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《大连理工大学》 2012年
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抑制丁烯催化裂解中氢转移反应的研究

张小乐  
【摘要】:在小型固定床反应器上研究了不同催化剂的孔道结构、酸度及反应温度、进料空速和临水条件对抑制丁烯催化裂解中氢转移反应的作用,并对本实验室合成的新材料ZSM-5品核催化剂的再生稳定性进行了初步考察,结合NH3-TPD和氮气物理吸附等表征手段,取得了以下主要结果: (1)在丁烯催化裂解制丙烯等低碳烯烃反应中,氧转移生成烷烃和芳烃的副反应是限制丙烯和乙烯选择性和收率的主要原因。综合各方面因素,对ZSM-5、ITQ-2、MCM-22及Mordenite/β等小同分子筛催化剂上丁烯催化裂解反应性能进行了研究,发现具有小孔容和只具有弱酸中心的Mordenite/β分子筛催化剂,抑制氢转移生成烷烃和芳烃的副反应的能力最强。 (2)元素改性降低了ZSM-5催化剂母体的酸性,丁烯转化率下降,产物中丙烯选择性和收率提高,干气、丙烷、丁烷及C5+液体的生成量都降低。元素改性降低了ZSM-5酸性降低,抑制了氧转移和芳构化副反应,但是它们的酸强度和酸密度的改变程度却各不相同。 (3)临水条件下,可以抑制氢转移生成烷烃和芳烃的副反应,提高丙烯的选择性和收率。当水烃比为0.78时,丙烯的选择性和产率分别为54.1%和34.0%。水量过大,丁烯转化率会急速下降,丙烯选择性和收率降低。因此,选择水蒸气为稀释剂时,适宜的水烃比是丁烯裂解反应的关键。 (4)ZSM-5晶核催化剂未经任何水蒸气钝化及元素改性等预处理,并在没有任何稀释剂的条件下,在丁烯裂解反应中就能较大限度的抑制氢转移作用。在常压,反应温度为500℃,进料空速为3.85h-1条件下,丁烯转化率为75.99%,丙烯选择性和产率分别为46.24%和35.33%。ZSM-5晶核催化剂具有很好的再生稳定性。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ221.213

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【参考文献】
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1 卢学栋,李文彬,杨彩虹,窦秀云,王定珠;低温水热处理对HZSM-5沸石结构和催化性能的影响[J];催化学报;1992年01期
2 赵国良,滕加伟,宋庆英,谢在库,陈庆龄;AlSi-ZSM-48沸石分子筛的合成及其催化性能[J];催化学报;2003年02期
3 朱向学,张士博,钱新华,牛雄雷,宋月芹,刘盛林,徐龙伢;水蒸气处理对ZSM-5酸性及其催化丁烯裂解性能的影响[J];催化学报;2004年07期
4 滕加伟,赵国良,谢在库,陈庆龄;ZSM-5分子筛晶粒尺寸对C_4烯烃催化裂解制丙烯的影响[J];催化学报;2004年08期
5 赵国良;滕加伟;谢在库;唐颐;杨为民;陈庆龄;;氟硅酸铵改性的HZSM-5催化剂的表征及其碳四烯烃裂解催化性能[J];催化学报;2005年12期
6 李福芬;贾文浩;陈黎行;郭洪臣;;丁烯在纳米H-ZSM-5催化剂上的催化裂解反应[J];催化学报;2007年06期
7 王坤院;王祥生;李钢;龙化云;;硅烷化处理的纳米ZSM-5的结构表征及催化性能[J];催化学报;2007年07期
8 刘百军;曾贤君;何琳琳;赵震;;ZSM-5/MOR复合分子筛催化剂对混合C_4烃转化反应的催化性能[J];催化学报;2008年09期
9 杨抗震;周钰明;张一卫;刘蓉;;水蒸气处理对P-ZSM-5催化性能的影响[J];分子催化;2007年03期
10 黄志永;柯丽;冯静;刘学武;张明森;;SAPO-34分子筛催化丁烯转化制丙烯的研究[J];分子催化;2008年01期
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1 许国梁;朱向学;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;;SAPO-11/ZSM-5复合催化剂在丁烯催化裂解中的应用[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
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1 朱向学;C4烯烃催化裂解制丙烯/乙烯[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
2 王坤院;纳米ZSM-5酸性位及对位择形性能研究[D];大连理工大学;2007年
3 张祚望;MCM-22族分子筛的合成及其在苯与异丙醇烷基化反应中的催化性能研究[D];吉林大学;2009年
中国硕士学位论文全文数据库 前7条
1 梁翠翠;醚后碳四在改性纳米ZSM-5沸石上裂解反应研究[D];大连理工大学;2010年
2 龚婷;混合碳四催化裂解制丙烯和乙烯[D];西北大学;2011年
3 李福芬;丁烯在纳米ZSM-5催化剂上催化裂解制丙烯[D];大连理工大学;2007年
4 张伟;MCM-22分子筛的合成、表征及其剥层沸石ITQ-2的研究[D];太原理工大学;2007年
5 贾文浩;沸石孔结构和酸性对液化气裂解反应的影响[D];大连理工大学;2008年
6 王睿;炼厂混合C4烃催化裂解制低碳烯烃催化剂及工艺条件的研究[D];西北大学;2010年
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【共引文献】
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1 李延锋;朱吉钦;刘辉;贺鹏;王鹏;田辉平;;La/ZSM-5分子筛上1-己烯活化的理论研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2011年03期
2 李干佐,王志宁,刘杰,吕锋锋,郑利强,肖建洪;混合羧酸盐复合驱油体系的研究(Ⅰ)——针对高酸值原油[J];日用化学工业;2003年06期
3 谭明侠;谢建川;许锝;;新型苯加氢催化剂的研制[J];川化;2005年02期
4 李增喜,陈霄榕;贵金属铂对镍基催化剂上萘转化性能的影响[J];催化学报;2003年04期
5 朱向学,张士博,钱新华,牛雄雷,宋月芹,刘盛林,徐龙伢;水蒸气处理对ZSM-5酸性及其催化丁烯裂解性能的影响[J];催化学报;2004年07期
6 滕加伟,赵国良,谢在库,陈庆龄;ZSM-5分子筛晶粒尺寸对C_4烯烃催化裂解制丙烯的影响[J];催化学报;2004年08期
7 朱向学,宋月芹,李宏冰,刘盛林,孙新德,徐龙伢;丁烯催化裂解制丙烯/乙烯反应的热力学研究[J];催化学报;2005年02期
8 赵国良;滕加伟;谢在库;唐颐;杨为民;陈庆龄;;氟硅酸铵改性的HZSM-5催化剂的表征及其碳四烯烃裂解催化性能[J];催化学报;2005年12期
9 李福芬;贾文浩;陈黎行;郭洪臣;;丁烯在纳米H-ZSM-5催化剂上的催化裂解反应[J];催化学报;2007年06期
10 薛念华;郭学锋;丁维平;陈懿;;烯烃裂解中分子筛催化剂的稳定性研究进展[J];催化学报;2008年09期
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1 尚会建;张少红;赵丹;周艳丽;赵彦;张高;郑学明;;分子筛催化剂的研究进展[A];中国化工学会2011年年会暨第四届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛论文集[C];2011年
2 刘晓丽;邓文安;崔文龙;;配位交换色谱法用于重油含硫化合物分离富集[A];中国化工学会2011年年会暨第四届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛论文集[C];2011年
3 张翠兰;陈跟平;张士玉;;ZSM-5粉末分子筛形貌的扫描电镜观察方法研究[A];甘肃省化学会第二十七届年会暨第九届甘肃省中学化学教学经验交流会论文摘要集[C];2011年
4 刘俊涛;赵伶伶;刘星;袁艳辉;陈晓峰;童海颖;钟思青;;烯烃催化裂解过程结焦抑制技术研究[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
5 屈玲;许宁;滕加伟;杨为民;谢在库;;MCM-22分子筛的合成及其在碳四烯烃裂解反应中的应用[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
6 许宁;屈玲;赵国良;滕加伟;金文清;陈庆龄;贺鹤勇;;ZSM-22在丁烯裂解增产丙烯反应中的催化性能[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
7 赵锡武;;催化制备乙烯技术及催化剂[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
8 柴永明;赵会吉;柳云骐;刘晨光;;预硫化型加氢精制催化剂SK-1对FCC柴油加氢改质性能小试研究[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
9 柯明;张丽翠;贺辉宗;宋昭峥;蒋庆哲;;ZSM-23分子筛催化剂研究进展[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
10 刘冬梅;王海彦;周东凯;魏民;张玉嵩;;催化裂化轻汽油催化裂解增产丙烯并降烯烃的研究[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
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1 王印;储层钻井液气体定量检测影响因素及方法研究[D];山东科技大学;2010年
2 祝琳华;新型NZP族催化剂载体材料的合成及应用研究[D];昆明理工大学;2010年
3 王子玉;柴油机燃用小桐子油的燃烧过程试验与模拟研究[D];江苏大学;2011年
4 杨志彬;透氧膜反应器焦炉煤气重整制氢催化剂研究[D];上海大学;2011年
5 孙昱东;原料组成对渣油加氢转化性能及催化剂性质的影响[D];华东理工大学;2011年
6 王慧;废轮胎热解油的资源化利用研究[D];华东理工大学;2011年
7 时宜;聚合物诱导下无机纳米材料的组装和晶化过程[D];复旦大学;2011年
8 高洪峰;河南油田二元复合驱采出液稳定机理与处理方法研究[D];东北石油大学;2011年
9 李玉春;海拉尔油田集输油管道安全运行技术研究[D];东北石油大学;2011年
10 刘辉;可见光响应纳米Cu_2O-TiO_2材料的制备及光催化性能研究[D];中国海洋大学;2011年
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1 梁翠翠;醚后碳四在改性纳米ZSM-5沸石上裂解反应研究[D];大连理工大学;2010年
2 朱海艳;由苯胺和1,6-己二醇气相催化合成1-苯基氮杂环庚烷[D];辽宁师范大学;2010年
3 徐超;氧化锌的制备、改性及其光催化性能的研究[D];中国海洋大学;2010年
4 王宽岭;分子筛负载二氧化钛的制备及光催化性能的研究[D];沈阳理工大学;2010年
5 孙聪聪;润滑油糠醛加助剂络合脱氮研究[D];辽宁石油化工大学;2010年
6 李燕燕;苯、甲醇烷基化催化剂的研究[D];华东理工大学;2011年
7 吴文波;基于多生产方案溶剂油生产装置的建模与应用[D];华东理工大学;2011年
8 孙剑峰;超声浸渍法、溶胶凝胶法制备高温煤气脱硫剂[D];浙江大学;2010年
9 王督;生物柴油固体催化剂的制备及其应用研究[D];昆明理工大学;2010年
10 师雁;低温微氧条件下PH_3和H_2S的净化处理研究[D];昆明理工大学;2009年
【二级参考文献】
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1 张文群,张振山;应用Gibbs自由能最小法研究Li/SF_6气液浸没燃烧反应[J];兵工学报;2005年06期
2 曾昭槐,李玉光,莫庭焕;高温水蒸汽处理HZSM-5沸石的结构变化及其对甲苯烷基化择形催化的影响[J];催化学报;1986年01期
3 李时瑶,张吉武,周智远,蔡光宇;异构化、烷基化和裂化性能与HZSM-5沸石酸性的关系[J];催化学报;1989年03期
4 卢学栋,李文彬,杨彩虹,窦秀云,王定珠;低温水热处理对HZSM-5沸石结构和催化性能的影响[J];催化学报;1992年01期
5 王桂茹,韩翠英,于桂燕,王静玉,王祥生;ZSM-5沸石催化剂外表面的化学修饰[J];催化学报;1993年01期
6 朱华元,何鸣元,宋家庆,张信,舒兴田;含碱金属离子的分子筛的添加对FCC催化剂催化性能的影响[J];催化学报;2001年05期
7 吕仁庆,王秋英,项寿鹤;碱性水蒸气处理对ZSM-5沸石酸性质及孔结构的影响[J];催化学报;2002年05期
8 刘中清,王一萌,傅军,何鸣元;静态水热晶化法高效合成MCM-22分子筛[J];催化学报;2002年05期
9 赵国良,滕加伟,宋庆英,谢在库,陈庆龄;AlSi-ZSM-48沸石分子筛的合成及其催化性能[J];催化学报;2003年02期
10 王殿中,舒兴田,何鸣元;MMM分子筛的制备与表征[J];催化学报;2003年03期
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1 姜桂元;陆江银;段爱军;赵震;徐春明;高金森;;过渡金属Fe改性HZSM-5分子筛催化裂解C4烷烃制低碳烯烃性能研究[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
2 文彬;张平;伍小驹;朱方明;李凤芝;曹炳诚;;ZSM-5分子筛硅铝比对C_4烃类催化裂解制丙烯的影响[A];中国化工学会2005年石油化工学术年会论文集[C];2005年
3 李剑;孙娜;王海彦;魏民;施岩;高保虎;;不同原料催化裂解制丙烯的技术进展[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
4 刘俊涛;谢在库;徐春明;杨为民;钟思青;;SAPO-34分子筛上丁烯催化裂解制取丙烯反应性能研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
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1 宋月芹;液化气中烯烃芳构化制取高辛烷值汽油的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
2 黄声骏;分子筛—氧化铝负载钼和钨催化剂上乙烯和丁烯歧化制丙烯[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
3 常福祥;正己烷与甲醇在分子筛催化剂上耦合反应的机理研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
4 朱向学;C4烯烃催化裂解制丙烯/乙烯[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
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1 杨志强;改性纳米HZSM-5分子筛催化剂乙苯乙基化反应性能的研究[D];大连理工大学;2004年
2 蔡涛;用于催化热裂解的ZSM-5分子筛改性研究[D];浙江大学;2005年
3 叶娜;纳米ZSM-5沸石上C_4液化气低温芳构化反应研究[D];大连理工大学;2006年
4 李福芬;丁烯在纳米ZSM-5催化剂上催化裂解制丙烯[D];大连理工大学;2007年
5 贾文浩;沸石孔结构和酸性对液化气裂解反应的影响[D];大连理工大学;2008年
6 赵云;改性纳米ZSM-5沸石上C_5-C_8链烷烃芳构化反应的研究[D];大连理工大学;2009年
7 徐瑞芳;离子改性对纳米HZSM-5沸石丁烯裂解性能的影响[D];大连理工大学;2009年
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3 谢朝钢,施文元;重质原料油生产轻烯烃的Ⅱ型催化裂解工艺和催化剂[J];工业催化;1996年02期
4 谢朝钢,施文元,蒋福康,李再婷,范雨润,唐清林,李荣楣;Ⅱ型催化裂解制取异丁烯和异戊烯的研究及其工业应用[J];石油炼制与化工;1995年05期
5 孟祥海,徐春明,高金森;大庆常压渣油催化裂解反应规律研究[J];化学反应工程与工艺;2003年04期
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9 祝良富,石啸涛,李继炳;40万t/a催化裂解装置的试运行及标定[J];石油炼制与化工;1996年09期
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1 柏明娥;耿维;聂小安;;松香催化裂解制备生物质液体燃料的试验研究[A];2009全国可再生能源—生物质能利用技术研讨会论文集[C];2009年
2 鲍世国;郭伟;孙海云;贺芳;;吸热型碳氢燃料催化裂解应用工艺探讨[A];中国化学会第五届全国化学推进剂学术会议论文集[C];2011年
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4 巩飞艳;李全新;;在La/HZSM-5催化剂上催化裂解生物油制取低碳烯烃[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
5 吴国涛;朱光明;尤金跨;林祖赓;;催化裂解CH_4制备不同形态的碳纳米管[A];第一届全国纳米技术与应用学术会议论文集[C];2000年
6 朱向学;杜喜研;许国梁;谢素娟;刘盛林;徐龙伢;;反应条件对高硅ZSM-5上C_4~+烯烃催化裂解性能的影响[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
7 许国梁;朱向学;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;;SAPO-11/ZSM-5复合催化剂在丁烯催化裂解中的应用[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
8 王星凯;刘晨光;;1-丁烯/丙烯共聚物的合成和性能研究[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
9 彭维;夏传琴;刘羿;刘培岩;阳萌;向清祥;余孝其;;大环多胺双核Zn(Ⅱ)配合物的合成及对DNA的催化裂解研究[A];第六届全国磷化学化工学术讨论会论文摘要集[C];2003年
10 王海涛;陈胜利;袁桂梅;侯永兴;靳海燕;夏玥穜;;颗粒模板法合成大孔Re_2O_7/Al_2O_3丁烯歧化催化剂[A];中国颗粒学会第六届学术年会暨海峡两岸颗粒技术研讨会论文集(上)[C];2008年
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1 陈福生;世界首套大型催化裂解联合装置尽显风采[N];科技日报;2000年
2 记者 王秀兰;LG开发石脑油催化裂解新工艺 烯烃产率有望大幅提高[N];中国化工报;2002年
3 武连寅;甲醇流化催化裂解制丙烯通过设计审查[N];中国化工报;2008年
4 记者 赵秋丽特约记者 李志臣 通讯员 刘积舜;催化裂解多产丙烯技术取得重大成果[N];光明日报;2007年
5 杨光会;催化裂解锅炉蒸汽喷射技术节能显著[N];中国石化报;2004年
6 解小如刘积舜;催化裂解多产丙烯获得突破[N];中国化工报;2007年
7 ;丁烯市场格局将变[N];国际商报;2003年
8 特约记者 司丽华 通讯员 关茜;大庆炼化催化裂解党支部党课注重实际[N];中国石油报;2006年
9 陈伟立;高纯度1—丁烯成套技术通过鉴定[N];中国石化报;2000年
10 记者 余峻才通讯员 张世方;广州石化一项技改年创效数千万元[N];中国石化报;2008年
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1 胡晓燕;烷烃催化裂解制低碳烯烃反应研究[D];中国石油大学;2011年
2 朱向学;C4烯烃催化裂解制丙烯/乙烯[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2005年
3 周茜;聚烯烃催化裂解产物控制与机理研究[D];四川大学;2003年
4 徐占武;两段提升管催化裂解多产丙烯工艺技术研究[D];天津大学;2008年
5 巩飞艳;生物质催化转化制备烯烃、苯和直接还原铁的研究[D];中国科学技术大学;2012年
6 郭向丹;碳四烃催化裂解分子筛的吸附及水热稳定性:实验、模拟与量化计算[D];北京化工大学;2006年
7 刘云芳;化学气相催化裂解法制备纳米碳管及其应用研究[D];北京化工大学;2005年
8 王力;煤与废塑料共液化处理及其氢转移的示踪研究[D];煤炭科学研究总院;2000年
9 王君;生物质微波裂解制备液体燃料的基础研究[D];安徽理工大学;2007年
10 李建芬;生物质催化热解和气化的应用基础研究[D];华中科技大学;2007年
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1 张小乐;抑制丁烯催化裂解中氢转移反应的研究[D];大连理工大学;2012年
2 吴小军;石脑油催化裂解制乙烯丙烯反应动力学研究[D];华东理工大学;2011年
3 赵志铎;生物质气化过程焦油催化裂解脱除方法研究[D];华北电力大学;2011年
4 王兴卫;催化裂解废润滑油制备轻柴油技术研究[D];江西理工大学;2011年
5 肖志良;杉木屑热解气相产物的金属/炭催化裂解的研究[D];南京林业大学;2012年
6 耿姗;催化裂解多产丙烯催化剂研究[D];中国石油大学;2010年
7 陈洁;油脂催化裂解制备液体燃料油基础研究[D];中国林业科学研究院;2010年
8 张康;生物质焦油模型化合物的催化裂解实验研究[D];华中师范大学;2011年
9 刘海波;凹凸棒石粘土负载铁镍催化裂解生物质焦油[D];合肥工业大学;2010年
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