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《大连理工大学》 2000年
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等离子体—催化活化二氧化碳制低碳化合物的研究

代斌  
【摘要】: 二氧化碳作为碳及含碳化合物的最终氧化产物,无论是从碳资源综 合利用来讲,还是从环境污染控制来说,研究开发CO_2合成应用价值更大 的化学品,已成为目前富有挑战性的课题之一。实现CO_2转化的主要困难 在于CO_2分子的稳定性和热力学转化上的不利,其关键技术在于使CO_2 分子(O=C=O)中C=O键断裂选择性地生成更有价值的化合物。活化CO_2 转化的方法很多,如化学催化法、生物活化法、配位活化法、光化学辐射 活化法、电化学还原活化法以及等离子体活化法等。 本论文首次利用等离子体与催化剂结合协同作用CO_2活化与转化研 究,并取得较大进展。主要研究内容包括: 1.研制等离子体与催化剂最佳协同作用的反应器; 2.研制活化CO_2的催化剂(制备催化剂的方法包括化学法和等离子 体法); 3.优化CO_2活化与转化的工艺条件和电参数; 4.对CO_2活化与转化机理进行探讨和研究; 5.对冷等离子体制备催化剂的机理进行探讨。 主要结果和结论如下: 1.纯CO_2在脉冲电晕等离子体作用下转化为CO和O_2,另有少量积 碳和O_3产生; 2.在氢等离子体条件下,CO_2转化率和CO选择性大幅度提高,而 且积碳减少; 3.在CO_2/CH_4体系转化中,甲烷的引入有利于CO_2转化生成CO, 但甲烷本身被氧化,除生成C。烃外,更多的是生成CO和C。对 甲烷来讲,CO。的引入,有利于CH。的转化,但C。烃生成选择性 降低,积碳现象加重; 4.在CH。/H。转化体系中,氢气的引入大大提高甲烷的转化率,而 且C。烃生成选择性也得到大幅度提高,积碳减少,这一结论开 辟了CHJ氢偶联的新技术路线; 5.首次利用等离子体与 NilY-AI*;催化剂协同活化 CO。/H。转化生成 甲烷,选择性接近 100%,产率大于 90%,主要指标优于化学催 化法; 6.在等离子体与催化剂协同作用下,CO。儿H。体系和CH。/H。体系转 化CZ分布得到改善; 7.等离子参数(脉冲放电电压、脉冲重复频率、功率、放电极性等) 对CO。转化有重要影响,工艺参数(反应气体流速、原料气配比、 催化剂担载量、进气方式、空速等)对反应转化有重要影响,等 离子体一催化反应器结构对COZ活化转化有重要影响; 8.等离子体一催化反应体系的作用机制;等离子体主要起着活化反 应物分子的作用,而催化剂则起着选择性主成产物的作用; 9.冷等离子体法制备的催化剂活性优于化学法制备的催化剂,该技 术用于制备催化剂具有广阔前景,其制备机制还需进一步探索和 研究; 10.等离子体一催化活化 CO。要想再有突破,使其得到更有价值的化 学品,需在催化剂制备和选择方面再进一步探索和研究。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2000
【分类号】:O643.3

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