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新型钙钛矿材料超长激子寿命及载流子迁移率各向异性的研究

孟广昊  
【摘要】:近些年来,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池在效率方面取得了突飞猛进的进步,这主要得益于该类型的材料具有十分优异的半导体特性,例如载流子双极扩散特性、可低温溶液法制备、高的消光系数和载流子迁移率等。其中,超长的寿命使得该类材料中激子的有效扩散长度超过100 pm,远优于普通有机半导体材料。另一方面,人们在实验中不断发现这种新型钙钛矿材料的载流子迁移率存在各向异性。然而,在分子/原子的微观尺度上,人们对造成激子超长寿命以及载流子传输各向异性的内在机理尚不清楚。基于此,本论文主要从理论方面研究了该类型钙钛矿材料激子超长寿命的内在原因和载流子迁移率各向异性。主要研究内容和成果如下:(1)利用时间分辨光致发光光谱(time-resolved photoluminescence spectra,TRPL)研究了 CH3NH3PbI3的发光光谱和发光寿命,实验结果表明发光寿命随温度增加而增加,这是反系间窜越(reverse intersystem crossing,RISC)的一个典型特点。同时,采用DFT方法对CH3NH3PbI3单重态和三重态之间的能量差△Est进行计算,结果表明CH3NH3PbI3的△Est小于0.1 eV,这是RISC发生的重要的一个首要条件。基于此,本论文提出假设:有机-无机卤化物钙钛矿中激子的超长寿命可能是由RISC过程引起的,这为理解该类光伏材料的优异光电特性提供了新的理论依据。(2)依据Marcus理论和DFT方法,计算了沿不同晶面的分子内振动(即内重组能λ)和分子间电子耦合积分V,探讨了 HC(NH2)2PbI3、HC(NH2)2SnI3和CH3NH3SnI3的载流子迁移率各向异性。结果表明HC(NH2)2PbI3的电子和空穴沿着(001),(010),(101)和(111)晶面传输方向一致,沿着(110)晶面传输方向不一致(电子和空穴传输方向夹角为65°);HC(NH2)2SnI3的电子和空穴沿着(001)和(101)晶面传输方向一致,沿着(110)和(111)晶面传输方向不一致(电子和空穴传输方向夹角为40°到65°);CH3NH3SnI3的电子和空穴沿着(110)和(101)晶面传输方向一致,沿着(010),(001)和(111)晶面传输方向不一致(电子和空穴传输方向夹角为45°到65°)。这表明这种新型钙钛矿材料内部载流子传输具有明显的各向异性。(3)在以上两部分研究的基础上,本论文对与钙钛矿材料光生电荷分离密切相关的空穴传输材料spiro-OMeTAD进行了理论研究。应用DFT方法和Marcus理论,通过重组能λ和电子耦合积分V考察了 spiro-OMeTAD内部载流子迁移率各向异性。结果表明空穴和电子在(010),(101)和(110)晶面上传输方向具有一致性。然而,沿着(100),(110),(011)和(001)晶面空穴和电子的传输方向不一致(空穴和电子传输方向的夹角为从40°到70°)。这种各向异性对光生载流子均衡传输有效收集具有重要影响。本论文研究工作为理解有机-无机复合新型钙钛矿材料奇特光物理特性提供了新的理论认知,并从理论上指明了钙钛矿吸光材料和空穴传输材料在制备过程中定向生长的重要性。


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