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《大连理工大学》 2011年
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微孔—介孔ZSM-5分子筛的制备及其C_2H_2-SCR活性

刘明龙  
【摘要】:汽车尾气中的氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物之一,随着汽车保有量的增加,它导致的环境污染越来越严重,因此氮氧化物的有效去除受到世界的广泛关注。烃类选择催化还原氮氧化物(HC-SCR)法是消除稀燃发动机尾气中NOx的最有效方法之一。在诸多HC-SCR的研究中,ZSM-5分子筛基催化剂表现了较好的催化效果。但是,由于ZSM-5分子筛孔径较小(0.5~0.6 nm),在HC-SCR反应中容易出现扩散限制的问题。为了解决这一问题,本论文研究旨在寻找一种扩大ZSM-5分子筛孔道的方法,得到微孔-介孔复合ZSM-5分子筛,消除扩散限制。 用0.2~3 mol/L的NaOH溶液处理Si/Al=12.5的NaZSM-5分子筛,研究了碱溶液的浓度对分子筛开孔的影响。发现随着碱浓度增高,所得ZSM-5分子筛XRD衍射强度先降低然后又升高。而且,碱浓度越高,分子筛晶粒越小。用1 mol/L NaOH溶液处理后,得到了具有介孔的ZSM-5分子筛。基于上述实验结果,本文提出了一种碱处理ZSM-5分子筛脱硅的模型。由N2吸附脱附表征结果可知,将上述NaZSM-5分子筛用1 mol/L NaOH溶液在65℃处理90 min后,所得微孔-介孔复合ZSM-5分子筛的平均孔径为6.02nm;X射线荧光和X射线电子能谱表征的结果证实了碱处理选择性脱硅;由吡啶吸附红外的结果发现,碱处理对B酸量影响较小,但是增加了L酸量。 测定了碱处理后所得微孔-介孔复合ZSM-5分子筛的C2H2-SCR活性。研究了该微孔-介孔复合ZSM-5分子筛再经水热处理(温度在110,140和170℃)后C2H2-SCR活性的改变。结果表明,经单一碱处理而得到的微孔-介孔复合ZSM-5分子筛与原母体分子筛相比,其催化活性有所降低。微孔-介孔复合ZSM-5分子筛经水热处理后,其C2H2-SCR催化活性可得到提高。对水热温度优化,发现170℃水热处理效果最好;对水热时间优化,发现水热处理8h效果最好。经碱处理而得到的微孔-介孔复合ZSM-5分子筛再经170℃水热处理8h后,其C2H2-SCR活性优于原母体对应的氢型分子筛。 另外,还研究了ZSM-5分子筛经TiO2包膜及再经碱处理对C2H2-SCR活性的影响。用钛酸正丁酯处理ZSM-5分子筛,在其表面形成TiO2包膜后,所得TiO2/ZSM-5其SCR的选择性得到了大幅度提高。但是,该材料再经碱处理后,未发现有介孔形成,而其C2H2-SCR活性却有显著降低.
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O643.36

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