收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究

任冬梅  
【摘要】:甲烷无氧芳构化反应是甲烷直接催化转化过程中的一个重要反应,而进一步将该反应进行工业化应用是当前的重要研究课题。因此本论文选用Mo/ZSM-5为研究对象,从成型助剂、成型条件及方法、反应条件等方面对甲烷无氧芳构化催化剂的成型做了专门研究,并分析了成型加工对催化剂母体活性、选择性和稳定性的影响,以期为工业应用提供信息和依据。 考察了ZSM-5分子筛的物化性质对反应性能的影响。结果表明,低硅铝比的分子筛对反应有利,而100nm~1μm的ZSM-5有利于Mo物种的适度分散及目标芳烃产物的扩散,使催化剂在反应中表现出较高的活性及较低的积碳选择性,是适宜的催化剂母体。 采用不同粘结剂对Mo/ZSM-5进行挤条成型。结果表明,成型粘结剂的加入对催化剂母体的扩散性及Mo物种的氧化还原性均有较大的改变,进而影响了成型催化剂的甲烷芳构化反应性能。在所测试的样品中,ZnO成型样品的芳构化性能高于催化剂母体,而Si02成型样品的活性则为催化剂母体的80%,但仅Si02和A1203粘结剂提高了催化剂母体的机械强度。进一步使用Al2O3-ZnO混合氧化物为成型粘结剂时,催化剂的机械强度增加至70N/cm以上。并且Al2O3-ZnO粘结剂在反应条件下可以生成ZnAl2O4,使催化剂母体的扩散性及Mo物种的氧化还原能力得到较好的保持,从而使成型催化剂的芳烃生成量达到催化剂母体的90%。因此Si02及Al2O3-ZnO是良好的甲烷芳构化催化剂的成型粘结剂。 挤条成型方式的研究表明,将粘结剂与ZSM-5预先成型,而后以常规浸渍法引入Mo物种是适宜的粘结剂的添加方式,可以使成型催化剂的机械强度较高,苯生成稳定性较好。同时发现,增加成型催化剂的扩散性及Mo物种分散性是提高成型催化剂反应性能的关键。采用添加分子量较小的孔结构改性剂及使用碱性的浸渍环境则对此做了进一步的证明。 改变成型方法,采用转动成型法制备了蛋壳型的薄层Mo/ZSM-5催化剂,将催化剂厚度降至挤条成型样品的1/10-1/4。结果表明,缩短扩散路径是改善成型催化剂扩散性的有效方法,芳烃产物的选择性增加了25%,积碳含量下降了12%。而当支撑基质材料为无孔惰性瓷球,其粒径以0.5 mm左右时,薄层催化剂能最大发挥出催化剂母体的反应性能。在960 mL/gZSM-5·h的空速下,芳烃选择性可达56.2%,C2烃的含量增加至12.0%,积碳含量仅为29.3%,并在500 min内催化剂表现出了较好的稳定性。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 ;努力降低催化剂的消耗[J];化肥工业;1975年02期
2 ;在国产钒催化剂上二氧化硫接气过程的热效应的初步考察[J];硫酸工业;1979年S1期
3 李大东;;催化剂评选技术(上)[J];石油炼制与化工;1981年06期
4 吴广林;;硫化物对氨催化剂活性的影响及其防止办法[J];化肥工业;1981年03期
5 刘瑞寰;;钴催化剂代铂生产硝酸几个问题的讨论[J];化肥工业;1981年05期
6 ;A_(110-1)型催化剂使用小结[J];氮肥技术;1981年01期
7 ;低流体阻力钒催化剂的研制[J];硫酸工业;1983年02期
8 戴鹤松;;使用维护好化肥催化剂以节能降耗[J];江苏化工;1983年02期
9 冯孝庭;;转化催化剂的研究开发与使用[J];天然气化工(C1化学与化工);1985年06期
10 丰定豪;王文祥;;氨合成球形催化剂的工业使用[J];小氮肥设计技术;1986年05期
11 刘忠恕;;中变(低温)催化剂的合理使用与节能[J];氮肥技术;1986年06期
12 罗应娟;曾福林;;球形氨催化剂使用情况调查报告[J];中氮肥;1986年06期
13 丁家灏;;中、小型氨厂中变催化剂的使用与维护[J];小氮肥设计技术;1988年02期
14 任乃宏;;低变催化剂的损害及防止措施[J];中氮肥;1988年03期
15 钱小平;;A_(110-1)H型催化剂的应用[J];江苏化工;1989年03期
16 曾福林;;高强度A_(110-5Q)型氨催化剂使用情况[J];氮肥技术;1989年03期
17 林惠东;;氨催化剂快速还原新工艺[J];小氮肥设计技术;1991年02期
18 赵文同;耿建乐;;B_(117)型中变催化剂的使用[J];化肥工业;1992年05期
19 ;丙烯腈固定床七组分催化剂工业运转小结[J];合成纤维工业;1983年01期
20 А·Я·ЛОБОЙКО;;甲烷转化改良催化剂的使用经验[J];天然气化工(C1化学与化工);1977年02期
中国重要会议论文全文数据库 前6条
1 王琦;王树荣;高翔;骆仲泱;岑可法;;SCR脱硝催化剂的性能试验研究[A];中国动力工程学会第三届青年学术年会论文集[C];2005年
2 蒋炜;梁斌;;整体式钒催化剂的实验室开发[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
3 黄元福;;全低变催化剂非氧化卸出的实践[A];全国化肥工业技术交流会论文资料集[C];2004年
4 余东洋;;浅谈预变炉催化剂更换方式[A];第十届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2013年
5 余东洋;;浅谈预变炉催化剂更换方式[A];第十届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2013年
6 杨学萍;;丙烯酸合成催化剂及工艺开发进展[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘芳芳;生物质衍生掺杂碳基催化剂的制备及其氧还原电催化性能的研究[D];华南理工大学;2015年
2 蔡雯佳;甲烷二氧化碳重整反应催化剂的研究[D];复旦大学;2014年
3 李翔;Pt/CNTs催化剂的甲醇氧化和氧还原电催化机制及其镍、钴磷化物改性[D];华南理工大学;2015年
4 彭洪亮;掺杂碳基催化剂的制备及其氧还原性能研究[D];华南理工大学;2015年
5 罗凡;低温燃料电池高活性高稳定性铂基催化剂的研究[D];华南理工大学;2015年
6 闫星旭;电纺Fe-N-C:O纳米纤维电催化氧气还原反应的性能和机理[D];清华大学;2015年
7 黄荣;有序硅铝基催化剂协同低温等离子体氧化甲苯[D];华南理工大学;2016年
8 曲瑞陽;新型宽温度窗口催化剂选择性催化还原NO_x的机理研究[D];浙江大学;2017年
9 吴燕妮;高性能及低铂燃料电池催化剂的制备及研究[D];华南理工大学;2010年
10 初园园;直接甲醇燃料电池阳极Pt基催化剂可控合成及性能研究[D];哈尔滨工业大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 刘春红;醋酸甲酯加氢制醇Cu-Zn-Al催化剂的性能研究[D];西安石油大学;2015年
2 张璐;Au/CuO-CeO_2催化剂用于CO优先氧化反应性能及活性位的研究[D];内蒙古大学;2015年
3 李昊;Ce-Ti-W-O_x体系催化剂的制备及其NH_3-SCR性能研究[D];昆明理工大学;2015年
4 卜兴军;甲醇电化学氧化催化剂的研究[D];浙江大学;2015年
5 葛余俊;钴、氮掺杂多孔碳作为氧还原催化剂的研究[D];浙江大学;2015年
6 赵卉茹;亚氧化钛负载Pt、Pd和Pt-Tb催化剂对甲酸电氧化的催化性能研究[D];河南师范大学;2015年
7 訾玲华;结构化催化剂内多相流流动及传质性能模拟研究[D];北京化工大学;2015年
8 姜倩;直接乙醇燃料电池低铂三组元催化剂的制备及其催化性能的研究[D];北京化工大学;2015年
9 李鑫;柴油机SCR催化剂结构尺寸优化研究[D];大连海事大学;2014年
10 刘丰国;多孔地聚物催化剂的制备及其催化脱水氧化性能的研究[D];浙江工业大学;2015年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 全荣;高效利用焦炉煤气中氢的技术研究[N];世界金属导报;2012年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978