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《大连理工大学》 2014年
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MOF-石墨烯杂化材料光催化性能研究

张阳  
【摘要】:水污染,尤其是染料废水对人类和环境的危害是很严重的,因此我们需要对染料废水进行处理。光催化技术具有能量消耗低、操作条件温和、应用范围广等特点,近些年来它被广泛用来处理废水。金属-有机骨架材料(MOFs)是由金属中心和有机配体形成的一类新型多孔配位化合物。由于其具有巨大的比表面积、可调控的结构等性质,它被广泛应用于吸附、储氢、催化等领域。最近几年,人们开始把MOFs应用于光催化领域,并发现MOFs能够光催化降解废水中的有机物。然而MOFs的光生电子和空穴很容易复合,限制了其光催化效果。石墨烯(Graphene)是由单层的碳原子紧密堆积而形成的2D结构的新材料,它具有良好的导电性能,能够促进电子的转移。因此,石墨烯与半导体材料常常被制备成复合物,并用来光催化降解废水,复合物往往具有更好的光催化效果。 本文的主要研究内容如下: 1.把氧化石墨烯放入MIL-125(Ti)的合成体系中,通过溶剂热方法制备了具有不同石墨烯含量的MIL-125(Ti)-石墨烯杂化材料,并对材料进行了表征。用MIL-125(Ti)和杂化材料在紫外光照射下降解罗丹明B,并研究了其反应动力学,最后提出了可能的光催化机理。实验表明,石墨烯含量为1.9%的杂化材料具有最好的光催化效果,在60分钟内降解了93.1%的罗丹明B,其反应速率常数是MIL-125(Ti)的2.05倍。 2.利用氧化石墨烯、六水氯化铁和对苯二甲酸为原料,通过溶剂热方法制备了不同石墨烯含量的MIL-53(Fe)-石墨烯杂化材料,并对催化剂进行了表征。用MIL-53(Fe)[H2O]和杂化材料分别在紫外和可见光照射下降解亚甲基蓝染料。研究了催化剂对亚甲基蓝降解的反应动力学,并提出了可能的光催化机理。结果表明,在紫外光照射下,石墨烯含量为2.5%的杂化材料的光催化效果是最好的,80分钟后降解了94.5%的亚甲基蓝,其反应速率常数是MIL-53(Fe)[H2O]的1.34倍。在可见光照射下,石墨烯含量为2.5%的杂化材料也具有最好的光催化效果,420分钟后降解了48.4%的亚甲基蓝,其反应速率常数分别是P25和MIL-53(Fe)[H2O]的1.63和1.57倍。 3.杂化材料具有更好光催化效果的原因可能是石墨烯能够有效地转移光生电子,阻止MOF中电子和空穴的复合。再者,杂化材料比MOF具有更小的带隙和更大的吸光度。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2014
【分类号】:O643.36;X788

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