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《大连理工大学》 2011年
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含吡啶鎓阳离子的阴离子受体合成及其识别性能研究

包爽  
【摘要】:由于阴离子在化学、生物学、医学和环境科学等领域具有重要作用,因此设计与合成高选择性和高灵敏度的阴离子受体成为主客体化学的研究热点之一。目前所报道的大多数阴离子人工受体的主要识别位点有氨/酰胺基、脲/硫脲基、胍基、吡咯、卟啉以及酚羟基等。近年来,以吡啶鎓阳离子为识别位点的阴离子受体由于合成简单、主体结构丰富、可调性强等优点受到越来越多关注。我们课题组是较早研究以酰胺吡啶鎓离子基团作为氢键供体的课题组之一。经过前期研究发现,酰胺吡啶鎓离子基团可形成分子内氢键。我们利用分子内氢键控制主体初始构型,增加主体键合阴离子前后构型的改变程度,以实现阴离子的高选择性和高灵敏度的识别。基于以上设计思路,本论文设计并合成了一系列选择性识别AcO-和H2PO4-受体,具体研究内容和结果如下: 1.设计并合成了三种钳形柔性受体L1~L3,利用紫外吸收光谱研究了它们与阴离子的相互作用。实验结果发现受体L1对AcO-具有专一选择性.主体溶液颜色由无色变为黄色,实现了对AcO-裸眼识别目的;受体L2与L3对AcO-和F-均有响应,主体颜色发生同样变化。通过滴定测试计算出受体与目标客体均形成1:1配和物,由于L1~L3连接基团的不同,对阴离子选择性和键合稳定性呈现出一定规律。通过核磁滴定和DFT模拟计算,研究了受体L1与阴离子的作用过程,表明主体的专一选择性来源于氢键作用、静电作用及变构过程。 2.设计并合成了两种不同构型的阴离子受体分别为三足酰胺吡啶鎓离子受体分子H1和钳形羰基脲受体分子H2,利用紫外吸收光谱研究了它们与阴离子的相互作用。实验结果发现受体H1与H2对AcO-和F-均有响应,主体颜色由无色变为黄色,通过滴定测试计算出受体与目标客体均形成1:1配合物。由于L1与H1~H2构型和氢键供体不同,对阴离子选择性与键合稳定性呈现出一定规律。通过核磁滴定和2D-COSY核磁滴定计算,研究了三足柔性受体H1分子内氢键对主体构型控制过程和主客体诱导契合作用过程。 3.设计与合成了阴离子荧光受体F1~F3,利用荧光光谱测试研究了它们与阴离子作用过程。通过实验发现,受体分子F1对H2PO4-具有专一选择性,主体F1荧光发射强度增强至原来十倍,且荧光发射光谱发生显著红移。通过滴定测试计算出受体与目标客体均形成1:1配和物。钳形受体F2因带有吸电基团,影响主体电子云排布,从而影响与键合阴离子的构型,降低对阴离子选择性。单臂受体F3因构型原因,分子间不易形成叠加交联作用,对阴离子无选择性键合性质。通过荧光光谱、紫外吸收光谱和核磁滴定实验,研究了H2PO4-诱导受体F1自组装形成分子间激基缔合物的过程,在识别结果和识别机理方面均具有一定研究意义。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O621.13

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