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《大连理工大学》 2012年
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MCM-48介孔分子筛的功能化及膜的制备

王珊珊  
【摘要】:近年来,随着工业的发展,温室气体特别是CO2的排放越来越多,已危害到我们的生存环境,减排CO2,发展低碳经济迫在眉睫。以甲醇和二氧化碳为原料合成碳酸二甲酯(DMC),一方面解决了CO2的去向问题,另一方面将其变废为宝,转化为被誉为当今有机合成“新基石”的绿色化学品DMC。然而,由于热力学和动力学等方面的因素造成整个反应转化率不高,限制了此方法的工业化应用,所以,寻求一种高效的催化剂,开发一种新型的工艺过程,改善平衡限制是今后研究的主要方向。有序介孔材料具有高度有序的孔道结构、均一的孔径、高比表面积和相对良好的热稳定性,特别是MCM-48因具有三维孔道使得堵孔情况大大减小,在大分子吸附、分离和催化应用上明显优于其它介孔材料,但纯硅的MCM-48本身不具有催化活性中心,不能直接应用于催化反应中,若能将甲醇与CO2直接合成DMC的催化剂的活性组分均匀掺入MCM-48中,制成掺杂的M-MCM-48介孔分子筛(M:金属),并进一步制成分子筛膜,组装成膜反应器,充分发挥膜的分离作用,实现CO2的捕集与催化转化一体化。 本文采用水热合成法,在原有制备介孔分子筛MCM-48的基础上,对合成条件进行优化,高温短时间内成功制备了高质量的MCM-48介孔分子筛,并考察了模板剂CTAB的用量、晶化温度、晶化时间、CTAB和NaF的加入次序以及氟离子(F-)对制备MCM-48的影响。通过XRD和SEM对产物进行了表征,结果显示:在CTAB/Si=0.1,F-/Si=0.1,423K晶化12h合成了高质量的含氟介孔分子筛MCM-48;而在不加氟的情况下,当CTAB/Si=0.12,423K晶化12h依旧合成了高质量的MCM-48,但其水热稳定性却不如含氟的MCM-48(水煮12h后,骨架依旧还有残余) 通过直接水热合成法和浸渍法分别将活性组分Cu、Ni逐一掺入MCM-48介孔分子筛中,并用XRD、SEM、EDX和IR对产物的结构和性质进行分析,发现:杂原子与硅的摩尔比对制备杂原子介孔分子筛有重要影响,不论是制备单金属MCM-48还是双金属MCM-48,都存在一最优值,继续增加掺入金属的量,都会使原有的孔结构遭到不同程度的破坏。与浸渍法相比,采用直接水热法制得的掺杂MCM-48介孔分子筛,不仅杂原子的掺入量较高,而且产物的水热稳定性也较高。 以多孔α-Al2O3管为载体,用原位水热法和晶种法制备MCM-48分子筛膜,并考察了载体表面预处理、制备方法及合成次数对制备介孔膜的影响。通过SEM、XRD和单组分气体渗透测试对介孔膜进行表征,结果显示:在TEOS浸渍过的载体管上用原位水热法晶化三次得到的膜的质量较好,但是,经过焙烧后,膜的表面出现了裂痕,影响了膜的质量,这主要归因于载体表面的MCM-48介孔分子筛在高温焙烧过程中的晶格的收缩。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:O643.36

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【参考文献】
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