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《大连理工大学》 2005年
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纯硅沸石膜的合成及在乙苯脱氢制苯乙烯中的应用

刘建亮  
【摘要】:Silicalite-1沸石属于MFI型沸石中的一种,其骨架结构不含Al,具有比ZSM-5沸石膜 更高的热稳定性、疏水和亲油特性,不仅用于气体分离,更可用于苛刻条件下的反应体 系。研究高质量的Silicalice-1沸石膜的合成及应用于乙苯脱氢制苯乙烯反应,仍是一项 艰巨的任务,有许多工作要做。 本论文主要进行以下研究工作:系统研究了Silicalite-1沸石膜合成过程中一些重要 因素的影响,通过优化条件直接在孔径3-5μm的陶瓷载体上合成高渗透率Silcialite-1沸 石膜;探讨了在不同载体表面进行Silicalite-1沸石膜的合成;将合成的膜组装成膜反应 器应用于乙苯脱氢反应中,并取得了较好的分离效果。 一研究了晶化方式、合成次数、不同晶种引入方式、晶化温度和载体预处理方式 等因素对成膜及膜性能的影响。结果显示用自制Silcialilte-1沸石分子筛为晶种,用提拉 的方式引入到载体上,并在旋转的方式下,重复合成3次,可以得到完整连续的 Silicalite-1沸石膜,室温下,H2的渗透率达到12. 26×10-7mol/(m2·s·Pa),H2/C3H8的分离 因数达到13. 55。优化条件后直接在α-Al2O3陶瓷管上合成了高渗透率、高选择性的 Silicalite-1沸石膜,H2的渗透率高达2. 73×10-6mol/(m2·s·Pa),比文献报道高出近一个数 量级,H2/N2、 H2/C3H8的理想选择因数分别为3. 72和24. 59。 二研究了变温晶化对合成Siliealite-1沸石膜的影响,并首次在大面积不锈钢管上 合成高质量的Silicalite-1沸石膜,H2的渗透率为4. 77×10-7mol/(m2·s·Pa),H2/C3H8的理想 选择因数为14. 77。 三将合成的沸石膜组装成膜反应器应用于乙苯脱氢反应体系,并考察了抽真空、 液体空速、反应温度和吹扫气速对反应体系的影响。随着膜管两侧压差的增加,副产物 苯几乎不变,甲苯略有上升,二段乙苯的转化率有明显提高,苯乙烯选择性略有下降。 发现液体空速大时,副产物苯和甲苯略有降低,苯乙烯选择性提高,但乙苯的转化率有 所下降。通过使用N2气吹扫时,二段反应器乙苯的转化率和苯乙烯的选择性提高更明 显,二段反应器乙苯的转化率比常压下提高了7. 52%。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:TQ241.12

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