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《大连理工大学》 2002年
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热爆模式燃烧合成TiAl_3动力学研究

汪涛  
【摘要】: 根据无外热源的Semenov热爆炸(热自燃)理论,推导了具有线性加热外热源的热爆炸临界温度判据,并利用该判据线性升温DSC,求出一系列不同线性升温速率下的临界炉膛温度(T_c~′),通过多元线性回归外推得Ti-75at.%Al二元系等温热爆合成临界炉膛温度(T_(c0)~′)为683℃。同时,根据热爆炸的唯象描述,结合等温DSC谱线的现象,确定了Ti-75at.%Al二元热爆体系的T_(c0)~′在700~705℃之间。采用具有线性加热外热源的热爆炸临界温度判据,结合多元线性回归得到的T_(c0)~′值与等温DSC的观察结果接近,表明根据该判据获得的Ti-75at.%Al二元热爆体系线性升温热爆临界炉膛温度可靠。 不同几何尺寸的Ti-75at.%Al样品的热爆合成临界温度的研究表明,热爆合成临界点燃温度不是所谓的特征常数,它具有明显的几何尺寸依赖性,样品尺寸越大,其热爆点燃温度越低。通过21nT_c′+ln(l/r+l/h)~-1/RT_c′线性拟合得Ti-75at.%Al二元热爆体系的点燃过程的表观激活能约为169±15kJ/mol,该值与Ti-Al扩散偶中灿通过TiAl_3薄层的扩散激活能接近。由此可知Ti-75at.%Al二元热爆体系点燃动力学过程的反应速率控制步骤是Ti-Al扩散偶中Al通过TiAl_3薄层的扩散。 由于TiAl_3的合成过程伴随有强烈的自加热现象,故选用既能分辨复杂化学反应动力学过程,又能解决自加热(或自冷却)难题的Fiedman法,来处理TiAl_3合成的DSC数据。根据由Friedman法获得的激活能(E)随转变率(α)变化曲线的特点判断,热爆合成反应Ti+3Al→TiAl_3至少包含三个子过程,子过程的激活能分别为109,175和89kJ/mol。这三个子过程的激活能与Ti(固)和Al(液)间的直接反应、Ti-Al扩散偶中Al通过TiAl_3层的扩散激活能及TiAl-Al扩散偶Al通过TiAl_3层的扩散的激活能接近。由此推断三个子过程的速控步骤依次被确定为Ti(固)和Al(液)间的直接反应、Ti-Al扩散偶中Al通过TiAl_3层的扩散及TiAl-Al扩散偶灿通过TiAl_3层的扩散。可见Ti+3Al→TiAl_3反应并非单步合成反应,而 摘 要 是有过渡产物卫 出现的多步反应。 为了识别TIAI。合成的热动力学分析的结果,我们又分别进行了Ti75at%AI 素坯的真空石英管封装.水淬以及激光引燃-端部淬火实验。通过TiJ5at%AI素坯 的真空石英管封装-水淬样品粉末的选区电子衍射花样和X射线衍射谱的标定, 发现在淬火温度高于 713oC时,在淬火样品中,除了未反应完的 Ti和川以及反 应产物TIAI。以外,还存在过渡产物富铝D 相的派生相。该结果显示,Tial。相 并不仅仅能如同化学反应式所表达的那样,是直接通过Ti和川间的直接反应合 成的;而且还能通过出现过渡产物一富铝D 相的复杂固态(固.液)反应过程 来合成。 通过对激光点燃淬熄TiJ5at%s样品中过渡反应区的背散射电子像,对反应 过渡区的形貌进行了观察;并结合元素的定量分析,初步确定围绕在残留Ti颗粒 芯周围的依次是富铝TIAs壳层、TIAI。壳层以及AI熔体;从而表明,TIAI。相可 以通过一个出现过渡产物富铝TIAI相的复杂固态(固-液)反应过程获得的。该 结果和上述的真空石英管封装.水淬样品组织结构分析结果吻合。 真空石英管封装.水淬和激光引燃.端部淬火样品的组织结构转变研究结果均 支持热动力学分析发现的“在a在高干50%时,Ti+3AI—TIAI。反应速率受TIAI hi扩散偶中AI通过扩散障碍层TIAI。的扩散行为控制”的结论。 根据上述的h3 AI—TIAI。组织结构转变分析结果,结合的Ti+3 AI—TIAI。化 学反应动力学的热分析结论,我们提出了该热爆合成的存在过渡产物富铝TIAI相 的多步反应动力学模型。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:O643.2

【引证文献】
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【参考文献】
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【共引文献】
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10 吴淑荣;李东升;赵丽丽;熊为淼;;溶胶-凝胶制备PTCR BaTiO_3基陶瓷过程中的热分析[A];第三届中国功能材料及其应用学术会议论文集[C];1998年
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1 李润之;点火能量与初始压力对瓦斯爆炸特性的影响研究[D];山东科技大学;2010年
2 王永东;氩弧熔敷原位自生颗粒增强镍基复合涂层研究[D];哈尔滨工程大学;2009年
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9 庄健;Cu/TiC复合材料的制备,组织结构及摩擦磨损行为[D];吉林大学;2011年
10 刘建党;第一性原理正电子寿命和能带计算及几种薄膜的慢正电子分析[D];中国科学技术大学;2010年
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2 赵火平;原位合成TiB_2/Al-4Cu复合材料组织和性能的研究[D];南昌航空大学;2010年
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4 张阿莉;等离子束表面冶金高硅涂层研究[D];山东科技大学;2010年
5 于雷;多孔NiAl材料合成及性能研究[D];山东科技大学;2010年
6 窦志强;SHS法制备TiB_2-Al_2O_3复相陶瓷的组织及形成机理研究[D];山东科技大学;2010年
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9 纪文文;超重力燃烧合成YAG陶瓷热力学计算及过程仿真[D];山东农业大学;2010年
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【同被引文献】
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2 陈伟荣;Zr-Al-Ni-Cu大块非晶合金成分设计及性能研究[D];大连理工大学;2002年
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3 张新房;Zr-Al-TM(Co,Ni)体系块状非晶合金成分设计及优化[D];大连理工大学;2004年
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【二级引证文献】
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2 张俊喜;MgCu_2型Laves相Mg(Cu_(1-X)Al_X)_2的制备与表征[D];兰州理工大学;2008年
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4 张衍诚;Al(Cr)_2O_3-Cr(Mo)金属陶瓷的燃烧合成与性能[D];东南大学;2005年
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8 张有国;管内约束电热爆喷涂及材料合成试验研究[D];兰州理工大学;2011年
9 刘学龙;Mg_2Ni的燃烧合成机理及三元合金Mg-Al-Ni储氢性能研究[D];兰州理工大学;2005年
10 纪秀林;基于SHS技术制备原位颗粒增强镁基复合材料[D];江苏大学;2005年
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