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水力空化结合高级氧化技术系统的构建及降解有机污染物的研究

李灌澍  
【摘要】:近年来,现代工业技术高速发展,不仅将含有大量有机污染物的废水排放到环境中,而且水体中难降解的物质也更多更复杂。这给传统水处理方法带来巨大的压力,并且传统处理方法也对这些污染物无能为力。为此,迫切需要探寻新型的污水处理技术,来满足工业的发展和环保的要求。高级氧化技术是通过产生高活性的自由基,氧化分解难降解的有机污染物,对处理复杂的工业废水是一种潜在的优势技术。水力空化是一种新兴的高级氧化技术,具有设备简单、绿色无二次污染以及易于实现和维护等诸多优点,含有其他技术无法比拟的优势,并且,其在环境领域的应用还处于起步阶段。但是,单独应用水力空化技术时,水力空化处理的效率较低,不能充分彻底的降解有机污染物。因此,水力空化技术与其他高级氧化技术的联用可能可以更好的解决这个问题,并可以将水力空化应用于更广阔的领域。本文全新构筑实验室内的水力空化降解系统,并研究了水力空化催化、水力空化复合光催化以及水力-超声双空化的实验方法,通过对文丘里管空化器的几何参数研究,包括喉部形状与大小、喉部发散角的大小和喉部的长度等,来优化最佳的空化效应强度。此外,还通过水力空化的操作参数,包括入口压力、操作温度、污染物的初始浓度和pH值等参数,调试出各个系统的最佳降解条件。由于空化的发生可以产生极端条件,能够激发合适带宽的催化剂,进一步地提高水力空化及联合其他高级氧化技术的降解效率。本文还设计并制备了不同的适用于空化系统的催化剂,保证催化剂的稳定性,以此适用于空化所产生的极端条件。此外,具有磁性的催化剂可以使催化剂回收再利用,实现绿色环保的理念。且水力空化产生的冲击波和剪切力可以清洗催化剂的表面,避免污染物在催化剂表面吸附,使更多的活性位点应用于污水处理中。具体研究内容如下:(1)研究了新的水力空化催化方法,使用溶胶-凝胶法制备了Fe~(3+)-doped TiO_2催化剂,并成功使用到水力空化系统中来降解罗丹明B(RhB)。制备的TiO_2和不同的Ti/Fe摩尔比的Fe~(3+)-doped TiO_2的晶型、形态、结构、化学组成和吸光范围,通过使用X-射线衍射仪(XRD)、扫描/透射电子显微镜(SEM/TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和光致发光光谱(PL)进行表征。考察了文丘里管的喉部形状和大小以及喉部发散角的大小对水力空化效应的影响。在优化后的水力空化系统中,进行水力空化催化实验,研究不同的Ti/Fe摩尔比的Fe~(3+)-doped TiO_2催化剂对罗丹明B(RhB)降解的影响。另外,通过响应曲面实验优化水力空化催化的操作参数,包括入口压力、操作温度和污染物的初始浓度对罗丹明B(RhB)降解的影响。最后,提出了Fe~(3+)-doped TiO_2存在下,水力空化催化降解罗丹明B(RhB)的可能机理。实验结果表明,在最佳实验条件下罗丹明B(RhB)的水力空化催化降解率可达91.11%。(2)构筑了新型的水力空化复合光催化系统,制备了磁性包覆结构的Fe_3O_4@TiO_2-Pd催化剂降解结晶紫(CV)。使用多种表征技术考察了不同TiO_2壳厚度的Fe_3O_4@TiO_2-Pd催化剂的晶体结构、化学组成、外观形态、吸收范围和回收磁性等性质。考察了文丘里管几何参数喉部长度和操作参数入口压力对水力空化降解结晶紫(CV)的影响。以及入口压力、不同的催化剂和不同的联合方法,对水力空化复合光催化降解结晶紫(CV)的影响。通过使用不同的捕获剂鉴定了反应过程中存在的活性氧物种(ROS)。最后,提出了磁性包覆结构的Fe_3O_4@TiO_2-Pd催化剂的存在下,水力空化复合光催化降解结晶紫(CV)的可能机理。实验结果表明,在Fe_3O_4@TiO_2-Pd的存在下,结晶紫(CV)的水力空化复合光催化降解率可达82.17%。(3)全新组装了水力-超声复合双空化系统,制备了磁性一体化Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4催化剂,通过水力-超声复合双空化降解酸性橙II(AO II)。多种表征技术的使用考察了Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4的晶态、外貌形态和化学组成等。考察了单独水力空化的入口压力和单独超声空化的超声功率,分别对水力空化催化和超声空化催化降解酸性橙II(AO II)的影响。此外,研究了不同联合方法并计算复合技术的复合效果。最后,鉴定了酸性橙II(AO II)降解过程中的活性氧物种(ROS),以此提出了在磁性催化剂Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4存在下,水力-超声复合双空化降解酸性橙II(AO II)的可能机理。实验结果表明,在催化剂Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4存在下,水力-超声复合双空化降解酸性橙II(AO II)的降解率可达84.42%。


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