-1))。这些表明,3DHFNi@NGC可能是同步修复和灵敏检测水系统中多个SAs的有前途的候选者,为污水处理和水质监测提供了可行的选择。


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