收藏本站
《大连理工大学》 2013年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

聚苯胺/碳复合材料的制备及去除水中重金属的性能研究

房晓红  
【摘要】:重金属离子广泛存在于各种水体中,具有痕量致毒、生物放大及在生物体内难以降解等特点,对人体健康危害明显,因而重金属污染控制研究已经成为环境保护研究中的重要课题。 目前,治理有害重金属污染、净化水质的方法很多,其中,吸附法具有净化效果好、可回收资源、操作简单、实用有效的特点,已得到广泛的应用。吸附法的关键是选择吸附速率快、吸附容量大、再生容易的优良吸附剂。聚苯胺(PANI)是一种新型导电功能聚合物,其分子中含有大量的氨基和亚胺基功能基团,它们对重金属离子具有良好的络合作用,能够对金属离子形成有效络合。这些氨基及亚胺基还具有还原性,可以与一些氧化电位较高的重金属离子发生氧化还原反应吸附。聚苯胺作为重金属吸附剂的这些独特吸附性能,引起了人们的极大兴趣,已经成为国内外研究热点。 本论文针对PANI不溶于一般有机溶剂、机械强度差、难以加工的缺陷,利用具有大比表面积的碳材料作为载体,制备聚苯胺/碳复合材料,开展了聚苯胺/椰壳活性炭(PANI/GAC)复合材料和聚苯胺/光谱纯石墨(PANI/SPG)复合膜修饰电极的制备及去除污水中重金属的性能研究。 采用原位化学聚合的方法制备了PANI/GAC复合材料,通过正交实验考察了过硫酸铵/苯胺摩尔比、硫酸浓度、反应温度、反应时间等因素对PANI产率的影响,优化了复合材料的制备条件,利用SEM、FT-IR、XRD和XPS等表征测试手段对PANI/GAC复合材料的形貌结构进行了分析。结果表明,过硫酸铵/苯胺摩尔比是影响PANI产率的首要因素,降低温度,延长反应时间有利于提高产率。PANI/GAC复合材料制备的最优条件为,过硫酸铵/苯胺摩尔比为1:1、硫酸浓度为1.0M、反应温度0℃、反应时间12h。冠状堆积的PANI颗粒均匀分布在GAC的表面,表明PANI/GAC复合材料的成功制备。 研究了PANI/GAC复合材料对水溶液中Cu2+的吸附性能,考察了pH值,吸附剂用量,吸附时间、金属离子初始浓度和温度等因素对吸附过程的影响以及材料的再生性,对吸附过程进行了动力学和热力学的模拟研究,通过对吸附前后PANI/GAC复合材料进行SEM、EDS、FT-IR、XRD和XPS等表征分析,进行了吸附机理探讨,并与其他常用吸附剂进行了对比。实验结果表明,PANI/GAC复合材料对水中Cu2+的吸附最佳pH为5.5;吸附剂用量2.0g/L;吸附动力学符合二级动力学方程;吸附等温线结果表明,PANI/GAC复合材料对Cu2+的吸附基本符合Langmuir等温吸附方程,根据Langmuir方程计算的饱和吸附量为38.97mg/g与实验得到的数据结果相一致;吸附过程为吸热过程,在15~50℃范围自发进行,并且随着温度的增加,吸附量增大,吸附速率加快;Cu2+是通过化学作用吸附在PANI/GAC复合材料上;吸附了Cu2+的PANI/GAC复合材料可以通过O.lmol/L HCl溶液解吸再生,经过6次循环使用吸附能力降低较少。综上所述,PANI/GAC复合材料充分发挥有机和无机吸附材料的协同作用,具有吸附速率高,成本较低,再生性能良好的特点,是一种高效低成本的吸附剂。 同时,采用两步电化学氧化法制备了硫酸(H2SO4)和对甲苯磺酸(p-toluenesulfonic acid, pTSA)掺杂的PANI/SPG复合膜修饰电极, SEM表明H2SO4/PANI复合膜具有多孔的形貌和三维网状结构。整个膜由均匀的一维纳米线构成,纤维直径100-200nnm。pTSA/PANI复合膜的形貌相对松散,纤维短而粗,纤维直径300-400nm。电化学降解表明,与H2SO4掺杂的聚合膜相比,pTSA作为大分子酸掺杂的PANI在较低的电极电位(0.2-0.6V)下稳定性并未提高。但在较高的电极电位范围内(0.7-1.0V),pTSA/PANI复合膜表现出了更加优良的稳定性。发生降解后,pTSA/PANI和H2SO4/PANI复合膜的FT-IR谱带发生蓝移,强度降低,EIS结果表明两复合膜的电荷传递电阻均变大,导电性降低。 利用PANI的电化学氧化还原特性,以H2SO4掺杂的PANI/SPG复合膜修饰电极为阴极,通过电化学还原作用处理水中Cr(VI)。结果表明,与裸SPG电极相比,PANI/SPG复合膜修饰电极对Cr(Ⅵ)的电化学还原去除具有优良的催化性能,PANI的部分氧化态,EM2+是Cr(Ⅵ)与PANI主链之间发生电子转移反应的催化媒介;较负的阴极电位、低电解液pH值、适宜的PANI膜厚和电解液温度可促进Cr(VI)的电还原去除;PANI/SPG复合膜修饰电极上Cr(VI)的还原遵循准一级动力学(k°=2.57×10-2min-1);循环伏安和FT-IR技术表明,电催化还原Cr(Ⅵ)后, PANI/SPG复合膜只发生微小的结构变化,与新制备的复合膜相比,使用后的PANI/SPG复合膜修饰电极仍具有优良的电化学活性。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TQ424;X52

手机知网App
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 王辉,郑建邦,吴洪才;电化学法制备聚苯胺/聚乙烯醇导电膜的性能[J];半导体光电;2000年01期
2 邓姝皓;王玉;;聚苯胺/聚四氟乙烯导电复合膜的电化学制备和表征分析[J];材料导报;2012年02期
3 李军;铁氧体沉淀法处理重金属废水[J];电镀与环保;1999年01期
4 杨彤,曹文海,许耀生;化学法处理重金属离子废水的改进[J];电镀与精饰;1999年05期
5 毛定文;田艳红;;超级电容器用聚苯胺/活性炭复合材料[J];电源技术;2007年08期
6 李晓霞;许鹏程;;掺杂硫酸浓度对聚苯胺膜性能的影响[J];电子元件与材料;2006年03期
7 朱又春,段瑞文;内电解—磁种助凝法处理印染废水的研究[J];广东工学院学报;1996年02期
8 王臻,力虎林;模板法制备高度有序的聚苯胺纳米纤维阵列[J];高等学校化学学报;2002年04期
9 焦树强,彭霞辉,周海晖,陈金华,旷亚非;脉冲电流法电解合成聚苯胺[J];高等学校化学学报;2003年06期
10 祝宏;李胜松;邝生鲁;;原位溶液聚合聚苯胺与聚苯乙烯溶液共混复合材料的制备及表征[J];高等学校化学学报;2010年12期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 陈少华;;脉冲电解及其国内外研究概况[J];安徽化工;2007年06期
2 张云显;刘发央;杨慧;赵丽;李鹏;李霞;;重金属镉螯合物人工抗原的合成与鉴定[J];安徽农业科学;2009年14期
3 车驰;齐伟;斯钧浪;李云强;闫勇;;黄河三角洲道路沿线土壤中重金属污染物的分布与评价[J];安徽农业科学;2009年21期
4 李媚;廖安平;谢涛;蓝丽红;;预混凝-三维电极降解木薯淀粉生产综合废水[J];安徽农业科学;2011年09期
5 陈忠平;褚道葆;过家好;陈君华;;碳纳米管/纳米TiO_2-聚苯胺复合膜电极的电化学制备[J];安徽科技学院学报;2007年03期
6 朱茂森;夏春梅;胡筱敏;;动态电渗析法回收酸洗废水中的铁[J];安全与环境学报;2010年04期
7 于萍;任月明;张密林;;处理重金属废水技术的研究进展[J];环境科学与管理;2006年07期
8 律文智;张锦瑞;王艳彦;;采煤塌陷区重金属污染水体修复技术探讨及展望——以唐山市南湖公园为例[J];环境科学与管理;2007年01期
9 李星;张琳琳;杨艳玲;陈曦;;不同预处理对超滤膜去除有机物效果的影响[J];北京工业大学学报;2007年12期
10 赵瑜;田艳红;;钴离子对聚苯胺/活性炭复合材料制备与性能的影响[J];北京化工大学学报(自然科学版);2009年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 许振良;白心平;程亮;魏永明;;UF-RO处理铝型材废水及中水回用技术[A];2010年膜法市政水处理技术研讨会论文集[C];2010年
2 潘文刚;张水水;宋汉民;;膜组合技术高倍回收电镀废水资源[A];2011年全国电子电镀及表面处理学术交流会论文集[C];2011年
3 丘秀祺;方战强;;纳米零价铁在去除Cr(Ⅵ)中的应用[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
4 信聪;盘毅;龙永福;李华;;聚苯胺薄膜修饰电极的电化学制备及应用[A];2007高技术新材料产业发展研讨会暨《材料导报》编委会年会论文集[C];2007年
5 张易宁;何腾云;;超级电容器电极材料的最新研究进展[A];第二十八届全国化学与物理电源学术年会论文集[C];2009年
6 刘瑞;;重金属污染防治法律问题研究[A];生态安全与环境风险防范法治建设——2011年全国环境资源法学研讨会(年会)论文集(第二册)[C];2011年
7 韩晓燕;王萍;;超声波—铁氧体法处理含锌废水研究[A];甘肃省化学会第二十五届年会、第七届甘肃省中学化学教学经验交流会论文集[C];2007年
8 秦娟;张金良;;中国农村地区儿童血铅水平分析[A];中国环境科学学会2009年学术年会论文集(第四卷)[C];2009年
9 朱玲勤;周健;崔艳红;汪岭;刘秀芳;杨惠芳;;废旧电池重金属污染对土壤和植物的影响研究[A];低碳生活与健康损害论坛——中国环境诱变剂学会风险评价专业委员会全国第十三届学术会议暨第四届第5次委员会会议论文集[C];2011年
10 郑广宁;刘亦菲;朱晓燕;徐竟成;金兆丰;;中性硫化物沉淀法处理含镍、铬废水试验研究[A];上海市化学化工学会2007年度学术年会论文摘要集[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 曾卫军;拟南芥(Arabidopsis thaliana)受胁迫因子诱导激活启动子的筛选及其应用研究[D];华东师范大学;2011年
2 王春燕;聚合物薄膜修饰电极的制备及在电化学分析中的应用[D];长春理工大学;2011年
3 秦琦;染料敏化太阳能电池用聚苯胺电解质及对电极的制备与性能研究[D];南京航空航天大学;2010年
4 安玲瑶;作物间作对重金属吸收的影响及其机制的研究[D];浙江大学;2012年
5 刘玉阳;功能化硅丙乳液的应用基础研究[D];浙江大学;2003年
6 莫笑萍;聚吡咯、硫化镉纳米材料的制备与应用研究[D];天津大学;2003年
7 杨富国;超滤及电化学技术在冶金及生物质降解中的应用[D];中南大学;2002年
8 黄自力;无机离子废水深度处理的工艺与溶液化学研究[D];中南大学;2004年
9 陈兆安;CA/PEI微孔亲和膜的制备及其性能与应用的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
10 周海晖;聚苯胺及其衍生物的电化学制备和应用研究[D];湖南大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 舒丽娜;锌胁迫下CO_2浓度升高对三种不同光合途径植物生长发育和锌积累的影响[D];华中农业大学;2010年
2 李玮;甲醛和乙二醛接枝聚丙烯酰胺聚合物的合成和絮凝性能研究[D];广西师范学院;2010年
3 薛江;一维纳米材料的静电纺丝法制备、表征及性能研究[D];长春理工大学;2010年
4 王今华;埃洛石改性及其对废水中重金属离子的吸附研究[D];郑州大学;2010年
5 彭冉;抗铅联合苯酚降解多功能菌的构建[D];安徽农业大学;2010年
6 刘晶晶;模拟人工湿地系统处理酸性重金属废水的效能及机理研究[D];湘潭大学;2010年
7 胡克伟;HEDP预镀铜废水处理工艺试验研究[D];湘潭大学;2010年
8 田薇薇;导电聚苯胺基吸波复合材料的制备及性能研究[D];沈阳理工大学;2010年
9 田婵婵;三维电极技术在中水回用中的试验研究[D];河北工程大学;2010年
10 钟珍芳;制浆造纸废水深度处理的技术研究[D];华东理工大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 林海,菅小东,李天昕;活性炭纤维电化学处理染料废水[J];北京科技大学学报;2003年02期
2 康保安,续浩,张明慧,胡翠英,邹文苑;微乳法制备脂肪醇胺化催化剂的研究[J];日用化学工业;2000年02期
3 赵济强;高压脉冲电凝系统治理电镀涂装废水[J];材料保护;2003年03期
4 李爱阳;蔡玲;蒋美丽;罗耀华;;复合吸附剂麦饭石-壳聚糖的制备及对Zn~(2+)的吸附性能[J];材料保护;2009年03期
5 黄海涛,黄逢春;电镀废水治理[J];材料保护;1996年01期
6 李新贵,夏宇,黄美荣;导电高分子的电致变色性及其在智能窗上的应用[J];材料开发与应用;2004年02期
7 曹一兵;铁屑内电解法处理综合性电镀废水技术[J];重庆环境科学;1995年04期
8 邓姝皓;易丹青;刘娟;郑康丽;;硫酸掺杂导电聚苯胺正极材料的电化学制备及性能[J];电池;2007年03期
9 黄力群;石国乐;;电解法处理含铬电镀废水存在问题的研究[J];电镀与环保;1990年06期
10 张红波;徐仲榆;莫孝文;;细粒膨胀石墨流态化电极处理含铬废水研究[J];电镀与环保;1992年06期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 陈乐;;航天飞机用碳—碳复合材料的多层保护膜[J];化工新型材料;1990年12期
2 R.Bacon;倪燕;;碳-碳复合材料中基体碳的性能[J];新型炭材料;1990年01期
3 高晓晴,郭全贵,史景利,翟更太,刘朗;碳纳米管/碳复合材料的研究[J];宇航材料工艺;2005年02期
4 罗瑞盈,李贺军,杨峥,康沫狂;碳/碳复合材料飞机刹车盘的研制[J];材料科学与工艺;1996年02期
5 王荣秋;;硫酸消化法测定碳复合材料树脂含量实验结果[J];纤维复合材料;1981年03期
6 毛嘉成;;三向碳-碳复合材料在脉冲载菏下的破坏[J];强度与环境;1985年02期
7 段宝,庞丽君,蒲永伟;碳复合材料钻孔加工性研究[J];机械设计与制造;2001年04期
8 余云照;朱征;欧玉春;张德源;;不同基体形式对碳-碳复合材料烧蚀性能的影响[J];宇航材料工艺;1980年04期
9 赵稼祥;碳-碳复合材料超低温性能的一些研究[J];宇航材料工艺;1982年05期
10 下村诚司;立早;;将整体中间相作基体的C/C复合材料的试制[J];新型炭材料;1989年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 李贺军;曾燮榕;李克智;;我国碳/碳复合材料研究进展[A];西部大开发 科教先行与可持续发展——中国科协2000年学术年会文集[C];2000年
2 熊信柏;李贺军;李克智;;声电沉积制备碳/碳复合材料生物活性透钙磷石涂层研究[A];复合材料:生命、环境与高技术——第十二届全国复合材料学术会议论文集[C];2002年
3 付双喜;冯定远;;霉菌毒素吸附剂在肉鸡试验中的效果研究[A];第四届全国饲料营养学术研讨会论文集[C];2002年
4 李宏愿;尹伟民;魏渝伟;庞玲玲;王玉峰;何连清;;高效空分制氧吸附剂LiLSX的组成和性能评价[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
5 刘筱;张盈;;乙醇体系中硅胶负载二乙烯三胺吸附剂对金属离子的吸附研究[A];中国化学会第15届反应性高分子学术讨论会论文摘要预印集[C];2010年
6 陈启元;王学文;尹周澜;张平民;;砷锑酸盐在铜电解液净化中的应用[A];中国有色金属学会第五届学术年会论文集[C];2003年
7 刘清平;王深琪;孔德领;;聚乙烯醇为载体的双亲LDL吸附剂的制备及吸附性能研究[A];2004年中国材料研讨会论文摘要集[C];2004年
8 韩雪莲;王刚;董群;王鉴;;吸附法FCC汽油深度脱硫吸附剂研究[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
9 李莉;潘继伦;俞耀庭;;多器官功能障碍综合征血液吸附剂的研究进展[A];第三届全国重型肝病及人工肝血液净化学术年会论文集(下册)[C];2007年
10 张志翔;;采用吸附剂回收乙烯的研究进展[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 新华;新型高效生物活性吸附剂问世[N];中国化工报;2005年
2 任继凯孙庆 杨艳;在敬业与精业中创造奇迹[N];中国石油报;2007年
3 张彦昌 李增杰;国产芳烃吸附剂工业化应用试验成功[N];中国石化报;2004年
4 田书振;一种氧化铝吸附剂的制备方法[N];中国有色金属报;2002年
5 彦昌 增杰;国产芳烃吸附剂工业化试验成功[N];中国石化报;2004年
6 记者 魏忠杰;超强吸附剂,可吸附水中几乎全部微生物[N];新华每日电讯;2005年
7 李呈叶 吴先明 尹其浩 邵光鹏;鞍钢热连轧技术首次输出 国产芳烃吸附剂打破垄断 [N];中国工业报;2004年
8 徐铮奎;智能化吸附剂开启药品研发新课题[N];医药经济报;2007年
9 孟晶;雅保将收购吸附剂科技公司[N];中国化工报;2008年
10 黑龙江生物科技职业学院 田培育;谨防饲料防霉剂和吸附剂的“神话”[N];中国畜牧兽医报;2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 房晓红;聚苯胺/碳复合材料的制备及去除水中重金属的性能研究[D];大连理工大学;2013年
2 王秀芳;高比表面积活性炭的制备、表征及应用[D];华南理工大学;2006年
3 梁足培;新型高效尿素氮及肌酐吸附剂[D];天津大学;2005年
4 田福平;汽油馏分的吸附脱硫及红外光谱研究[D];大连理工大学;2006年
5 钟华;鼠李糖脂的菌体吸附及其对菌体表面的改性作用研究[D];湖南大学;2008年
6 尹海燕;负载型金属氧化物反应吸附模型化合物及FCC汽油中硫化物的研究[D];中国海洋大学;2009年
7 任秀蓉;铁锰基吸附剂中温脱硫性能及气氛效应的研究[D];太原理工大学;2010年
8 张安超;改性壳聚糖吸附剂脱除烟气中汞的实验与机理研究[D];华中科技大学;2010年
9 郑仙荣;半焦负载锌锰铜吸附剂的加压浸渍法制备及其中温煤气脱硫性能的研究[D];太原理工大学;2012年
10 张莉;新型功能化吸附剂的制备及其对痕量金属离子的分离富集[D];兰州大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 齐万智;基于均匀化方法的木碳复合材料动态特性分析[D];东北林业大学;2013年
2 焦银春;聚丙烯酰多乙烯多胺系树脂的合成及对LDL的吸附性能研究[D];湖南师范大学;2004年
3 杨柳;磷酸活化—微波热解法制备污泥吸附剂及其吸附除铬研究[D];湖南大学;2010年
4 陈玉保;稀土吸附剂城市污水深度脱氮除磷[D];昆明理工大学;2004年
5 洪树楠;一种球形木质素金属吸附剂的研制及其应用研究[D];福州大学;2005年
6 时小兵;柱撑膨润土在饮用水处理中的应用[D];河北工业大学;2005年
7 程相春;高性能显象剂的研制[D];哈尔滨工程大学;2005年
8 陈丽华;固定Cyanex272的桔皮纤维素类吸附剂制备及其对吸附重金属铅(Ⅱ)和镉(Ⅱ)的应用研究[D];东北师范大学;2010年
9 张晓;涂层型吸附剂吸附特性的实验研究和吸附循环分析[D];中国科学院研究生院(工程热物理研究所);2001年
10 陈道远;变压吸附法脱除二氧化碳的研究[D];南京工业大学;2003年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026