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氮杂环多孔有机聚合物的设计合成及其在催化转化温室气体中的应用

张艺文  
【摘要】:近年来,以二氧化碳(CO_2)、甲烷(CH_4)为主的温室气体大量排放,引发了全球气候变暖等一系列环境问题。发展对温室气体的高效催化方法,将其转化为精细石化产品、高附加值化工品及清洁燃料等产物不仅可以有效缓解温室效应,还具有显著的经济效应。多孔有机聚合物是一类质量密度低,稳定性高,组成可调及易于官能化的新型功能材料,是理想的催化温室气体转化的材料,因此将其作为非均相催化剂的研究受到人们的广泛关注。尽管基于多孔有机聚合物作为温室气体催化转化催化剂的研究已有报道,但是多数已开发的催化体系仍面临着催化效率较低、反应条件较苛刻,催化剂合成过程复杂等问题。基于这些问题,本论文选取含氮杂环多孔有机聚合物为研究对象,设计合成了一系列具有良好催化活性的功能多孔有机聚合物,并研究了其催化活性和构效关系,取得了一系列研究结果。本论文的主要研究结果如下:1.以1,3,5-三(溴甲基)苯与1,4-二氮杂双环[2.2.2]辛烷和3,6-二(1H-咪唑-1-基)哒嗪为原料,成功地合成了两种产率高、理化稳定性好的新型离子聚合物IP-1和IP-2。它们可以作为优良的多相催化剂,在无需溶剂和助催化剂、常压条件下即可高效地催化CO_2转化为有价值的环状碳酸酯,从而实现CO_2的固定。这两种催化剂具有优异的稳定性和可循环利用性,在6次催化循环后仍能保持很高的催化活性。这类离子聚合物合成方法简单,在催化过程中无需金属和其他添加剂,为在非均相催化条件下实现CO_2的催化转化提供了新的途径。2.基于杯芳烃衍生物合成了一种同时含羟基和咪唑基的新型双功能阳离子聚合物CalCOP-1。该聚合物结构中丰富的酚羟基可以作为氢键供体,同时抗衡溴离子可以作为亲核试剂,因此其具有优异的催化环氧化物生成环碳酸酯的活性。研究结果表明该聚合物在无溶剂和无助催化剂的常压条件下,可将大气中的CO_2高效地转化为有用的环状碳酸酯,并且多次催化循环后仍保持很好的催化活性。本工作不仅合成了一种具有竞争力的绿色多相催化剂,并且首次提供了含杯芳烃单元的离子型聚合物催化CO_2环加成反应合成环碳酸酯的实例。该结果为功能化超分子有机聚合物作为CO_2高效转化的绿色催化剂的研究提供了新的思路。3.基于均相催化剂异相化的研究思路,利用多孔有机聚合物骨架中的氮原子可以配位金属钯的特性,成功地合成了负载单金属钯位点的多孔有机聚合物,并将其应用于甲烷活化的研究。该催化剂在温和的反应条件(80°C,30 bar)下即可有效地活化甲烷分子并将其转化为甲醇,同时也防止了产物的过度氧化,其转化数(turnover number,TON)达到1276,此TON值为在相同条件下目前报道的最高值。研究表明导致该催化剂高活性的原因主要包括两个因素:1)催化剂的多孔性富集了甲烷分子使其在催化位点周围的局域浓度大大提高,甲烷吸附焓数据也证实了负载钯金属后的聚合物与甲烷有更强的作用力;2)高度分散在聚合物孔道内的单金属钯位点避免了均相反应中的催化剂自聚,因此催化剂具有优异的催化活性。该催化剂制备简单,原料廉价易得,并具有极高催化活性,也有良好的循环催化性能,这为设计合成稳定的高效甲烷活化催化剂提供了理论指导。


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