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《大连理工大学》 2019年
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用于DSSCs对电极碘还原反应的碳基电催化材料制备及性能研究

景洪宇  
【摘要】:染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized solar cells,DSSCs)由于理论效率高、工艺简单、成本较低和环境友好等优点而具有广阔的发展前景。作为DSSCs的关键组成部分,对电极(counter electrode,CE)表面的电催化过程对器件性能具有至关重要的影响。传统铂(Pt)基CE价格昂贵并且易被电解质中的碘腐蚀,因此,开发价格低廉且性能突出的非Pt电催化材料具有重要的实用意义和研究价值。碳材料廉价易得、结构丰富、形貌多样化,在不同尺度上(从原子/分子到纳米尺度)调变碳基材料表/界面结构和物理化学特性,构筑CE表面电催化反应的高活性中心,发展碳材料绿色可控合成方法,是当今DSSCs领域面临的重要科学问题。围绕CE表面最为常见的碘还原反应(Triiodide reduction reaction,简称IRR),本论文从原子/分子和纳米尺度开展了IRR催化活性中心构筑与材料合成的研究。同时,作者还系统探究了碳基CE材料元素组成、微观结构、表面形貌与IRR催化性能之间的构效关系。第一,通过绿色、温和的方法制备了一种氨基功能化石墨烯,并成功将其开发为DSSCs对电极材料。研究表明,预先对氧化石墨(GO)进行臭氧氧化可以明显提高其表面含氧官能团数量,有利于GO在水相中的分散;更重要的是,含氧官能团可以为下一步的氨基化提供更多的取代位点,多余含氧官能团可通过光还原加以消除(所得样品标记为AGO-hv)。电化学表征证实,AGO-hv对IRR具有优异的催化性能,DSSC器件获得了7.51%的能量转换效率(PCE),性能接近于相同条件下的Pt基CE(7.79%)。从理论计算出发,研究了石墨烯上不同氮掺杂类型对IRR电催化性能的影响机制和规律。密度泛函理论(DFT)计算表明,AGO-hv具有较低的电离能,并且AGO-hv上的吡啶氮与I原子结合能适中,更有利于电催化反应的进行。第二,以天然褐煤为牺牲模板,通过高温热解法制备出含有洋葱包覆结构以及无定形SiO2的石墨化碳基质材料。同时,作者考察了焙烧温度和活性组分对其结构组成和电催化性能的影响。在该材料中,石墨化碳层包覆Ca基粒子形成的纳米结构具有较好的化学稳定性,当使用盐酸刻蚀时,包含在洋葱状碳结构中的Ca物种几乎未被除去。另外,实验结果证实,材料中的SiO2对IRR电催化性能具有促进作用。将制备的材料用作DSSC对电极,器件获得了9.03%的PCE,明显高于Pt基CE组装的器件性能(8.24%)。第三,以柚子皮为碳源,通过活化和热解法制备出具有高比表面积、良好孔隙率且富含多种活性组分的生物质碳材料。研究表明,作为热解过程中的活化剂和模板剂,氯化锌(ZnCl2)的作用主要体现在增大比表面积和形成优良孔结构,有利于增加催化活性位点并促进传质。同时,这种生物质衍生碳材料含有丰富的杂原子,有助于在碳材料表面造成电荷分布局域化,从而形成催化活性中心。电化学表征结果证实,该碳材料作为CE对IRR具有优异的电催化性能,DSSC器件获得了8.29%的PCE,与使用Pt基CE的器件性能(8.24%)相当。第四,制备了一种新型高效MOFs衍生的碳基单原子催化材料。利用ZIF-67作为前驱物,通过增大碳材料比表面积并控制载体与金属间的强相互作用,制备出了单个Co原子分散的负载型催化材料。使用该策略制备单原子催化材料的优点如下:ZIF-67中存在丰富的金属配位点和理想的限域空间,配体可以在空间上分隔金属结点,使得热解过程中金属原子迁移受限,最大程度避免了金属原子间的自团聚行为,因而使得金属能够以单个原子的形式负载在碳表面。研究结果表明,该材料对IRR具有优异的电催化活性,作为CE组装出的DSSC器件获得了7.89%的PCE,优于Pt基器件(PCE为7.76%)。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TM914.4;TQ426

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