收藏本站
《大连理工大学》 2002年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

温控相分离催化及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用

吴小伟  
【摘要】: 本论文通过测定非离子表面活性膦配体在非极性非质子溶液中溶解规律,发现P[p-C_6H_4O(CH_2CH_2O)_nH]_3(PETPP,N=3n)在甲苯、苯中有临界溶解温度(CST)特性,为设计具有温控相分离功能的催化体系奠定了基础,这种具有“一相反应,两相分离”新型液/液两相催化体系—温控相分离催化,将为解决均相贵金属催化剂的分离回收提供一条新的途径。 作者重点考察了以PETPP/Rh络合物为催化剂的温控相分离高碳烯烃氢甲酰化反应及其分离、循环使用效果。实验结果表明,温控相分离催化体系可很好地催化C_(6-14)直链高碳烯烃氢甲酰化反应。以甲苯为溶剂,在最佳反应条件下:130℃,6.0MPa(CO/H_2=1/1),P/Rh=10,S/Rh=1000,反应4h,1-癸烯的转化率和醛收率分别达到98.7%和96.0%。作者发现使用窄分子量分布的PETPP和甲苯/正庚烷混合溶剂可使铑流失较纯甲苯溶剂降低50%以上;PETPP/Rh络合物循环使用十次,催化剂活性基本保持不变,催化剂总流失量(质量百分比)为3.44%。这表明温控相分离催化体系兼具了均相催化和多相催化的优点。同时,温控相分离催化体系对支链内烯烃氢甲酰化反应也有很好的催化活性,在最佳反应条件下,三聚丙烯转化率和醛收率分别达到83.6%和81.1%。 作者还研究了温控相分离催化的苯乙烯氢化反应,扩大了温控相分离催化体系的应用范围。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2002
【分类号】:O621.256.1

【引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前1条
1 杨玉川;基于聚乙二醇的液/液两相催化体系及其应用[D];大连理工大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 常杨军;PEG-4000、PETPP稳定的Ru纳米催化剂的制备及其在烯烃加氢反应中的应用[D];大连理工大学;2006年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 陈华,黎耀忠,程溥明,陈骏如,胡家元,李贤均;两相催化体系中烯烃氢甲酰化的高区域选择性[J];催化学报;1999年05期
2 陈华,黎耀忠,程溥明,杨清,李贤均;水溶性铑-膦配合物催化1-十二碳烯常压氢甲酰化反应研究[J];分子催化;1994年05期
3 陈华,刘海超,黎耀忠,程溥明,李贤均;水溶性铑-膦配合物催化长链烯烃氢甲酰化反应研究──反应条件的影响[J];分子催化;1995年02期
4 梅建庭,蒋景阳,肖启明,李亚明,金子林;Ru_3(CO)_9(TPPTS)_3催化的水/有机两相芳香硝基化合物CO选择性还原的研究[J];高等学校化学学报;2000年06期
5 金子林,梅建庭,蒋景阳;温控相转移催化——水/有机两相催化新进展[J];高等学校化学学报;2000年06期
6 郑晓来,陈瑞芳,金子林;温控相转移配体及催化(Ⅴ)——单,双-对聚氧乙烯基三苯基膦的合成及其催化性能研究[J];高等学校化学学报;1998年04期
7 刘春,蒋景阳,刘晓航,金子林;邻溴苯基-2-噁唑啉的合成研究[J];高等学校化学学报;1999年04期
8 刘春,梅建庭,金子林;铑催化高碳烯烃氢甲酰化合成高碳醇进展[J];化工进展;2000年01期
9 陈华,黎耀忠,李东文,程溥明,李贤均;水溶性均相络合催化研究进展[J];化学进展;1998年02期
10 刘春,蒋景阳,陈瑞芳,金子林;双齿型配体2[2(二苯基膦基)苯基]4,5 二氢口恶唑的合成及应用[J];应用化学;1999年05期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 熊少武;绿色化学进展及其实现[J];安庆师范学院学报(自然科学版);2002年01期
2 陈华,黎耀忠,程溥明,陈骏如,胡家元,李贤均;两相催化体系中烯烃氢甲酰化的高区域选择性[J];催化学报;1999年05期
3 陈华,何玉萼,戴智耀,王良兵,李贤均;两相催化体系中长链烯烃氢甲酰化反应研究 反应初期的界面化学特征[J];催化学报;1999年06期
4 梅建庭,王艳华,缪强,金子林;温控相转移配体及催化Ⅻ.Ru/PETPP催化的苯乙烯水/有机两相加氢反应[J];催化学报;2000年04期
5 吴小伟,王艳华,赵玉亮,金子林;温控相分离催化三聚丙烯氢甲酰化反应的研究[J];催化学报;2002年04期
6 徐斌,李敏,黄雪原,袁茂林,陈华,李贤均;OTPPTS对烯烃氢甲酰化反应的影响[J];催化学报;2004年05期
7 朱何俊,丁云杰,严丽,何代平,王涛,陈维苗,吕元,林励吾;有机-无机杂化L-Rh/SiO_2氢甲酰化催化剂的研究 Ⅰ.PPh_3-Rh/SiO_2的催化性能及表征[J];催化学报;2004年08期
8 赵松林,陈骏如,刘新梅,周娅芬,马晓艳,李贤均;金属离子对Ru-Pt/γ-Al_2O_3催化剂上对氯硝基苯选择加氢反应的影响[J];催化学报;2004年11期
9 刘新梅,陈骏如,赵松林,李贤均;聚合物稳定的Ru-Pt/γ-Al_2O_3双金属催化剂催化2,5-二氯硝基苯选择性加氢[J];催化学报;2005年04期
10 顾正;丙纶热轧纺粘法生产中的热平衡及其相关设备配置的优化问题[J];产业用纺织品;1998年01期
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 黄建林;高效非均相催化新材料的研制及其性能研究[D];上海师范大学;2011年
2 梅建庭;温控相转移催化的水/有机两相芳香硝基物CO选择还原为芳胺反应的研究[D];大连理工大学;2000年
3 刘春;新型含磷、氮水溶性配体及其铑配合物催化的水/有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应研究[D];大连理工大学;2000年
4 刘晓忠;聚醚型亚磷酸酯及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用[D];大连理工大学;2001年
5 马学兵;含膦酸根等水溶性膦配体及其钯配合物的合成、表征和催化羰基化反应[D];四川大学;2002年
6 孔凡志;液/液两相体系中铑(Rh)催化油醇氢甲酰化反应研究[D];大连理工大学;2002年
7 杜晓华;超高效、广谱、安全除草剂氟噻乙草酯的绿色合成与催化技术研究[D];浙江工业大学;2003年
8 黄雪原;铑—膦配合物催化烯烃氢甲酰化反应研究[D];四川大学;2003年
9 朱何俊;多相—匀相杂合催化剂L-Rh/SiO_2上烯烃氢甲酰化的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
10 冯翠兰;PEG两相体系及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用[D];大连理工大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 石丽丽;PVP修饰下的含铁氧化物催化水合肼还原硝基苯[D];辽宁师范大学;2010年
2 叶平平;Guerbet醇缩合及醛酮参与的缩合反应研究[D];浙江大学;2011年
3 张保颖;烯烃加氢甲酰化废铑催化剂的回收工艺研究[D];上海师范大学;2011年
4 仇伟;新型含氟树脂的合成与性能研究[D];华东理工大学;2011年
5 王富;Rh/C催化剂的制备、表征及加氢催化性能研究[D];昆明理工大学;2011年
6 王恒生;含羰基钴离子液体催化环氧乙烷氢酯基化—加氢反应研究[D];青岛科技大学;2011年
7 程昉;温控膦配体的临界溶解温度及其在两相氢甲酰化中的应用[D];大连理工大学;2002年
8 高金波;磷钨杂多化合物及其烯烃催化环氧化反应的光谱研究[D];哈尔滨工程大学;2003年
9 刘鹏;类水滑石的合成及其催化醇类的需氧选择性氧化的应用研究[D];中国地质大学;2003年
10 张月成;带锚链固定的多相金属羰基络合物催化剂的制备及其性能研究[D];河北工业大学;2004年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前9条
1 吴小伟,王艳华,赵玉亮,金子林;温控相分离催化三聚丙烯氢甲酰化反应的研究[J];催化学报;2002年04期
2 吴小伟,王艳华,程昉,金子林;温控相分离催化的高碳烯烃氢甲酰化反应研究[J];高等学校化学学报;2002年10期
3 郑晓来,陈瑞芳,金子林;温控相转移配体及催化(Ⅴ)——单,双-对聚氧乙烯基三苯基膦的合成及其催化性能研究[J];高等学校化学学报;1998年04期
4 冯翠兰,王艳华,金子林;液/液两相催化高碳烯烃氢甲酰化反应[J];化学进展;2005年02期
5 魏岚,贺德华;高碳烯烃氢甲酰化研究[J];化学进展;2005年02期
6 唐占忠;;调节剂对苯加氢均相催化剂性能的影响及H2型催化剂的研制[J];辽宁化工;1992年06期
7 张乐,刘振宇,刘寿长;钌催化苯选择加氢制环己烯的研究进展[J];煤炭转化;2001年02期
8 庞先,叶代启,陈凤楼,黄仲涛;液相法苯部分加氢制环己烯[J];石油化工;1994年09期
9 邱晓峰,朱俊杰;超声化学制备单分散金属纳米钯[J];无机化学学报;2003年07期
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 刘春;新型含磷、氮水溶性配体及其铑配合物催化的水/有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应研究[D];大连理工大学;2000年
2 冯翠兰;PEG两相体系及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用[D];大连理工大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 陈燕;纳米Ru/SiO_2催化剂在芳香族化合物加氢反应中的应用[D];大连理工大学;2005年
【二级引证文献】
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 鲁亚东;PETPP/Ru络合物及PETPP稳定的过渡金属纳米催化剂在液/液两相体系中的应用[D];大连理工大学;2008年
2 曾艳;以含聚醚链季铵盐型离子液体为稳定剂的过渡金属纳米催化剂制备及应用[D];大连理工大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 姜蕊;温控相转移催化脂肪酸甲酯/辛烯醛加氢反应的研究[D];青岛科技大学;2010年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前9条
1 高景星,区泽棠,王水菊,殷传光,蔡启瑞;可溶于水的钉原子簇新体系催化丙烯和乙烯的醛化[J];分子催化;1990年01期
2 刘海超,陈华,黎耀忠,程溥明,李贤均;负载水溶性铑-膦配合物催化1-己烯氢甲酰化反应的研究[J];分子催化;1994年01期
3 燕远勇,左焕培,金子林;新型水溶性膦铑络合物催化烯烃的氢甲酰化反应研究[J];分子催化;1994年02期
4 陈华,刘海超,黎耀忠,程溥明,李贤均;水溶性铑-膦配合物催化长链烯烃氢甲酰化反应研究──反应条件的影响[J];分子催化;1995年02期
5 郑晓来,蒋景阳,王兵,金子林;两相催化──均相催化多相化新进展[J];化学进展;1997年02期
6 陈华,黎耀忠,李东文,程溥明,李贤均;水溶性均相络合催化研究进展[J];化学进展;1998年02期
7 陈华;刘海超;黎耀忠;程溥明;李贤均;;烯烃氢甲酰化反应研究进展[J];化学研究与应用;1993年01期
8 吴已丑;袁刚;周启召;;用水溶性铑膦络合催化剂制备高碳醛[J];石油化工;1991年02期
9 高景星,章慧,万惠霖,黄伟国;Ru(OAc)_2(Ph_3P)(dppp)、Ru(OAc)_2(dppp)_2[J];天然气化工;1995年03期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 吴小伟,王艳华,赵玉亮,金子林;温控相分离催化三聚丙烯氢甲酰化反应的研究[J];催化学报;2002年04期
2 赵朝阳;章亚东;;温控膦配体及其在液/液两相催化中的研究进展[J];化工中间体;2008年04期
3 金子林,赵玉亮,王艳华;温控配体与液/液两相催化[J];催化学报;2003年05期
4 杨玉川,魏莉,金子林;液/液两相催化新进展——温控非水液/液两相催化[J];有机化学;2004年06期
5 姜玄珍,鲍坚斌,陈焱,刘金香,许松岩;二氧化碳在负载型钯催化剂上的氢化反应[J];催化学报;1988年02期
6 邵昌平;王琼;王捷宇;郭和夫;;Mo(O)、W(O)络合物中配位双氮基光还原氢化反应[J];化学通报;1989年08期
7 王琳,姜玄珍;对ZrO_2作为CO_2氢化反应催化剂载体的研究[J];高校化学工程学报;1990年03期
8 刘炳录,王建辉;蒽醌法制双氧水工艺中氢化反应的优化控制[J];化学推进剂与高分子材料;2005年04期
9 徐友辉;;La和Ni氢化反应热力学函数[J];四川大学学报(自然科学版);2008年02期
10 宋兰;张敏;于殿宇;;氢化大豆卵磷脂的研制与应用[J];农产品加工(学刊);2008年07期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 张建国;张绍文;李前树;;BN-双环[2,2,2]-2,5,7-辛三烯及其氢化反应理论研究[A];中国化学会第九届全国量子化学学术会议暨庆祝徐光宪教授从教六十年论文摘要集[C];2005年
2 史文健;周其林;;手性螺环单齿亚磷酰胺配体在烯氢化反应中的应用[A];中国化学会第十三届金属有机化学学术讨论会论文摘要集[C];2004年
3 冯刚;辛闻;王跃川;;热致调光天然高分子水凝胶的制备[A];2006年全国高分子材料科学与工程研讨会论文集[C];2006年
4 苑晓;肖超贤;寇元;;可溶性金属钠米粒子催化的CO_2氢化反应[A];中国化学会第26届学术年会绿色化学分会场论文集[C];2008年
5 张文超;唐艳辉;雷鸣;;双核过渡金属催化剂催化N_2活化及氢化反应机理的理论研究[A];第十一届全国计算(机)化学学术会议论文摘要集[C];2011年
6 伏晓国;汪小琳;柏朝茂;赵正平;;金属铀与氢气初期反应的XPS[A];中国工程物理研究院科技年报(2000)[C];2000年
7 刘诚;李杨;韩冰;张春庆;王玉荣;李建丰;;无规聚丁烯—1及其嵌段共聚物的研制[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2009年
8 郑强;左敏;彭懋;;PMMA/α-MSAN共混体系非线性相分离行为[A];2005年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2005年
9 闻达;张泽玉;王东;龙毅;叶荣昌;万发荣;;蓄冷材料的氢化反应[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅰ[C];2004年
10 邢雁;李岩云;沈伟艺;陈海燕;高景星;;水作溶剂的不对称转移氢化反应[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 王秀兰;医药中间体市场明年看好[N];中国化工报;2004年
2 常怡勇;左旋多巴:两次成就诺贝尔大奖[N];大众卫生报;2007年
3 友超 广一 光军;生态纺织品检验又添“利器”[N];中国国门时报;2005年
4 关颖;氢化丁腈橡胶:完善工艺技术拓市场[N];中国石化报;2006年
5 友超广 一光军;江苏生态纺织检验达国际领先水平[N];国际商报;2005年
6 记者 刘国安通讯员 杨静;大港油田多氢酸技术增注效果明显[N];中国石油报;2007年
7 点评人:周其林;诺贝尔化学奖与手性化合物[N];光明日报;2001年
8 王昕;欧洲催化剂市场将持续繁荣[N];中国化工报;2008年
9 ;反刍动物对脂类的消化吸收[N];中国畜牧兽医报;2009年
10 本报驻东京记者 吴仲国;从尼龙丝到诺贝尔奖[N];科技日报;2001年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 吴小伟;温控相分离催化及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用[D];大连理工大学;2002年
2 孔凡志;液/液两相体系中铑(Rh)催化油醇氢甲酰化反应研究[D];大连理工大学;2002年
3 李嵬;氢化共轭二烯烃类聚合物的制备与应用[D];大连理工大学;2012年
4 李谦;镁基合金氢化反应的物理化学[D];北京科技大学;2004年
5 孟庆华;新型手性双膦配体的合成及其在官能化酮的不对称催化氢化中的应用[D];上海交通大学;2008年
6 戴静;金属络合物、路易斯酸催化的C-C成键反应用于合成功能化烯烃的研究[D];浙江大学;2011年
7 李广学;硝基苯加氢合成对氨基苯酚的反应及其动力学研究[D];南京理工大学;2012年
8 刘福萍;环烷基甲胺的合成研究[D];南京理工大学;2010年
9 李锦山;氢化丁腈橡胶的制备、结构和性能[D];西北师范大学;2006年
10 方昭;一些官能团化联烯的加成反应研究[D];浙江大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 程昉;温控膦配体的临界溶解温度及其在两相氢甲酰化中的应用[D];大连理工大学;2002年
2 张锐利;温控相分离催化剂的合成及催化分子间Stetter反应研究[D];青岛科技大学;2010年
3 崔波;温控亚磷酸酯型膦/过渡金属配合物催化烯烃氢甲酰化及加氢反应的研究[D];大连理工大学;2004年
4 孟雪梅;过渡金属Ru(Ⅱ)-N化合物催化酯的氢化反应的理论研究[D];曲阜师范大学;2012年
5 陈卓;过渡金属催化酮氢化反应及MOCC催化醛酮加氢酰化反应机理的理论研究[D];北京化工大学;2010年
6 张谦;芳樟醇合成中选择性氢化反应的研究[D];浙江工业大学;2006年
7 孙强;氢化SIBR阻尼性能的研究[D];大连理工大学;2010年
8 占敬敬;超细非晶合金NiB催化α,β-不饱和醛酮选择性氢化的研究[D];大连理工大学;2004年
9 许颖芬;M_2的氢化反应及全氟辛基横酸茂锆催化C-N键的形成[D];湖南大学;2012年
10 戴志锋;高纯碳酸锂制备过程中氢化反应的优化与除钙镁的研究[D];中国科学院研究生院(青海盐湖研究所 );2005年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026