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《大连理工大学》 2004年
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煤基纳米和微米炭材料的电弧法制备研究

李永峰  
【摘要】:发现于上世纪末的富勒烯和碳纳米管是炭素材料家族的新成员,在力学和电学等诸 多方面展示出奇特的性质,是当今纳米材料和炭素材料研究领域的前沿和热点课题。目 前,纳米炭素材料的研究在材料的制备及其物理化学性质的研究等方面已经取得了很大 进展,但纳米炭材料昂贵的价格仍然是限制其大规模化应用的主要瓶颈之一。 本文以廉价碳源-煤炭为原料,采用等离子电弧放电法较系统地开展了煤基纳米炭 素材料的制备研究,成功制备得到了富勒烯和多种结构形态的碳纳米管,其中包括高碳 富勒烯、多壁碳纳米管、竹节形碳纳米管、Y形碳纳米管、单壁碳纳米管和双壁碳纳米 管;研究了煤基炭纳米材料的微观形貌及其生长机理,同时探讨了在催化剂和等离子 体电弧辅助条件下热解烃类气体,以煤基炭棒为基体制备微米炭材料的技术途径。通过 优化实验条件和控制实验参数,可以在一定程度上实现不同形态的炭微米材料的选择性 可控制备。主要的研究结果如下: 以煤为原料实现了煤基富勒烯的大量制备。激光时间飞行质谱的检测发现,煤基富 勒烯烟灰中含有多种高碳富勒烯如C72、 C82、 C102、 C106及C120等;煤种是影响富勒烯 产率的主要因素之一,新疆无烟煤和太西无烟煤是电弧放电法制备富勒烯的理想碳源, 在最佳实验条件下粗富勒烯的产率可达6. 77Wt%(与烟灰的重量比),而由扎赉诺尔褐煤 得到的粗富勒烯产率仅为1. 43Wt%;富勒烯副产物的成分分析显示它们中含有大量碳氢 化合物,表明煤基富勒烯的形成机理与石墨基富勒烯的形成机理不同,大尺寸的芳香碎 片可能是形成煤基富勒烯的主要前驱体来源之一。 制备得到了多种不同形态的煤基多壁碳纳米管。由不同变质程度的煤种制备得到的 碳纳米管在产率上有很大差异,顺序如下:无烟煤烟煤褐煤;在最佳实验条件下 煤基多壁碳纳米管的产率可达9. 16Wt%(以消耗的煤基炭棒为基准);电弧放电状态和催 化剂对于碳纳米管的形成至关重要,控制电弧放电状态可以制备出宏观量的竹节形碳纳 米管,其含量在60%以上(根据电镜观察结果估计);催化剂是影响纳米碳管形态和结构 的一个重要因素,以铁粉为催化剂(10-20Wt%,占整个炭棒的重量比),不仅得到了竹 节形碳纳米管,同时还得到了一种巨型富勒烯,其外径分布为50-70 nm,内径分布为 40-50 nm;添加硫化亚铁能显著促进Y形碳纳米管的形成,得到的Y形碳纳米管之含 量可以高达40%以上(根据电镜观察结果估计)。实验结果表明,影响碳纳米管形态和产 率的主要因素包括煤基炭棒的结构、催化剂和电弧的放电状态等数个方面。 以煤为原料,利用电弧放电技术制备得到了高纯度的单壁碳纳米管。在本文实验条 件下,以无烟煤为原料制备单壁碳纳米管的产率最高,烟煤次之,褐煤最差;以La一Ni 为催化剂获得的单壁碳纳米管的产率较高(1.67wt%,以消耗的煤基炭棒为基准);由不 同催化剂得到的单壁碳纳米管之直径大小顺序为:FeNiLa一Ni。 在低真空条件下,用电弧放电方法以煤为原料制备出双壁碳纳米管,产率和纯度均 较高:得到的双壁管的直径均匀,大约70%左右的煤基双壁碳纳米管的直径分布在4.0一 4.snln之间。 通过在煤中添加催化剂,电弧放电条件下,以煤为起始原料获得了一种外形新颖的 球形炭,其直径分布在10一20协m,炭球之间的结合形态有链状、平板状、链状及树 状等,EDX、XRI)及拉曼光谱的表征结果证实得到的煤基炭微球的碳含量超过99%, 且具有较高的石墨化程度。 实验发现,在缓冲气体中有烃类气体(乙炔和甲烷)存在条件下,用电弧放电技术方 法可以制备新型的炭微米材料。分别以煤基炭棒、石墨棒及碳化硅棒为阳极,制得了形 态各异的炭微米材料,包括:微米树、生物形态微米炭、花形微米炭等;初步认为影响 微米炭材料的因素有:电(阳)极的结构和性质、缓冲气体中烃类气体的混合比例、所用 催化剂的性质等;用发射光谱(OES)技术对电弧等离子体进行了原位诊断研究,结果 表明反应体系中存在的C:自由基可能形成炭微米材料的主要中间体之一。 关键词:煤;电弧等离子体技术;炭纳米材料;炭微米材料;制备方法
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TQ127.11

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