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《大连理工大学》 2019年
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Ag/TiO_2、MS/TiO_2和CsPbX_3/TiO_2复合材料的合成及性能研究

夏洪波  
【摘要】:TiO2具有光电化学稳定、折射率高、无毒和价格低廉等优点,因此不同结构的TiO2被应用在光催化和发光调控等领域。在光催化领域,TiO2较大的禁带宽度限制了其对可见光的响应。将贵金属或硫化物半导体与TiO2复合是有效地增强TiO2可见光响应的手段。然而复合物中有机配体的存在会影响TiO2与负载物间的电子转移,影响复合物的光催化活性。在发光调控领域,TiO2反蛋白石能够通过光子带隙或散射作用提高发光体的发光强度,然而TiO2反蛋白石与钙钛矿量子点复合后,由于钙钛矿量子点的导带略高于TiO2的导带,两者之间的电子转移会淬灭量子点的发光,无法调控钙钛矿量子点的发光性能。针对这些问题,本文利用-SH具有还原性和提供硫源的特点,提出了一种有效减少Ag或硫化物半导体与TiO2间有机配体含量的方法;基于有机配体能够抑制量子点与TiO2间电子转移的特点,利用高结合能配体合成高表面配体浓度的钙钛矿量子点,将其与TiO2反蛋白石复合,研究TiO2反蛋白石结构对量子点发光性质的调控作用。利用巯基对Ag+具有络合和还原能力的特点,以含有巯基乙酸的TiO2微球为原料,加入Ag+,通过吸附-热还原制得Ag负载量分别为1.1 wt%、2.8 wt%和4.2 wt%的Ag/TiO2复合物。同时,热还原过程中,由于巯基乙酸的解离,得到的复合物中Ag与TiO2间有机配体含量低。由于Ag纳米颗粒的局域表面等离子共振效应增强了TiO2对可见光的吸收,在光降解甲基橙反应中,当Ag/TiO2(2.8 wt%)为催化剂时,反应70 min甲基橙降解率接近95%,光催化活性增强到复合前TiO2的3倍。在加热条件下,基于巯基与Pb2+、Cd2+和Cu2+共存时C-S键易断裂的特点,从-SH修饰的TiO2出发,通过吸附-热分解得到PbS/TiO2、CdS/TiO2和CuS/TiO2复合物。配体在加热过程中解离,避免了有机配体对硫化物与TiO2间电子转移的影响。在催化还原Cr6+反应中,硫化物半导体/TiO2复合物相比于纯TiO2催化效果更强;PbS/TiO2为催化剂时,反应140 min Cr6+还原率接近100%,光催化活性增强到复合前TiO2的5倍。以十六酸和油酸为配体分别合成出表面配体浓度高的量子点CsPb(C10.4Br0.6)3-P和表面配体浓度低的CsPb(Cl0.4Br0.6)3-O,并分别与TiO2反蛋白石复合。荧光测试结果表明,高表面配体浓度的CsPb(Cl0.4Br0.6)3-P与孔径为250 nm的反蛋白石复合时,荧光强度增强6.4倍,而低表面配体浓度的CsPb(Cl0.4Br0.6)3-O与之复合,量子点的荧光强度增强2.2倍,证明量子点表面的高浓度有机配体确实能够抑制TiO2与量子点之间的电子转移。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:O643.36;O644.1

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【参考文献】
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