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《辽宁大学》 2009年
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环境友好材料:氨基酸离子液体的热力学性质研究

薛伟锋  
【摘要】: 离子液体(英文为ionic liquid,简写为IL)是在室温或近于室温下呈液态的由离子构成的物质,又称室温熔融盐。离子液体以其良好的导电性、宽的电化学窗口、可以忽略的蒸汽压、可调节的酸碱性以及对有机物、无机物和高聚物良好的溶解性等特点己经或正在电化学、有机合成、催化、分离等领域被广泛应用,并因其对环境友好等优点成为传统有机溶剂的理想替代品,开展离子液体相关方面的研究工作符合绿色化学发展的需要,是近年来世界各国研究者共同关注的热点。由于绿色化学能从源头上清除污染,离子液体也是环境化学关心的前沿研究课题。但是,作为一类新型材料,离子液体及其混合物的基本物理化学数据非常缺乏,而这些数据对离子液体研究、开发、工艺设计和环境保护至关重要。因此,本文作了如下研究工作: 氨基酸离子液体(AAIL)具有较强形成氢键能力,能够溶解DNA、纤维素和其他碳水化合物,可以作为手性溶剂和新型功能材料,在生命科学研究和医药工业中将会有广泛的用途。由于AAIL能够被生物降解,是新一代对环境更加友好和更加绿色的离子液体。本文根据Fukumoto等人的方法通过中间体氯化-1-丁基-3-甲基咪唑([C4mim][Cl])合成了AAIL:1-丁基-3-甲基咪唑甘氨酸盐([C4mim][Gly])和1-丁基-3-甲基咪唑丙氨酸盐([C4mim][Ala]);通过中间体溴化-1-乙基-3-甲基咪唑合成AAIL:1-乙基-3-甲基咪唑丙氨酸盐([C2mim][Ala])。在(298.15±0.01)K条件下,用恒温环境溶解反应量热计测定了不同含水量的[C4mim][Gly]和[C4mim][Ala]在不同质量摩尔浓度下的摩尔溶解焓ΔsolHm(wc)。根据Archer理论,确定了不同含水量的[C4mim][Gly]和[C4mim][Ala]的标准摩尔溶解焓ΔsolH0m(wc)。AAIL和水易形成氢键,用通常的方法很难把AAIL中的杂质水除去,微量水的存在对AAIL物理化学性质有很大影响。为了排除微量水的影响,本文提出了外推法。即以ΔsolH0m(wc)对水含量做图得到很好的直线,其截距就是不含水的离子液体的标准摩尔溶解焓ΔsolH0m。对于纯离子液体[C4mim][Gly]ΔsolH0m=(-46.02±0.19)kJ·mol-1 ,对于纯离子液体[C4mim][Ala]ΔsolH0m=(-61.42±0.08)kJ·mol-1。根据Glasser晶格能理论,分别估算了这两种AAIL阴离子的水化热。 在同样的(298.15±0.01)K温度条件下用精密氧弹热量计测定了离子液体:1-丁基-3-甲基咪唑甘氨酸盐([C4mim][Gly])的燃烧热,计算出它的标准摩尔燃烧焓ΔCH0m和标准摩尔生成焓ΔfH0m,进而计算出[Gly]-的标准摩尔生成焓ΔfH0m。 在(298.15±0.01)K下,利用中国工程物理研究院生产的RD496-Ⅲ型热导式热量计测定了一系列不同浓度[C4mim][Gly]和[C2mim][Ala]水溶液从浓度mi稀释到mf的摩尔稀释焓ΔDHm(mi→mf);用扩展的Debye-Hückel方程和Pitzer方程两种方法分别得到的相对表观摩尔焓φL,在实验误差范围内很好一致,同时还得到了Pitzer方程的焓参数;根据相对表观摩尔焓估算的不同浓度的离子液体[C4mim][Gly]溶解热与实验值很接近。
【学位授予单位】:辽宁大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:TK12

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