收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

微乳技术制备Ag/TS-1催化剂及丙烯气相环氧化

王传付  
【摘要】:环氧丙烷(Propylene Oxide,PO)是一种重要的有机化工原料,可用来生产不饱和 聚酯树脂、聚氨酯、表面活性剂等重要原料,广泛应用于化工、轻工、医药、食品、纺 织等行业。到目前为止,工业上现有的环氧丙烷生产方法有氯醇法和Halcon法,前者 污染严重,而后者投资规模大,并且产品经济性受到联产品销路的影响。丙烯气相环氧 化法生产环氧丙烷是目前研究的一个热点,具有环境友好,操作条件温和等特点。 在本论文中,研究了以微乳法制备的Ag/TS-1为催化剂,以丙烯、空气、氢气为原 料在常压下合成环氧丙烷。首先采用AgNO3(aq)、K2CO3(aq)、正庚烷、AOT(dioctyl sulfosuccinate sodium salt,二辛基琥珀酸磺酸钠)双微液体系合成了Ag/TS-1,并讨论了 双微乳液的[水]/[表面活性剂]对于制备催化剂的Ag粒子大小、粒径分布及催化剂催化性 能的影响。同时,也采用N2H4还原AgNO3(aq)、正庚烷、AOT单微乳液体系制备了 Ag/TS-1催化剂,并且研究了单微乳法制备负载型催化剂过程中搅拌速度、Ag的负载 量、CO2的大量生成、焙烧温度对于催化剂性能及丙烯转化率、PO选择性的影响。此 外,还对于Ag颗粒在TS-1载体的表面分布物理状态进行了初步研究,得出如下结论: 1. 采用双微乳技术制备的Ag/TS-1在100℃即对丙烯气相环氧化表现出良好的催化 活性。与以前采用沉积沉淀法制备的Ag/TS-1相比,微乳法制备的Ag粒径分布较窄, 反应的最佳温度下降了50℃。 2. 调节微乳液中[水]/[表面活性剂]比例,可以得到不同的Ag粒径的Ag/TS-1催化 剂,同时表现出不同的催化性能。Ag/TS-1催化剂中Ag的粒径会对丙烯气相环氧化性 能产生重大的影响。 3. 在110℃-130℃温度范围内,双微乳法制备的Ag/TS-1催化剂上的产物选择性 对于温度的变化较为敏感。130℃以上时催化氧化丙烯的产物主要是二氧化碳,110℃以 下时催化氧化的产物主要为环氧丙烷。 4. 采用单相微乳液法制备Ag/TS-1催化剂时,搅拌速度会对制得的Ag/TS-1的Ag 粒径产生较大影响。当搅拌速度较高时,得到的颗粒粒径较大,搅拌速度低时,得到的 颗粒粒径较小。 微乳技术制备Ag/TS一l催化剂及丙烯气相环氧化 5.焙烧温度为540℃、反应温度100℃时,0. SWt%、IWt%Ag厅S一l具有较好的催 化性能,而2喊%、3v注%A叭S一l催化剂则得到丙烯的过度氧化产物二氧化碳。 6.银含量的提高经常会伴随大量二氧化碳的生成,相应地生成大量的热,这种热使 得催化剂的床层温度升高,从而导致了丙烯的过度氧化,加速二氧化碳的生成。 7.A叮S一1中Ag颗粒是以嵌入的形式分布于TS一1之上,这种嵌入的深度会影响到 其催化性能而嵌入的深度则受到焙烧温度的影响。 关键词:微乳液;Ag江5-1;丙烯;环氧化;环氧丙烷;NZ场 {


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 ;环氧树脂中稀释剂—环氧丙烷丁基醚—气相色谱测定[J];涂料工业;1974年04期
2 赵晶石;刘荣海;;云爆弹的高能燃料——环氧丙烷-铝粉体系稳定性的研究[J];火炸药;1984年05期
3 朱宝福;乔世璋;张远英;;氯醇法生产环氧丙烷过程中镁离子对丙醛生成量的影响[J];化学工业与工程;1991年02期
4 ;H_2O_2氧化法环氧丙烷新工艺将建工业化装置[J];川化;2005年01期
5 林衍华;白尔铮;;环氧丙烷生产技术和市场分析[J];石油化工技术经济;2006年02期
6 肖淑芳;周斌;万慧军;杜艾;徐翔;杨小云;沈军;吴广明;张志华;;无机分散溶胶-凝胶法制备块状锂基气凝胶[J];原子能科学技术;2008年S1期
7 卢亮;项玉芝;夏道宏;周玉路;靳焘;;有机胺催化一缩二丙二醇合成工艺研究[J];应用化工;2009年03期
8 杜风光;邹颖南;肖敏;王拴紧;孟跃中;;二氧化碳与环氧丙烷、苯基缩水甘油醚的三元共聚物的制备与性能(英文)[J];中山大学学报(自然科学版);2009年S2期
9 ;3月硬泡PPG市场报告[J];聚氨酯;2011年04期
10 宋楠;袁向前;;钛硅分子筛法合成环氧丙烷工艺过程模拟[J];化学反应工程与工艺;2010年02期
11 刁建高;王彦林;纪孝熹;康天飞;;硅酸四(氯丙基)酯的合成及其表征[J];化学世界;2011年09期
12 ;国外动态[J];化工环保;1983年01期
13 柴淑云;;α—键烯烃乙酰化合成1,2—二醇醋酸盐[J];应用化工;1984年01期
14 范宏;于在璋;李宝芳;潘祖仁;;季戊四醇为起始剂环氧丙烷聚合反应动力学[J];合成树脂及塑料;1986年01期
15 刘昭铁;周敬来;张碧江;;环氧丙烷的合成及反应机理[J];合成化学;1993年03期
16 石英华;;1,2-丙二醇合成工艺[J];黎明化工;1996年06期
17 何燕;;国内外环氧丙烷生产技术进展[J];精细化工原料及中间体;2004年11期
18 ;国内外化工简讯[J];河南化工;2005年08期
19 李兆星;李富亮;;一种新型软泡聚醚多元醇的研制[J];精细与专用化学品;2006年18期
20 郝志显;刘辉;郭彬;李红;张佳伟;甘礼华;徐子颉;陈龙武;;以无机铝盐为前驱体用溶胶凝胶法合成中孔氧化铝[J];物理化学学报;2007年03期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 郝志显;刘辉;郭彬;张佳伟;甘礼华;徐子颉;陈龙武;;以无机铝盐为前驱体用溶胶凝胶法合成介孔氧化铝[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(下册)[C];2006年
2 汪青海;李伟;肖文德;;过氧乙酸法合成环氧丙烷的过程研究——Ⅰ.过氧乙酸的合成[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
3 周永敏;柳云骐;胡成江;李琴;于菲菲;刘洋;刘晨光;;环氧丙烷合成技术的研究进展[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
4 肖淑芳;周斌;万慧军;杜艾;徐翔;杨小云;沈军;吴广明;张志华;;无机分散溶胶-凝胶法制备块状锂基气凝胶[A];第五届北京核学会核技术应用学术交流会论文集[C];2008年
5 闵加栋;张文彬;张亚明;王献红;赵晓江;王佛松;;在线粘度计监测二氧化碳与环氧丙烷的共聚反应[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(下册)[C];2009年
6 李刚;李玉凡;李玉杰;李明;李梦燕;赵福林;Xiao Y.;Dan Segerback;;职业接触环氧丙烷工人Hb加合物及其遗传毒性分析[A];中国毒理学会第三届全国学术会议论文(摘要)集[C];2001年
7 冯树波;于广欣;王雪平;武春敏;付维享;;丙烷路线制取环氧丙烷集成工艺-氢氧气氛中丙烯环氧化反应研究[A];第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(上)[C];2004年
8 王金雪;郭新闻;徐军;陆文琪;;等离子体溅射沉积法制备Ag/TS-1催化剂及其丙烯气相环氧化性能研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
9 马卫华;陆路德;杨绪杰;汪信;;环氧丙烷异构化产物的表征与反应机理[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
10 刘义武;张小明;索继栓;冯玉军;;中微孔复合钛硅分子筛负载纳米金催化剂的合成、表征及催化性能研究[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 李奕川;丙烯直接环氧化制环氧丙烷节能降耗工艺技术研究[D];华东理工大学;2014年
2 炎正馨;纳米铝粉在环氧丙烷快速反应催化机理研究[D];四川大学;2006年
3 马卫华;环氧丙烷异构化催化剂的研究[D];南京理工大学;2005年
4 张治国;环氧乙烷和环氧丙烷的开环聚合反应与产物性能研究[D];浙江大学;2005年
5 李博;CO_2与环氧丙烷交替共聚过程中的区域和立体化学控制[D];大连理工大学;2008年
6 王金雪;Ag/TS-1催化剂上丙烯直接气相环氧化制环氧丙烷[D];大连理工大学;2011年
7 陈枫;稀土催化己二酸酐和碳酸亚乙酯开环聚合及其聚合物的降解和生物相容性研究[D];浙江大学;2008年
8 牛永盛;Salen配合物的设计合成及其催化二氧化碳/环氧丙烷交替共聚的行为[D];吉林大学;2009年
9 郭建国;EO/PO无规聚醚的合成表征及应用研究[D];东华大学;2011年
10 刘杰;聚酯类生物降解材料制备及其反应动力学研究[D];大连理工大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 刘璇;二氧化碳与环氧丙烷及六氟环氧丙烷的聚合研究[D];陕西师范大学;2012年
2 朱春早;仿生催化氧气氧化丙烯制备环氧丙烷[D];华东理工大学;2012年
3 马英;叔丁基过氧化氢—丙烯共氧化制备环氧丙烷工艺[D];湘潭大学;2011年
4 戴思远;六氟环氧丙烷的合成工艺研究[D];浙江大学;2014年
5 蔡少鸿;蒽醌法萃取液催化氧化丙烯制备环氧丙烷小试研究[D];华东理工大学;2012年
6 朱娟;固体碱催化环氧丙烷法合成丙二醇甲醚[D];华东师范大学;2011年
7 张国安;3-(1-萘氧基)-1,2-环氧丙烷水解动力学拆分及其应用的研究[D];浙江理工大学;2011年
8 林波;二氧化碳/环氧丙烷/萘酐三元共聚物合成研究[D];海南大学;2011年
9 张永博;苯酚和环氧丙烷催化合成丙二醇苯醚的原子经济反应研究[D];哈尔滨师范大学;2011年
10 尤星辰;微乳法双金属氰化物催化二氧化碳和环氧丙烷共聚合成聚碳酸亚丙酯多元醇的研究[D];华东理工大学;2013年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 普华;环氧丙烷市场稳定[N];中国化工报;2006年
2 黄律己;化工园区为国内环氧丙烷扩能提供契机[N];中国石化报;2006年
3 沈飞;环氧丙烷需求增长强势难改[N];中国化工报;2008年
4 华工;环氧丙烷市场表现清淡[N];医药经济报;2006年
5 陈生文;环氧丙烷企业将重新“洗牌”[N];中国石化报;2002年
6 朱黎明;国内最大环氧丙烷/苯乙烯装置试车成功[N];中国石化报;2010年
7 汪含蕴;环氧丙烷价格小涨 整体货源趋紧[N];中国石化报;2006年
8 记者 王晓阳;环氧丙烷废水回用获突破[N];中国化工报;2005年
9 汪江海;环氧丙烷:下游产业激发市场需求[N];中国化工报;2006年
10 金枫;环氧丙烷供需趋向平衡[N];中国石化报;2007年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978