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《大连理工大学》 2011年
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二氧化碳加氢合成甲醇催化剂的研究

商敏静  
【摘要】:CO2可以代替CO,作为加氢合成甲醇的原料气,此工艺已经成为催化反应领域中的研究热点,本文研究了铜基催化剂对二氧化碳加氢合成甲醇反应的影响。 本文首先研究了不同载体对CuO/ZnO催化剂催化二氧化碳加氢合成甲醇性能的影响,选择MCM-41作为催化剂载体制备了CuO/ZnO/MCM-41催化剂,并通过固定床反应器考察了不同反应条件对CuO/ZnO/MCM-41催化剂性能的影响,结果表明,温度、压力、空速都会影响到催化剂的活性。反应在温度为240℃,空速约为3600ml/(g·h)时,催化剂性能达到最佳,同时压力越大,催化剂的活性越好。 然后采用沉积沉淀法制备了不同CuO/ZnO/MCM-41催化剂,对其二氧化碳加氢直接合成甲醇的催化反应性能进行考察,并用XRD和H2-TPR进行表征,结果表明:载体含量、初始所用盐种类、老化时间和焙烧温度等条件对催化剂的催化性能有较大影响;以碳酸盐为初始盐制备的载体含量为10%的CuO/ZnO/MCM-41催化剂,老化时间为24h,在350℃条件下焙烧时,具有最佳的活性。 实验考察了Ag2O, ZrO2, La2O3,MnO, Fe2O35种助剂改性的CuO/ZnO/MCM-41催化剂催化二氧化碳加氢合成甲醇反应的性能。采用XRD、H2-TPR等方法对催化剂进行了表征。结果表明,与未改性的CuO/ZnO/MCM-41催化剂相比,以Ag2O为助剂的CuO/ZnO/MCM-41催化剂,在240℃、2.0MPa、空速3600ml/(g·h)、氢气与二氧化碳摩尔比为3的反应条件下,二氧化碳转化率、甲醇选择性以及甲醇收率都获得提高。接下来研究了CuO/ZnO/MCM-41/Ag2O催化剂中Ag2O含量对催化剂性能的影响,发现Ag2O含量为6%时甲醇的产率达到最大。 采用并流共沉淀方法制备了CuO/ZnO/ZrO2催化剂,并以金属氧化物为助剂对其进行了改性,考察了Ag2O和La2O3两种助剂对CuO/ZnO/ZrO2催化剂催化二氧化碳加氢合成甲醇反应性能的影响,及不同La2O3含量的CuO/ZnO/ZrO2的催化性能,采用XRD、H2-TPR等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明Ag2O和La2O3均可以提高CuO/ZnO/ZrO2催化剂的活性,而且添加6% La2O3的催化剂催化效果最优。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TQ223.121

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