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硅烷化改性MCM-41担载的Pd催化剂加氢脱硫性能

王敬伟  
【摘要】:世界各国都对汽柴油的质量,特别是硫含量进行严格限制。开发新型高效的加氢脱硫(HDS)催化剂用来生产超低硫燃料油,是一个十分有意义的研究课题。全硅MCM-41型介孔材料是一种优良的HDS催化剂载体,本文从MCM-41载体入手,以三甲基氯硅烷为硅烷化试剂,通过后嫁接处理法对载体MCM-41进行了硅烷化改性,通过X射线衍射、N2吸附等温线和CO吸附红外光谱等手段对改性载体骨架结构和孔性质进行了表征。以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液作模型化合物考察了硅烷化改性前后的MCM-41担载Pd催化剂HDS反应。结合ICP、H2化学吸附、XPS以及CO吸附红外光谱对催化剂进行表征,探讨了载体对担载的贵金属催化剂HDS反应性能的影响。 以三甲基氯硅烷为硅烷化试剂对MCM-41进行硅烷化改性,原位IR结果显示,经焙烧、原位还原,载体表面仍保留硅烷基团,硅烷化改性顺利进行;XRD以及N2吸附等温线表明,改性前后MCM-41均保持了典型的全硅MCM-41六方有序介孔结构;N2吸附等温线表明硅烷化改性后MCM-41孔容、孔径和BET比表面积都有所降低。 以DBT为模型化合物,考察了改性前后担载Pd催化剂的加氢脱硫反应。通过加氢脱硫活性与抗硫性效果对比,发现经硅烷化改性后担载Pd催化剂活性明显提高且能够保持良好的稳定性。长时间抗硫性测试,发现硅烷化改性后催化剂表现出良好的抗硫性;通过加氢脱硫路径选择性与产物选择性对比,可以看出硅烷化改性对催化剂的加氢性能产生很大影响。硅烷化改性主要提高了催化剂加氢反应路径的活性。同时,硅烷化改性后,催化剂表现出了较低的裂化活性。 CO-IR表征结果显示,硅烷化改性对担载Pd金属的电子性质产生影响,IR谱图蓝移现象证明Pd与硅烷化载体发生强相互作用,产生了缺电子结构。Pd 3d的XPS结果同样显示有Pdδ+结构的形成。从而解释了硅烷化改性后Pd催化剂活性与抗硫性提高的原因。


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